冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸特性試驗研究*

司莎莎，王兆豐,2,3，劉帥強，崔永杰

(1.河南理工大學 安全科學與工程學院，河南 焦作 454000；2.煤礦災害預防與搶險救災教育部工程研究中心，河南 焦作 454000；3.煤炭安全生產與清潔高效利用省部共建協同創新中心，河南 焦作 454000)

0 引言

煤層瓦斯含量是煤礦瓦斯災害防治和煤層氣資源開發的重要依據[1]。目前，煤層瓦斯含量測定方法主要分為直接法和間接法2類[2]，但由于間接法中煤層原始瓦斯壓力測定工藝復雜且成功率低，特別是煤層預抽瓦斯(尤其是采取增透措施)后不具備現場封孔測壓條件，所以一般采用直接法[3-4]。而取芯管取芯是直接法中現場煤樣采集常用的技術手段，但由于取芯過程中，取芯管壁與鉆孔壁摩擦產熱導致溫度快速升高[5]，煤芯瓦斯解吸速度與瓦斯損失量增加，導致瓦斯含量測值出現誤差[6-7]。基于溫度降低抑制瓦斯解吸的性質，王兆豐等[8-9]提出了冷凍(0 ℃及以下)取芯技術，以期通過營造低溫環境抑制瓦斯解吸來提高瓦斯含量測定結果的可靠性[10-12]。

煤芯瓦斯解吸特性是煤層瓦斯含量測定時損失量確定的重要依據。Richard等[13]、李志強等[14]、劉彥偉[15]研究了常溫環境下煤的瓦斯解吸特性；王軼波等[16]研究了恒溫-36 ℃條件下的煤體瓦斯解吸特性。綜上所訴，以往學者研究熱點集中于單一熱源或冷源環境下的煤芯瓦斯吸附/解吸規律，但冷凍取芯過程不同于以往低溫解吸試驗的恒溫邊界條件[17-18]，煤中瓦斯解吸受到取芯管外壁切削熱和內部制冷劑的雙重影響[19]。基于此，依托自主研發的含瓦斯煤冷凍取芯響應特性測試平臺，開展冷凍取芯環境下(冷熱源共存)的煤芯變溫瓦斯解吸試驗研究。以期提高瓦斯含量測量精準度，為防治瓦斯突出提供重要依據。

1 試驗方法與裝置

1.1 煤樣制備

試驗選取古漢山礦(無煙煤，WY)、神木煤礦(長焰煤，CY)、六龍煤礦(貧瘦煤，PS)煤樣。本試驗將壓制型煤進行試驗。

1.2 試驗裝置

為研究冷凍取芯過程中煤芯瓦斯解吸變化規律，作者團隊自主研發含瓦斯煤冷凍響應裝置，該裝置主要由真空脫氣系統、吸附平衡系統、氣動升降機構和旋轉機構、數據監測采集與分析、冷熱交換與控制系統組成。試驗裝置如圖1所示。

