近岸水體中海洋雪對細顆粒微塑料沉降過程影響的實驗研究*

張金鳳 梁家雄 祁 航 張慶河

近岸水體中海洋雪對細顆粒微塑料沉降過程影響的實驗研究*

張金鳳1, 2梁家雄1祁 航1張慶河1

(1. 天津大學 水利工程仿真與安全國家重點實驗室 天津 300350; 2. 中國地震局地震工程綜合模擬與城鄉抗震韌性重點實驗室(天津大學) 天津 300350)

海洋微塑料是全球共同面對的環境問題和挑戰, 然而目前海洋微塑料從源到匯的輸運和沉積過程及影響機制尚不明確。已有研究發現微塑料顆粒的垂向沉降過程受到海洋雪等水體懸浮物質的影響, 但是目前相關研究只局限于定性的觀察分析。在實驗室中模擬含有海洋雪的近岸水體環境, 使細顆粒微塑料(PS微球、PVC顆粒)與海洋雪產生碰撞、聚集, 觀測微塑料或微塑料-海洋雪聚集體的沉降過程。研究結果表明, 水體中含有海洋雪時, 一方面海洋雪會促進微塑料顆粒自身的聚集, 形成更大的聚集體; 另一方面由于海洋雪包裹微塑料形成松散的聚集體, 導致平均沉速減小。50 μm以下的微塑料其沉降過程受海洋雪的影響較大, 平均沉速減小35%以上; 微塑料密度越大, 受海洋雪的影響越小, 平均沉速減小10%以下。沉降速率的減緩, 意味著微塑料在水柱中的停留時間增加, 處于不同深度的水生生物可能有更多時間和概率與微塑料接觸, 增加了魚類等水生生物攝入微塑料的風險。

近岸水體; 微塑料; 海洋雪; 沉降速度

河口海岸地區人類活動密集, 是物質輸運的關鍵區域, 同時受到潮汐、海浪、風等自然因素的影響, 因此, 一些海灣、河口附近的近岸水體中易聚集大量的微塑料, 豐度比大洋中的微塑料豐度高幾個數量級。例如, 我國長江口水體中微塑料(0.5～5 mm)豐度達(4 137.3±2 461.5) N/m3(Zhao, 2015); 黃河入海口豐水期水體中微塑料(50～200 μm)豐度達654 000 N/m3(牛學銳, 2020); 韓國南部海岸水體中的微塑料(0.75～5 000 μm)豐度達(211 000±117 000) N/m3(Song, 2014); 美國Winyah Bay水體中微塑料豐度達(30 800±12 100) N/m3(Gray, 2018)。水體中的微塑料不斷累積、破碎、風化, 并與其他污染物吸附、聚集, 使得越來越多的海洋生物面臨生存威脅, 這些微塑料在生物體內難降解、易累積, 通過食物鏈的傳遞對水生生物、人體能夠造成較大的危害(Qu, 2018; Su, 2018)。目前無法也可能永遠無法從水體中移除微塑料(Mohrig, 2020)。因此, 我們需要了解這種污染物的運動特性與環境效應, 以減輕其對海洋生物及人類的影響。

近岸水體中同時有大量海洋雪存在。海洋雪是由糞便顆粒、幼蟲室、浮游植物、微生物和顆粒有機物(particulate organic matter, POM)和無機物等形成的有機質聚集體。美國北卡羅來納州近海海域(Cape Lookout Bright, North Carolina, US)平均每升水體中含有125個海洋雪聚集體, 平均每個重0.03 mg (Shanks, 2002); 德國Elbe河口水體中海洋雪的濃度為每升20～4 000 個絮團, 大小50～2 500 μm不等(Zimmermann, 1997); 美國南卡羅來納州Charleston近岸海域中海洋雪平均濃度為每升43.26個絮團(Shanks, 1997)。這些調查研究結果也是我們在確定試驗水體中海洋雪濃度的重要依據。

