基于群論的晶格擾動介質納米孔陣列多重Fano 共振機理及演變*

陳穎 李美潔 趙蒙 王建坤

(燕山大學電氣工程學院,測試計量技術與儀器河北省重點實驗室,秦皇島 066004)

基于全介質超構材料獨特的電磁屬性,提出了一種晶格擾動介質納米孔陣列超構表面來激發近紅外區域的多重Fano 共振.結合群論深入探究了該超構表面在其原胞為方形晶格構型與方形晶格對稱性被破壞兩情況下多重Fano 共振的形成機理及演變規律.研究表明,在方形晶格超構表面中,外部輻射連續體分別與由正入射平面波直接激發的雙重簡并模式共振干涉形成雙重Fano 共振,且該共振與原胞中是否含孔及孔的形狀無關,在晶格擾動超構表面中,原本不耦合的非簡并模式由正入射平面波激發出來并與外部輻射連續體干涉形成Q 值更高的三重Fano 共振.進一步探討了正入射平面波的xy 極化方向對上述五重Fano 共振的影響,結果表明,雙重簡并模式Fano 共振偏振無關,三重非簡并模式Fano 共振偏振依賴.本文將為利用方形晶格構型的超構表面實現多重Fano 共振的激發及演變提供有效的理論參考.

1 引言

Fano 共振效應[1]源于原子系統中離散局域態與連續背景散射態之間的相消干涉,可在特定頻段處產生陡峭的非對稱光學響應譜線,導致入射電磁能量緊密束縛在光學結構周圍,如0 維電介質球和棒[2,3]、一維無序結構[4]、波導中的二維腔[5]、三維光子結構[6]、晶格團簇[7]及超構材料等[8],從而實現極大地電磁局域增強.超構材料因具備普通光學材料難以取得的超常光學性能而在超光學領域具有極大的應用潛力,傳統三維陣列超構材料的發展受制于集成難度大、工藝復雜等問題,而將超構材料的三維結構轉為二維陣列平面結構則能突破其局限性,并將入射電磁能量限制在亞波長尺度內,因此由厚度遠小于工作波長的原胞周期性排列而成的超構表面[9]得以研究和發展.

目前,國內外研究者們已經設計了大量形式新穎的Fano 共振超構表面,按組成材料可將其劃分為等離子體型和全介質型,如Kong 等[10]提出了一種等離子體超構表面與光學微腔相結合的復合結構,由微腔激發的多個窄帶共振峰與超構表面提供的連續背景散射態干涉形成多重Fano 共振.Zhang 等[11]提出了一種非對稱的納米圓環與交叉納米棒多聚體全介質超構表面,交叉納米棒集體振蕩產生的電偶極米氏共振與納米圓環提供的磁偶極米氏共振耦合形成單重Fano 共振.當光學研究波段推進到近紅外及可見光范圍時,金屬材料的歐姆損耗及伴隨其產生的熱效應嚴重劣化了光學器件的效率,而全介質材料共振是由位移電流而不是傳導電流驅動,在該波段下幾乎對光透明,這使得Fano 共振超構表面研究聚焦于全介質材料.面對形式各異的全介質超結構群體,深入探究其中單重、雙重乃至多重Fano 共振的激發機理及演變規律顯得尤其重要.

分子光譜中構建的群論為超分子系統中Fano共振現象的產生提供了一種有效的解釋.對于等離激元超分子來說,各個微納顆粒間的表面等離激元(SPP)雜化共振對應由原子軌道建立分子軌道的過程,Brandl 等[12]從原子軌道建立分子軌道的機理出發,基于群論詳細論述了如何由單個微納顆粒的SPP 模式建立對稱多微納顆粒的SPP 模式,Hopkins 等[13]基于群論證明了等離子體對稱低聚物中存在共同的Fano 共振激發機制,低聚物本征模的非正交使得本征模間可以相互干涉,從而導致Fano 共振的產生.Forestiere 等[14]利用群論證明在等離子體對稱多聚體中,無需激發暗模式就可以實現Fano 共振.Gomez 等[15]結合分子點群的特征標表詳細闡述了如何利用單個納米柱體SPP 模式建立柱體陣列SPP 模式.全介質超分子系統由高折射率低損耗材料制成的介電粒子或介電粒子團簇組成,而基于群論結合近場分布詳細闡述全介質超構表面因介電粒子團簇空間對稱性改變引起的多重Fano 共振激發及演變等研究工作尚較少見.