圖1 含瓦斯煤冷凍響應裝置Fig.1 Frozen response device of gas bearing coal

1)真空脫氣系統。主要由真空系統、真空傳感器和相關管路等部分組成。主要用于對煤樣罐及試驗管路的真空脫氣。

2)自動計量系統。主要由氣體流量自動計量裝置、流量調節閥和排氣管路組成，且2組獨立的儲液計量器交替工作，可實現微量/大流量氣體的自動連續計量。

3)注氣吸附系統。主要由充氣室、高壓甲烷氣瓶、壓力表、氣體減壓閥和相關管路組成。其主要功能為：注入定壓、定值的甲烷氣體，通過標定測量死體積。

4)程序控溫系統。主要由冷凍控制系統、程序升溫油浴、恒溫水浴、夾套反應器、溫度傳感器和保溫管路組成。

5)旋轉升降系統。具有煤樣罐自動升降和旋轉功能，煤樣真空脫氣、吸附平衡、冷凍解吸3個過程的運行和轉換均需要依托此系統。

2 試驗步驟

1)試驗樣品真空脫氣

將壓制好的型煤依次進行干燥、稱重、裝罐；然后，啟動真空泵，對煤樣罐及管路抽真空至復合真空計顯示值為10 Pa時停止，脫氣結束。

2)等溫吸附平衡

啟動恒溫水浴并設置30 ℃循環工作模式，通過旋轉升降系統使煤樣罐處于恒溫環境，然后通過充氣系統向充氣罐內充入適量氣體，關閉氣體鋼瓶閥門，并連通充氣罐與煤樣罐之間的閥門，實現對煤樣充氣，充氣結束后關閉閥門，使煤樣在30 ℃恒溫環境下吸附平衡，壓力偏大或偏小時可進行放氣/補氣操作；當煤樣罐內壓力顯示為1.0 MPa且能夠維持3 h不變時，即可認為其處于吸附平衡狀態。

3)冷熱交換與控制系統

啟動低溫冷卻液反應浴，設置溫度-40 ℃，待溫度達到預設溫度后，開啟循環制冷，并使-40 ℃的低溫冷卻液流入內夾套為煤樣營造恒溫低溫環境；使用氣動升降機構和旋轉機構將煤樣罐轉入內夾套內，冷凍煤樣罐及煤樣；啟動高溫油浴槽，設置試驗取芯溫度80 ℃，待達到預設溫度后開啟循環模式，并連通解吸管路，打開解吸儀；同時立即打開煤樣罐放氣閥門，釋放其中的游離氣體后關閉放氣閥門，連通解吸管路，開始解吸。

4)重復步驟1)～3)，依次開展古漢山礦、神木煤礦、六龍煤礦煤樣在不同取芯壓力下(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)以及相同取芯壓力下(1.0 MPa)，不同變質程度煤冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸特性模擬測試，共計開展7組試驗。

3 試驗結果分析

3.1 吸附平衡壓力對瓦斯解吸量的影響

為研究不同吸附平衡壓力對冷凍取芯過程中瓦斯解吸量的影響，以井下打鉆取芯40 m為例，經現場實測取芯過程中，取芯管壁所能達到的最高溫度為80 ℃，所以設置外熱源溫度為80 ℃，冷凍溫度(-40 ℃)條件下，開展不同吸附平衡壓力(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)下，冷凍取芯變溫過程煤芯瓦斯解吸試驗，試驗結果如圖2所示。

圖2 不同吸附平衡壓力瓦斯解吸量及煤芯溫度變化曲線Fig.2 Variation curves of gas desorption amount and coal core temperature under different adsorption equilibrium pressures

由圖2(a)可知：不同吸附平衡壓力，煤樣瓦斯解吸量變化主要分為初期快速增加、中期短暫穩定和后期減少3個階段。造成該現象的原因是：在試驗開始解吸時，煤樣罐與外界壓力差較大，煤芯瓦斯解吸速度較大，導致煤樣瓦斯解吸量增加；中期由于壓力減小，煤芯溫度降低，且溫度降低抑制煤芯瓦斯解吸，因此，瓦斯解吸量出現短暫的穩定；后期煤樣罐內溫度較低，壓力小于外界壓力，產生負壓，出現倒吸的現象，進入后期減少階段。

同一變質程度煤，煤芯瓦斯解吸量與吸附平衡壓力呈正相關關系。在試驗初期，煤芯瓦斯解吸主要受壓力的影響，由于煤樣罐與外界壓力差較大，所以初期煤芯瓦斯解吸較快，導致煤樣瓦斯解吸量快速增加；而平衡壓力越大，導致煤芯溫度越低，溫度下降反而抑制瓦斯解吸；但由于壓力增大對瓦斯解吸的促進大于溫度降低對瓦斯解吸的抑制，故瓦斯解吸量隨吸附平衡壓力的增大而增加。

當吸附平衡壓力從1.0～4.0 MPa時，煤芯溫度越低，而倒吸開始時間越遲。例如當吸附平衡壓力分別為1.0，2.0，3.0，4.0 MPa時，倒吸開始時間分別為9.25，12，17.25，21.75 min，此時煤芯的溫度分別為18.3，16.5，13.6，11.4 ℃。