水體中海洋雪的存在會影響微塑料的運動。有一些學者通過采樣觀察發現微塑料可以通過海洋雪沉積到海底(Cauwenberghe, 2013; Woodall, 2014)。趙世燁(2017)利用雙密度分離法和15%過氧化氫溶液去純化、分離出了自然海洋雪中的微塑料顆粒, 表明海洋表層不是海洋塑料垃圾最終的歸宿, 海洋雪是微塑料顆粒從海表層去除的重要機制之一。Porter等(2018)證明了實驗室人造海洋雪可以將不同形狀、大小和聚合物類型的微塑料從水體表層向下垂直運輸, 認為微塑料和海洋雪結合以后沉速增加, 海洋雪的形成和沉降在微塑料的生物地球化學過程中可能起著關鍵作用。也有研究表明, 小的可浮微塑料在被攝食或被納入海洋雪中后會作為海洋生物糞便顆粒的一部分下沉(Long, 2015), 但是因為含有微塑料的糞便顆粒更容易碎裂(Cole, 2016)、浮游動物能分解大的團聚體(Moriceau, 2018)以及有機質在海洋無光區中易被礦物化(Azzaro, 2006)等原因, 微塑料在水柱中停留的時間還不確定, 可能會導致微塑料顆粒的再懸浮。總體而言, 有關海洋雪對微塑料過程的影響研究還較少, 我們對存在海洋雪的水體中微塑料的沉降規律的認識還有所不足。

本研究在實驗室中模擬含有海洋雪的近岸水體環境, 使微塑料與海洋雪產生碰撞、聚集, 然后利用高精度顆粒沉降觀測系統對聚集體的沉降行為進行直接觀測, 根據圖像以及視頻分析, 測算沉降速度。目前有關海洋雪對微塑料沉降的影響研究大多只局限于定性的觀察分析, 本研究重點對聚集體的沉降速度進行精確測定, 揭示近岸水體中海洋雪影響下微塑料顆粒的沉降規律。

1 材料與方法

1.1 微塑料顆粒

微塑料采用四種不同粒徑等級的球形聚苯乙烯微球(簡稱PS, 密度1.05 g/cm3), 如圖1b～1e (PS-1: 中值粒徑50=19.7 μm; PS-2:50=41.9 μm; PS-3:50=84.3 μm; PS-4:50=367.0 μm); 四種不同粒徑等級的不規則聚氯乙烯顆粒(簡稱PVC, 密度1.38 g/cm3),如圖1f～1i (PVC-1:50=19.3 μm; PVC-2:50= 35.1 μm; PVC-3:50= 89.7 μm; PVC-4:50= 320.2 μm)。實驗中微塑料顆粒的質量濃度設置為5 mg/L。實驗之前提前24 h將微塑料顆粒浸泡于去離子水中, 以減少顆粒表面靜電作用對沉降試驗產生的影響。

圖1 實驗中采用的海洋雪及微塑料: (a) 海洋雪; (b) PS-1; (c) PS-2; (d) PS-3; (e) PS-4; (f) PVC-1; (g) PVC-2; (h) PVC-3; (i) PVC-4

注: PS: 聚苯乙烯微球; PVC: 聚氯乙烯顆粒

1.2 海洋雪

Lunden等(2014)利用海洋雪珊瑚滋養劑模擬實際含有海洋雪的水體環境, 進行了深海珊瑚和相關動物群維護的實驗。本實驗中的海洋雪(marine snow, MS)也采用海洋雪珊瑚滋養劑, 由天然海水中的特殊生物懸浮物濃縮而成, 稀釋后可以形成大小不一的海洋雪聚集體, 如圖1a。通過烘干試驗得到海洋雪濃縮液的固體含量(重量百分比)為0.81%。實驗中海洋雪的濃度設置為5 mg/L。實驗分組情況如表1所示。

表1 試驗分組

Tab.1 Experiment groups

注: —表示水體中不含海洋雪; PS: 聚苯乙烯微球; PVC: 聚氯乙烯顆粒; MS: 海洋雪

1.3 觀測系統及沉速測定方法

高精度顆粒沉降觀測系統(圖2), 由千眼狼高速攝像機(Revealer 5KF20)同軸光2.4X-20X連續變倍鏡筒(DMZH0650)、LED冷光源(MLED500)、有機玻璃沉降柱(113.5×113.5×1 500 mm)組成。實驗前先確定鏡頭的放大倍數與分辨率的關系, 如圖3。

將海洋雪與微塑料顆粒均勻分布于實驗室人造近岸海水中[鹽度=5, pH=9.5, 溫度=(20±1) °C], 自由沉降。攝像機鏡頭中心位于沉降柱底部上方10 cm處, 當微塑料顆粒、海洋雪或二者的聚集體進入視野范圍內時, 開始記錄沉降運動過程。拍攝效果如圖4所示, a～d為無海洋雪水體中拍攝的PVC顆粒, e～h為有海洋雪的水體中拍攝的PVC顆粒, i～l為無海洋雪水體中拍攝的PS微球, m～p為有海洋雪的水體中拍攝的PS微球, 其中黑色虛線內為海洋雪聚集體, 黑色實線圈內為被海洋雪包裹的微塑料顆粒。每組試驗重復三次, 以確保實驗結果的可靠性。試驗結束后利用目標追蹤測量軟件VL3.0對沉降運動速度進行分析。