本文提出了一種晶格擾動介質納米孔陣列超構表面.基于群論結合反射光譜及近場分布對雙重寬頻帶及三重窄帶Fano 共振的形成機理進行詳細分析,闡述了外部輻射連續體分別與方形晶格超構表面中由正入射波直接激發的雙重簡并模共振、經晶格對稱性擾動激發的三重非簡并模共振發生干涉而形成多重Fano 共振的物理機制及演變規律.應用Fano 模型定性分析各共振模式強弱,并利用數值模擬探究正入射波的xy極化方向對各共振模式的影響.

2 結構模型建立與理論分析

2.1 結構模型建立

圖1 為本文提出的晶格擾動介質納米孔陣列超構表面模型表征,其原胞為置于二氧化硅(SiO2)襯底上圍繞中心O點對稱地刻蝕4 個空心孔的方形截面硅(Si)納米立方體.圖1(a)和(b)分別表示實空間中方形晶格與晶格擾動原胞的俯視圖,其中晶格常數為P=800 nm,硅體的方形截面邊長c=680 nm ,方孔的邊長a=110 nm,兩相鄰方孔的中心間距b=290 nm,上層硅體和方孔的厚度h=130 nm.晶格擾動是指通過引入晶格擾動參數r打破方形晶格原胞沿y軸的對稱性,導致y軸負向兩方孔的橫截面積較y軸正向減少 ΔS=2×1/4πr2,r具體表示為與硅體等厚的四分之一硅(Si)圓柱體的底面半徑,虛線框表征方孔減少的橫截面積,當原胞為方形晶格時r=0 nm,對應硅體的橫截面積為S=c2?4a2.當r設置為80 nm 時的超構表面示意圖如圖1(c)所示.應用Lumerical FDTD 仿真軟件分析該超構表面的反射光譜與近場分布,數值模擬時,將該超構表面完全浸入折射率為1.33 的液體中,一束電場與磁場偏振分量相互正交且波矢量沿–z方向的平面波由該超構表面上表面入射,x和y方向均設置為周期性邊界條件,z方向設置為完美匹配層(PML)邊界條件,材料參數均采用Palik 折射率數據庫數值[16].

圖1 晶格擾動介質納米孔陣列超構表面模型表征 (a) 方形晶格原胞俯視圖;(b) 晶格擾動原胞俯視圖;(c) r =80 nm 時晶格擾動超構表面示意圖Fig.1.Schematic diagram of dielectric nanohole arrays metasurface with lattice-perturbed:(a) Top view of unit cell with square lattice;(b) top view of unit cell with lattice-perturbed;(c) schematic diagram of metasurface with lattice-perturbed of r =80 nm.

2.2 理論分析

超構表面的整體電磁響應主要取決于原胞的性質,因此有必要首先揭示原胞的模態組成,該過程需結合原胞的空間面內對稱性來展開,超構表面的全局對稱性由原胞的點對稱性來定義,故本文基于群論[17]研究該超構表面的電磁特性.當r=0 nm時,該超構表面的原胞由二維方形晶格排列的納米方孔組成,方形晶格原胞的二維對稱示意圖如圖2(a)所示,它同時具有旋轉對稱與鏡面對稱,因此該方形晶格超構表面的對稱性可由C4v點群[18]描述.由表1 可知,該群在第一布里淵區中高度對稱的波矢點G(kx=0,ky=0)有4 個一維不可約表示A1,A2,B1與B2和1 個二維可約表示E,這里的一維和二維分別指本征模是非簡并與雙重簡并的,每種不可約表示都有其自身的空間對稱性,當平面波正入射時,該方形晶格超構表面存在6 個本征模式,包括2 個簡并模式與4 個非簡并模式,其中2 個簡并模式互為90°旋轉重合版本,形成雙重簡并對,如圖2(d)所示.用矢量E沿著x軸(ex)或者沿著y軸(ey)來區分正入射平面波的極化方向.