為了考察冷凍取芯與非冷凍取芯(無內部冷源)瓦斯解吸的差異，將外熱溫度為80 ℃，吸附平衡壓力分別為1.0，2.0，3.0，4.0 MPa條件下的冷凍取芯與非冷凍取芯瓦斯解吸曲線進行對比，如圖3所示。

由圖3可知，冷凍取芯與非冷凍取芯相比，不同煤芯瓦斯壓力下冷凍取芯過程的煤芯瓦斯解吸量均小于非冷凍的解吸量，例如在不同的吸附平衡壓力1.0，2.0，3.0，4.0 MPa下，90 min時冷凍取芯煤芯瓦斯解吸量分別為0.667，0.667，2.265，2.904 mL/g，非冷凍取芯瓦斯解吸量分別為9.980，9.982，11.995，12.934 mL/g。為了進一步量化冷凍取芯對瓦斯解吸的抑制作用，將冷凍、非冷凍各時段的瓦斯解吸量進行比較，見表1。

圖3 不同煤芯瓦斯壓力下煤芯瓦斯解吸量對比Fig.3 Comparison on desorption amount of coal core gas under different coal core gas pressure

由表1可知：冷凍取芯較之非冷凍取芯的瓦斯解吸量隨著時間延長逐漸減小，驗證了低溫冷凍取芯技術確實可有效降低取樣過程中的瓦斯損失量。煤基質的孔隙結構十分復雜，隨著溫度的降低，煤基質骨架收縮，發生變形，微孔數量增多。煤中甲烷分子無法獲得足夠的動能擺脫吸附勢阱的束縛，從煤孔隙表面擴散出來，而且也延長了甲烷分子在煤孔隙表面的停留時間，擴散系數減小，抑制了瓦斯損失量增加。

表1 不同煤芯瓦斯壓力下冷凍取芯與非冷凍取芯瓦斯解吸量比較Table 1 Gas desorption capacity of frozen and non-frozen coring under different pressures

3.2 吸附平衡壓力對瓦斯解吸速度的影響

為研究取芯壓力對冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸速度的影響，將不同吸附平衡壓力條件下，從試驗開始到解吸速度變為0 mL/(g·min)這一時間段內冷凍取芯過程解吸速度數據進行對比，如圖4所示。

由圖4可知，同一變質程度煤體，不同吸附平衡壓力下瓦斯解吸速度主要可分為2個階段：快速減小階段、緩慢減小階段。本文認為，初期由于煤芯解吸速度自然衰減以及溫度下降抑制煤芯瓦斯解吸，所以，瓦斯解吸速度快速減小；后期煤樣罐與外界壓差減小，溫度降低抑制瓦斯解吸，所以，煤芯瓦斯解吸速度緩慢減少。

圖4 不同吸附平衡壓力瓦斯解吸速度變化曲線Fig.4 Change curves of gas desorption velocity under different adsorption equilibrium pressures

同一變質程度煤體，煤芯瓦斯解吸停止所需要的時間和取芯壓力有關，主要表現為：吸附平衡壓力越大，煤芯瓦斯從開始解吸到解吸速度降為0 mL/(g·min)所需要的時間越長。不同吸附平衡壓力(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)煤樣的瓦斯解吸速度隨時間變化關系符合冪函數特征，對其曲線進行擬合，符合關系式(1)，擬合度均達0.99以上，相關擬合參數見表2。

Vt=V1×t-α

(1)

式中：Vt為解吸速度，mL/(g·min)；V1為第1 min中的解吸速度，mL/(g·min)；t為解吸時間，min；α為相關參數，無量綱。

由表2可知：冷凍取芯過程中，不同吸附平衡壓力(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)煤樣的瓦斯解吸速度隨時間的變化關系式分別為：Vt=1.117 28×t-1.417 05，Vt=1.637 85×t-1.385 88，Vt=1.847 93×t-1.378 08，Vt=1.990 62×t-1.376 74。

表2 不同吸附平衡壓力下解吸速度-時間方程擬合參數Table 2 Fitting parameters of desorption velocity and time equation under different adsorption equilibrium pressures