實驗裝置的可靠性是確保實驗準確性的一個重要因素。因此, 我們將實驗所得的顆粒沉降速度與理論公式進行比較。本實驗中的微塑料濃度較小, 顆粒之間既不直接也不間接通過水介質, 嚴重阻礙彼此的沉降, 因此可看作自由沉降。單顆粒的沉降, 以英國Stokes (1851)得到的單個球體在小雷諾數下水體中的沉降公式計算得到。按照《河流泥沙顆粒分析規程》(水利部黃河水利委員會水文局, 2010), 粒徑小于0.062 mm 時, 采用Stokes沉速公式, 即公式(1); 當粒徑為0.062～2 mm時, 采用沙玉清過渡區沉速公式(沙玉清, 1956), 即公式(2)。本實驗中選取的四種不同粒徑的PS微球, 其中PS-1、PS-2、PS-3顆粒雷諾數小于1, 處于層流區, 采用Stokes沉速公式(1); PS-4顆粒雷諾數大于1, 處于過渡區, 采用沙玉清過渡區沉速公式(2)。結果如表2所示, 計算沉速與試驗中測得的沉速基本吻合, 但試驗值略大于規范計算值, 這與宋佳苑(2015)基于高速攝像法測定顆粒沉速時的現象一致, 其在實驗室中測得的試驗沉速普遍大于計算的沉速值, 且隨著顆粒粒徑的降低, 試驗沉速大于計算沉速的幅度更大。

圖2 高精度顆粒沉降觀測系統

圖3 鏡頭放大倍數與圖像分辨率的關系

圖4 高精度顆粒沉降觀測系統拍攝的微塑料: (a) PVC-1; (b) PVC-2; (c) PVC-3; (d) PVC-4; (e) PVC-1+MS; (f) PVC-2+MS; (g) PVC-3+MS; (h) PVC-4+MS; (i) PS-1; (j) PS-2; (k) PVC-3; (l) PS-4; (m) PS-1+MS; (n) PS-2+MS; (o) PS-3+MS; (p) PS-4+MS

注: PS: 聚苯乙烯微球; PVC: 聚氯乙烯顆粒; MS: 海洋雪

表2 試驗沉速與計算沉速對比

Tab.2 Comparison between experimental settling velocity and calculated settling velocity

宋佳苑(2015)基于粒徑為0.056～0.28 mm的沙粒的單顆粒沉降實驗提出了適用于計算層流區和過渡區的單顆粒靜水沉速修正公式, 即公式(3)。除顆粒最小的PS-1與計算值有一定偏差外, 其余組次測得的沉速與公式(3)計算值偏差均在6.5%以內, 符合度較好, 可認為試驗平均沉速與計算沉速基本吻合。

2 結果與分析

四種不同粒徑等級的PVC顆粒在不同水體環境中的沉速分布如圖5所示, 黑色實線代表PVC顆粒在不含有海洋雪的水體中自由沉降的沉速分布, 藍色實線代表PVC顆粒在含有海洋雪的水體中的沉速分布, 紅色實線代表水體中不含PVC微塑料顆粒的情況下海洋雪聚集體的沉速分布。對比三種顏色的曲線, 我們發現海洋雪的存在會不同程度地減小水體中的微塑料沉速, 粒徑越小的微塑料顆粒沉降過程受海洋雪的影響越大。粒徑最小的PVC-1顆粒在含有海洋雪的水體中的平均沉速比其自由沉降的平均沉速減小了約36.5%, 而粒徑等級最高的PVC-4顆粒在含有海洋雪的水體中的平均沉速比其自由沉降的平均沉速減小了僅7.4% (表3)。原因是當水體中含有海洋雪時, 粒徑小的微塑料顆粒更容易被海洋雪包裹(圖4e, 4f), 沉降過程受海洋雪的阻礙作用越明顯。此外, 加入海洋雪后, 水體的運動黏性系數增大, 也會導致微塑料顆粒的沉速減小。

圖5 四種不同粒徑的PVC顆粒在不同的水體環境中的沉速分布

表3 四種粒徑等級的PVC顆粒在不同水體中的平均沉速對比

Tab.3 Comparison in mean settling velocity of PVC particles among four particle sizes in different water bodies