圖2 原胞與模場對稱性 (a) 方形晶格(上)與晶格擾動(下)原胞的二維對稱示意圖;(b) 方形晶格超構表面的第一布里淵區;(c) y 極化平面波(ey)與x 極化平面波(ex)的模場對稱性;(d) 方形晶格超構表面中6 種本征模的對稱性(同號區域對稱,異號區域反對稱)Fig.2.Symmetry of unit cell and mode field:(a) Two-dimensional symmetry operation for unit cell with square lattice(above) and lattice-perturbed (below);(b) the first Brillouin zone of square lattice metasurface;(c) symmetry of resonant mode field of ey and ex ;(d) symmetry of six eigenmodes in lattice metasurface (areas with the same sign are symmetrical and areas with different signs are antisymmetric).

表1 C4v 點群的不可約表示的特征標表Table 1.Character table of irreducible representations of C4v point group.

只有當本征模式的對稱性與正入射平面波的對稱性相匹配時,共振模式才能夠被激發.簡并模式存在與正入射平面波對稱性相匹配的成分因而能夠發生耦合而被直接激發[19],包括E(1)模式與ey的Ey偏振分量及ex的Hy偏振分量,E(2)模式與ex的Ex偏振分量及ey的Hx偏振分量.但4 種非簡并模式卻不存在與正入射平面波對稱性相匹配的成分,總體耦合強度為零,導致無法被激發而成為零共振線寬的非耦合暗模態.具體而言,非簡并模式與ex,ey的耦合作用表達如下[20]:

式中:M代表A1,A2,B1與分別對應σx與σy的逆變換.

由(1)式可知,正是非簡并模式的鏡像對稱性阻止模式本身與外部輻射的耦合,故擾動模式的鏡面對稱性,則能夠擾動模式與外部輻射的耦合,使兩者間的對稱性失配得到補償.在方形晶格原胞中引入r=80 nm 的擾動后,晶格擾動原胞的對稱性中僅σx得以保留,非簡并模式沿x軸的對稱性也隨之未受到擾動,然而σy的打破導致非簡并模式沿y軸的對稱性受到破壞,非對稱的非簡并模式可被分成對稱(s)模與反對稱(as)模兩部分[21],這兩部分都具有σy對稱性,對于A1與B1模式,對稱模對應非簡并模對稱性,反對稱模對應簡并模對稱性,對于A2與B2模式,對稱模對應簡并模對稱性,反對稱模對應非簡并模對稱性,故原始的非對稱非簡并模可被視作非簡并模與簡并模的加和,其中的簡并模分量能夠與正入射平面波耦合并輻射輸出[22],導致A1,A2,B1與B2模式被激發而表現為可見線寬的亞輻射共振態.

式中,M′代表非對稱的A1,A2,B1與B2.

3 Fano 共振形成及演變

3.1 方形晶格超構表面

首先研究方形晶格超構表面的Fano 共振響應特性.如圖3(a)中帶三角的藍色曲線所示,反射譜線 在λ1=1203.85 nm 與λ2=1499.06 nm 處出現2 個寬頻帶Fano 共振,將其簡記為FR1 與FR2.方形晶格超構表面的6 種本征模式處于輻射連續域內,而其中4 種非簡并模式為輻射連續域內的束縛態,因此,入射到方形晶格超構表面的電磁能量只能耦合到2 種簡并模式并將其激發,同時與垂直的自由空間輻射連續體相互干涉形成Fano 共振[23].為更深入地了解FR1 與FR2 的物理性質,分析了其共振波長處的歸一化電磁場分布并進行了硅體內部電流分布的笛卡爾多極矩展開.由圖3(d)中FR1 處的歸一化電磁場及其矢量分布可知,方孔間隙的位移電流在xoz截面內被激勵成環形分布,導致其法向上的磁場得到增強,激發xoy截面內沿y方向的磁偶極共振MD1,如圖3(f)MD1 的概念描述圖所示,帶箭頭的藍線圓圈表征位移電流,紅線箭頭表征激發的磁偶極矩.MD1 在xoy截面內的磁場分布沿x軸對稱,沿y軸反對稱,故其共振模式屬于E(1),該模式由ex的Hy分量直接激發后與外部輻射連續體干涉形成FR1.由圖3(d)中的歸一化電磁場及其矢量分布可知,在xoy截面內,感應場位移電流在方孔間隙沿x方向逐漸增強,導致其切面yoz截面內形成強大的環形磁場,激發xoy截面內沿x方向的電偶極共振ED,如圖3(g)ED 的概念描述圖所示,綠線箭表征激發的電偶極矩.ED 在xoy截面內的電場分布沿x軸反對稱,沿y軸對稱,故其共振模式屬于E(2),該模式由ex的Ex分量直接激發后與外部輻射連續體干涉形成FR2.圖3(b)與圖3(c)笛卡爾多極矩展開結果表明,磁偶極矩和電偶極矩分別對FR1 與FR2共振模式的遠場輻射貢獻最大.