3.3 煤變質程度對瓦斯解吸量的影響

為研究變質程度煤對冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸的影響效應，依托含瓦斯煤冷凍響應測試裝置，煤芯壓力(1.0 MPa)、低溫恒溫反應浴溫度(-40 ℃)和智能加熱恒溫浴槽(80 ℃)條件下，分別對CY，PS，WY進行冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸模擬測試，得到不同變質程度煤的瓦斯解吸量及煤芯溫度隨時間變化關系曲線如圖5所示。

圖5 不同煤變質程度下瓦斯解吸量及煤芯溫度變化曲線Fig.5 Change curves of gas desorption amount and coal core temperature under different metamorphic degrees of coal

由圖5(a)可知：在同一條件下，不同變質程度煤芯瓦斯解吸量變化曲線趨勢一致，均為初期快速增加、中期短暫穩定、后期減少。

煤芯瓦斯解吸量和煤變質程度有關，同一時間段內，CY，PS，WY的瓦斯解吸量依次增加，即變質程度越高煤芯瓦斯解吸量越大。本文認為造成該現象的原因是：隨著煤變質程度的增加，吸附常數a值變大，吸附量增加。但是隨著煤變質程度的增加，煤芯溫度降低幅度越大，從而抑制瓦斯解吸；由于煤變質程度的影響大于溫度的影響，因此，煤的變質程度越高，煤芯瓦斯解吸量越大。

由圖5可得：隨著煤變質程度的增加，煤芯溫度越低，倒吸開始時間越遲，例如當煤變質程度分別為CY，PS，WY時，倒吸開始時間分別為9.20，16，19 min，此時煤芯溫度分別為21.285，13.068，5.554 ℃。

3.4 煤變質程度對瓦斯解吸速度的影響

為研究煤變質程度對煤芯瓦斯解吸速度的影響，將不同變質程度煤從實驗開始到解吸速度變為0 mL/(g·min)這一時間段內的解吸速度數據繪制于同一圖中進行對比，試驗結果如圖6所示。

圖6 不同變質程度煤瓦斯解吸速度變化曲線Fig.6 Change curves of gas desorption velocity for coal with different metamorphic degrees

由圖6可知：同一條件下，不同變質程度煤煤芯瓦斯解吸速度變化曲線趨勢一致：快速減小階段、緩慢減小階段。

同一條件下，煤芯瓦斯解吸停止所需要的時間和變質程度有關，主要表現為：變質程度越高，煤芯瓦斯解吸速度降為0 mL/(g·min)的時間越長。例如，CY用時8 min，PS用時15 min，WY用時18 min。不同變質程度煤(CY，PS，WY)煤芯瓦斯解吸速度隨時間變化曲線符合冪函數特征，對其曲線進行擬合，同樣符合關系式(1)，擬合度均達0.99以上，相關擬合參數見表3。

由表3可知：冷凍取芯過程中，變質程度分別為CY,PS,WY時，煤解吸速度隨時間的變化關系式分別為：Vt=1.638 53×t-1.675 71，Vt=1.637 86×t-1.385 88，Vt=1.867 2×t-1.380 75。

表3 不同變質程度煤解吸速度-時間方程擬合參數Table 3 Fitting parameters of desorption velocity and time equation for coal with different metamorphic degrees

4 結論

1)冷凍取芯過程中，煤芯瓦斯解吸量隨時間變化，主要分為前期快速增加、中期短暫穩定和后期減少3個階段；煤芯瓦斯解吸速度主要分為迅速減小、緩慢減小2個階段；煤芯瓦斯解吸過程中存在倒吸現象，且瓦斯壓力越大、煤變質程度越高，倒吸開始時間越遲。

2)冷凍取芯過程中，同一煤樣，煤芯瓦斯解吸量、解吸速度與瓦斯壓力呈正相關關系，且瓦斯壓力越大，煤芯瓦斯從開始解吸到解吸速度降為0 mL/(g·min)所需要的時間越長。

3)冷凍取芯過程中，同一煤芯瓦斯吸附平衡壓力下，煤變質程度越高，瓦斯解吸量越大，煤芯瓦斯解吸速度越大，且解吸速度降為0 mL/(g·min)所需時間越長。