注: PVC-1、PVC-2、PVC-3、PVC-4代表不同粒徑等級的聚氯乙烯顆粒

四種不同粒徑等級的PS微球在不同的水體環境中的沉速分布如圖6。黑色實線代表PS微球在不含有海洋雪的水體中自由沉降的沉速分布, 藍色實線代表PS微球在含有海洋雪的水體中的沉速分布, 紅色實線代表水體中不含PS微球的情況下海洋雪聚集體的沉速分布。其在不同水體中的沉降規律與PVC顆粒類似。粒徑最小的PS-1微球在含有海洋雪的水體中的平均沉速比其自由沉降的平均沉速減小了約50.1%, 而粒徑等級最高的PS-4微球在含有海洋雪的水體中的平均沉速比其自由沉降的平均沉速減小11.7% (表4), 減小的幅度比相同情況下PVC顆粒的減小幅度更大, 其主要原因是PS的密度比PVC小, 沉降速度慢, 在水柱中的停留時間更長, 因此受海洋雪的阻滯作用更大。

在實驗過程中還發現, 除一部分PS-3粒徑的PS微球在沉降過程中被海洋雪包裹, 沉降速度減小之外, 也有一部分PS微球由于海洋雪中黏性物質的存在自身更容易形成聚集體而加速下沉(圖4o)。而粒徑更小的PS-1和PS-2基本都被海洋雪包裹(圖4m, 4n), 沉降過程受到海洋雪的阻礙作用; 對于粒徑更大的PS-4, 實驗過程中未拍攝到PS微球的聚集體以及被海洋雪包裹的現象(圖4p), 但是顆粒整體下沉速度略微有所減小。然而, 以上結論與Porter等(2018)的實驗結果存在較大差異, 其認為微塑料和海洋雪結合以后沉速增加。Porter等(2018)實驗選用微塑料為聚苯乙烯微球(7～30 μm)、聚氯乙烯碎片(115～156 μm)、聚乙烯微珠(9～11 μm)、聚酰胺碎片(6～30 μm)等6類微塑料材料, 本實驗選用的聚苯乙烯微球中值粒徑為19.7、41.9、84.3和367.0 μm, 聚氯乙烯顆粒中值粒徑為19.3、35.1、89.7和320.2 μm, 微塑料粒徑比Porter等(2018)實驗取值大; 同時Porter等(2018)實驗中用于生成海洋雪的水體是從成巖物質含量高的河口收集的, 其中含有較多成巖物質, 導致海洋雪聚集體的密度變大, 從而增大了微塑料-海洋雪聚集體的沉降速度。Porter等根據斯托克斯公式來計算得到的海洋雪平均沉降速度為714 m/d, 比之前眾多學者研究測得的海洋雪沉速(1～283 m/d)大(Gotschalk, 1988; Shanks, 2002; Jackson, 2015)。而本研究中根據實拍視頻逐幀分析計算得到的海洋雪沉降速度為2.41～11.72 m/d, 其原因是海洋雪濃縮液稀釋后形成的海洋雪聚集體尺寸較小, 與水體中天然形成的海洋雪還存在一定差異。

圖6 四種不同粒徑的PS微球在不同的水體環境中的沉速分布

表4 四種不同粒徑的PS微球在不同水體環境中的沉速對比

Tab.4 Comparison in mean settling velocity of PS particles of four particle sizes in different water bodies

注: PS-1、PS-2、PS-3、PS-4代表不同粒徑等級的聚苯乙烯微球

3 結論

本文利用高精度顆粒沉降觀測系統觀測微塑料顆粒(PVC和PS)在沉降筒中的沉降過程, 研究海洋雪和微塑料相互影響機制, 得出以下結論: 水體中含有海洋雪時, 一方面海洋雪中的黏性物質會促進微塑料顆粒自身的聚集, 形成更大的聚集體加速沉降; 另一方面由于海洋雪-微塑料聚集體的密度較小, 沉降速度減慢。從平均沉速看, 50 μm以下的微塑料在沉降過程中有足夠的滯留時間, 和海洋雪碰撞聚集, 微塑料被海洋雪包裹, 使其平均沉速減慢35%以上; 然而, 粒徑較大的微塑料沉速受海洋雪影響較小, 主要是由于微塑料平衡沉速較大, 在水體中沒有足夠的滯留時間和海洋雪充分接觸、碰撞。同時, 不同密度的微塑料顆粒沉速受海洋雪影響程度也不同, 密度較大的PVC相比于PS受海洋雪的影響較小。沉降速率的減緩, 意味著微塑料在水柱中的停留時間增加, 因此處于水體不同深度的水生生物可能有更多時間和概率與微塑料接觸, 增加了魚類等水生生物攝入微塑料的風險。