圖3 方形晶格超構表面在 ex 正入射條件下的數值模擬結果 (a) 完整硅板、扇形孔與方孔超構表面的反射光譜對比圖;(b),(c) FR1 與FR2 處的笛卡爾多極分解;(d) FR1(FR2)在xoy 截面的歸一化磁場(電場)分布 |H|(|E|)及xoz(yoz)截面的歸一化電場(磁場)分布 |E|(|H|);(e) 完整硅板與扇形孔超構表面在xoy 截面的歸一化電磁場分布(以下場圖中的白線框均表征結構輪廓);(f),(g) MD1 與ED 的概念描述圖Fig.3.Numerical simulation of square lattice metasurface under ex :(a) Reflectance spectrum comparison of metasurfaces with complete silicon block,scalloped holes and square holes;(b),(c) cartesian multipole decomposition of FR3,FR4 and FR5;(d) normalized magnetic(electric) field distributionin |H| (|E|) in xoy section and normalized electric(magnetic) field distribution |E| (|H|)in xoz (yoz) sectionof FR1(FR2);(e) normalized electromagnetic field distribution in xoy section of metasurface with complete silicon block,scalloped holes(white boxes in the following field diagrams is structural outline drawing);(f),(g) conceptual description of MD1 and ED.

為進一步分析雙重簡并模式Fano 共振的激發特性,將單元胞同為方形晶格的完整硅板結構、90°扇形孔結構(孔半徑與方孔邊長相等)在ex正入射條件下的Fano 共振響應特性與該方孔結構進行對比.如圖3(a)三結構的反射光譜對比圖所示,完整硅板結構由于空間體積增大引起上層硅體等效折射率增加而產生2 個共振波長紅移的Fano 共振,90°扇形孔結構則因空間體積與該方孔結構相差不大而出現2 個共振波長幾乎與FR1、FR2 相同的Fano 共振.通過觀察圖3(e)完整硅板與90°扇形孔結構共振處的近場分布可知,兩結構的局域電磁場及其矢量分布與該方孔結構大體保持一致,故兩結構中的共振模式與該方孔結構相同.上述研究結果表明,方形晶格超構表面僅支持雙重簡并模式Fano 共振,且該共振與超構表面原胞中是否含孔及孔的形狀無關.

3.2 晶格擾動超構表面

當該超構表面的r=80 nm 時,方形晶格的面內對稱性被破壞,4 種非簡并模式與外輻射波的耦合強度不再為零,入射電磁能量耦合到4 種非簡并模式后與外部輻射連續體相互干涉形成Fano 共振[24].如圖4(a)中帶圓圈的紅色曲線所示時,該結構在ex正入射條件下產生了除之前討論的FR1與FR2 以外的3 個帶寬極窄的Fano 共振,其共振波長分別對應λ3=1074.8 nm,λ4=1093.35 nm,λ5=1577.74 nm,依次簡記為FR3,FR4 與FR5.同時r的增加引起空間體積增大進而導致上層硅體的等效折射率增加,FR1 與FR2 對應的共振波長發生紅移,現分別為λ1=1207.13 nm 與λ2=1504.39 nm,但共振模式未發生改變.應用Fano模型定性地分析FR1-FR5 的模式特性及共振強弱,其表達式如下[25]:

圖4 晶格擾動超構表面的反射光譜圖與擬合曲線模型 (a) ex 與 ey 正入射條件下的反射光譜對比圖;(b) ex 正入射條件下FR1-FR5 的擬合曲線Fig.4.Reflection spectra and fitting curve model of lattice perturbed metasurface:(a) Comparison of reflectance spectrum under ex and ey ;(b) fitting curve of FR1-FR5 under ex.