對于粒徑更大的微塑料(0.4～5 mm), 其沉降機制比較明確, 粒徑越大, 微塑料的沉降速率越快, 并且形狀的影響對粒徑較大(顆粒雷諾數較高)的顆粒更為明顯。此外, 這部分微塑料在水體中的豐度(數量濃度)相比細顆粒微塑料小幾個數量級, 再加上其比表面積大、沉速快等因素, 可以推測粒徑更大的微塑料在沉降過程中受海洋雪等的阻礙作用較小, 且粒徑越大, 影響程度越小。

形狀也是顯著影響微塑料的沉降行為的一個重要的參數。在相同的顆粒雷諾數下, 薄膜和纖維狀微塑料的阻力系數將比球形或顆粒狀微塑料高, 形狀不規則的微塑料顆粒的阻力系數將比規則顆粒狀微塑料高。此外, 形狀不規則的微塑料在沉降過程中易發生旋轉、振蕩等二次運動, 與理想沉降路徑會有明顯偏差, 這些因素都會導致自然界中真實的微塑料比相同大小的球體沉降得更慢。因此, 實際環境中的纖維、薄膜以及不規則的顆粒狀微塑料在沉降過程中受海洋雪的影響可能更為顯著。

本文還存在一些不足之處, 目前只研究了兩種有代表性的密度比水大的微塑料的沉降過程, 而實際水體環境中也存在聚丙烯、聚乙烯等密度比水小的微塑料, 水體中的海洋雪對此類微塑料沉降過程的影響還有待進一步研究。此外, 水體的鹽度、溫度、pH值、動力條件、懸浮泥沙等對微塑料的沉降均有影響(Jódar-Reyes, 2006; Li, 2018, 2019; Wu, 2019; Wang, 2021), 未來還需開展更多的試驗, 以明辨影響微塑料沉降過程的決定性因素, 明晰微塑料沉降機理, 為水環境中微塑料污染的治理提供幫助。

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EXPERIMENTAL STUDY ON THE EFFECT OF MARINE SNOW ON THE SETTLING OF MICROPLASTICS IN NEARSHORE WATERS

ZHANG Jin-Feng1, 2, LIANG Jia-Xiong1, QI Hang1, ZHANG Qing-He1

(1. State Key Laboratory of Hydraulic Engineering Simulation and Safety, Tianjin University, Tianjin 300350, China; 2. Key laboratory of Earthquake Engineering Simulation and Seismic Resilience, China Earthquake Administration (Tianjin University), Tianjin 300350, China)

Marine microplastic pollution is a global environmental problem and challenge, however, the transport and deposition processes and impact mechanisms of microplastics from source to sink are still unclear. It is found that the vertical settling process of microplastics is influenced by suspended substances such as marine snow in water column. However, available studies are limited to qualitative observation and analysis. The nearshore waters containing marine snow were simulated in the laboratory, in which fine-grained microplastics (PS and PVC) collided and aggregated with marine snow, and then the settling process of microplastics or microplastic-marine snow aggregates were observed. Results show that marine snow could promote the aggregation of microplastic particles and form larger aggregates to accelerate the settling of microplastic. On the other hand, the average settling velocity decreased because the marine snow could wrap microplastics to form loose aggregates. The settling process of microplastics below 50 μm was more influenced by marine snow, and the average settling velocity was reduced by more than 35%. The higher the density of microplastics, the less they were affected by marine snow, and the average settling velocity was reduced by less than 10%. The decrease in settling velocity means that the residence time of microplastics in the water column increases, and aquatic organisms at different depths may have more time and probability to contact with microplastics, increasing the risk of microplastic ingestion by fish and other aquatic organisms.

nearshore waters; microplastics; marine snow; settling velocity

* 國家重點研發計劃, 2021YFB2601100號; 國家自然科學基金聯合基金重點項目, U1906231號; 國家自然科學基金項目, 51579171號。張金鳳, 博士生導師, 教授, E-mail: jfzhang@tju.edu.cn

2021-11-24,

2022-01-25

X55

10.11693/hyhz20211100295