式中:ε=2(ω?ω0)/Γ,ω0和F分別代表Fano 共振頻率與線寬;F為連續態與離散態的耦合系數;q為Breit-Wigner 參數,表征Fano 共振輪廓的非對稱性.選取FR1-FR5 的光譜特征利用該模型進行擬合,表2 展示了該模型中表征Fano 共振特性的主要參數值,可以看出解析推導與數值模擬呈現較好地吻合,擬合曲線如圖4(b)所示.通過表2 參數比值ω0/Γ求 取FR1-FR5 的共振Q值,顯然FR3、FR4與FR5 遠大于FR1 與FR2,故經晶格擾動激發的Fano 共振強度更高.

表2 表征Fano 共振特性的主要參數值Table 2.Main parameters that characterize the resonant properties of Fano.

由于具有特定對稱類型的非簡并模式只能耦合到具有相同對稱類型的正入射平面波中,因此這里通過共振模式在xoy截面的電場矢量分布的對稱性來對非簡并模式的激發進行解釋[26].由圖5(a)與圖5(d)可知,FR3 處的局域電場聚集在硅體邊緣與內部.硅體邊緣的電場矢量分布屬于A2模式,硅體內部的位移電流在xoy截面內呈現一逆一順2 個反向閉環分布,導致yoz截面內的磁場在2 個閉環的中心部分得到增強,激發2 個沿+z、–z方向的磁偶極矩,其與ex的Hy分量構成yoz截面的流動環形磁場,誘導xoy截面內沿x方向的電環偶極共振TD1,如圖5(g)TD1 的概念描述圖所示,帶箭頭的藍線圓圈表征位移電流,帶箭頭的紅線圓圈表征激發的磁偶極矩M,藍線箭頭表示誘導的電環偶極矩T.TD1 模式與A2模式的雜化電場在xoy截面內整體沿x軸對稱,沿y軸反對稱,故該雜化共振僅能由正入射的ex激發,后與外部輻射連續體干涉形成電環偶響應FR3.由圖5(b)與圖5(e)可知,FR4 處的局域電場仍聚集在硅體邊緣與內部,并顯現向內部轉移的趨勢.硅體邊緣的的電場矢量分布同樣屬于A2模式,而硅體內部上下兩側的反相圓形位移電流的流向與FR1 相反,從而激發垂直于硅體表面的反相圓形磁矩分布,誘導一個與硅體表面平行的反相強環向力矩TD2,如圖5(h)TD2 的概念描述圖所示.綜合來看,FR2 處的雜化電場分布整體與FR1 反相,但對稱性未發生改變,故該雜化共振僅能由正入射的ex激發,后與外部輻射連續體干涉形成電環偶響應FR4.由圖5(c)與圖5(f)可知,FR5 處的局域電場已經大部分集中在小孔內部,ex的Ex分量導致上下兩對小孔在其左右兩側產生反相極化異號電荷,將該電荷形成的位移電流矢量沿x方向的分量相互抵消后發現誘導產生了2 個沿y方向反相平行的電偶極子,光場在此處散射并進入硅體內部呈現xoy截面的環形電場分布,激發沿z方向的磁偶極共振MD2,如圖5(i)MD2 的概念描述圖所示.其電場矢量分布屬于B2模式,該模式主導的雜化電場整體關于x軸對稱,故僅能由正入射的ex激發,后與外部輻射連續體干涉形成FR5.圖5(j)—(l)笛卡爾多極矩展開結果表明,電環偶極矩對FR3 與FR4 共振模式的遠場輻射貢獻最大,磁偶極矩對FR5 共振模式的遠場輻射貢獻最大.

圖5 晶格擾動超構表面在 ex 正入射條件下的近場分析與笛卡爾多極分解 (a)—(i) FR3,FR4 與FR5 在xoy 截面的歸一化電場分布 |E| 、yoz 截面的歸一化磁場分布 |H| 及TD1,TD2 與MD2 的概念描述圖;(j)—(l) FR3,FR4 與FR5 處的笛卡爾多極分解Fig.5.Near-field analysis of lattice-perturbed metasurface under ex and cartesian multipole decomposition:(a)–(i) Normalized electric field distribution |E| in xoy section and normalized magnetic field distribution |H| in yoz sectionof FR3,FR4 and FR5,and conceptual description of TD1,TD2 and MD2;(j)–(l) cartesian multipole decomposition of FR3,FR4 and FR5.

為證明非簡并模式Fano 共振只出現在ex正入射條件下,將晶格擾動超構表面在ey正入射條件下的反射光譜及近場分布與前文進行對比.如圖3(a)中帶方塊的黑色曲線所示:FR3,FR4 與FR5 在反射光譜中完全消失,同時反射譜線中又出現2 個分別與FR1,FR2 基本重合的Fano 共振,記為共振1 與共振2.根據圖6(a)兩共振處的歸一化電磁場及其矢量分布可知,兩共振仍分別為磁偶極模式與電偶極模式,其與圖3 中MD1 與ED 的區別在于xoy截面內磁偶極矩與電偶極矩的方向發生了90°旋轉,故共振波長處的電場矢量分布的對稱性也發生了改變,改變后其共振模式分別對應E(2)與E(1)模式,而雙重簡并模式本身互為90°旋轉重合版本,因此同一Fano 共振處的共振模式在本質上未發生改變,圖6(b)笛卡爾多極矩展開結果表明,磁偶極矩與電偶極矩分別對共振模式1 與共振模式2 的遠場輻射貢獻最大.綜上所述,雙重簡并模式共振可以同時出現ex與ey正入射條件下,且兩情況下各共振處對應的共振模式相同,而非簡并模式共振只出現在對稱類型與之相同的單一極化條件下,這驗證了文獻[27]中指出的非簡并模式的非簡并性質將導致當結構的對稱性被破壞時,這些模式只能耦合到正入射波的單個極化方向,同時也證明了ex正入射下非簡并模式Fano 共振的激發主要是因為晶格對稱性破缺.

圖6 晶格擾動超構表面在 ey 正入射條件下的近場分布 (a) 共振1(共振2)在xoy 截面的歸一化磁場(電場)分布 |H|(|E|)及yoz(xoz)截面的歸一化電場(磁場)分布 |E|(|H|);(b) 共振1 與共振2 處的笛卡爾多極分解Fig.6.Near-field distribution of lattice-perturbed metasurface under ey :(a) Normalized magnetic(electric) field distributionin |H|(|E|) in xoy section and normalized electric(magnetic) field distribution |E| (|H|) in yoz(xoz) sectionof resonance 1(resonance 2);(b) cartesian multipole decomposition of resonance 1 and resonance 2.

4 結論

基于全介質材料的電磁特性,提出了一種晶格擾動介質納米孔陣列超構表面.通過打破方形晶格原胞的鏡面對稱性,非簡并模式發生退化,退化后的簡并模式分量與外輻射波的耦合導致原本不耦合的非簡并模式被激發出來,使得該結構在所選近紅外波段內實現了五重Fano 共振,包括雙重簡并模式共振與外部輻射連續體干涉形成的磁偶響應FR1 與電偶響應FR2,非簡并模式主導的雜化共振與外部輻射連續體干涉形成的電環偶響應FR3,FR4 及磁偶響應FR5.應用Fano 模型定性分析了五重Fano 共振的強弱,結果表明,非簡并模式Fano共振的Q值遠高于簡并模式Fano 共振.另外探究了正入射平面波的xy極化方向對五重Fano 共振的影響,發現簡并模式Fano 共振偏振無關,非簡并模式Fano 共振偏振依賴.本文的研究結果將對利用方形晶格超構表面操控多重Fano 共振的激發及演變具有一定的理論指導意義.