剪切變稀流體液滴撞擊疏水表面回彈現象及最大鋪展的研究1)

鄭 諾 劉海龍

(江蘇大學能源與動力工程學院,江蘇鎮江 212013)

引言

液滴撞擊固體表面是一種常見并且在多種工程應用中都非常重要的現象,廣泛應用在噴墨打印、增材制造、傳熱傳質、電磁冶金、等離子噴涂和醫療防護等領域中[1-6].液滴在撞擊表面后,由于其初速度和物性參數的差異,會導致濺射、回縮破碎、沉積、部分回彈和完全回彈等一系列現象[7].其中液滴回彈與否在不同領域的需求不盡相同.例如在防結冰、防疫中希望液滴盡可能彈開[8-9],在噴灑農藥時則需要液滴有效沉積在表面[10].而液滴在表面的最大鋪展直徑是衡量沉積效果的關鍵參數.因此研究液滴的回彈現象和最大鋪展直徑對上述領域具有重要意義.

液滴撞擊固體表面的過程可分為鋪展、回縮、回彈或振蕩平衡三個連續的階段[11].而液滴在這三個階段的動力學行為通常被表面特性、液滴物性參數以及撞擊條件(液滴尺寸、撞擊速度、撞擊角度等)決定[12].表面潤濕性是描述表面特性的主要參數之一,理想光滑表面的潤濕性可通過楊氏方程[13]表達

其中 σsg,σsl,σ 分別為固氣、固液和液氣界面的表面張力;θeq為平衡接觸角,即液滴在表面上處于平衡狀態(靜止)時的接觸角.根據平衡接觸角大小可將表面分為親水表面(θeq＜90°),疏水表面(θeq≥90°)以及超疏水表面(θeq≥150°).

牛頓流體液滴的回彈行為及最大鋪展已被廣泛研究和討論[14-19].Mao 等[14]提出了液滴回彈的臨界狀態,是液滴以最小能量表現出回彈的假定狀態,并根據能量守恒得出牛頓流體發生回彈的前提條件是θeq≥90°,即表面至少表現為疏水.也有實驗表明,對于牛頓流體而言,完全回彈通常發生在超疏水表面,而在疏水表面僅出現部分回彈[15].Bergeron 等[20]通過在水中添加微量的高分子聚合物(PEO)得到了表現出黏彈性的液滴,他們發現這類液滴即使撞擊超疏水表面也會沉積.后續研究證明了回彈行為被抑制是由于柔性分子鏈與表面之間會產生額外摩擦力,導致了更多的能量耗散,與液滴的流變特性無關[21-23].而非牛頓流變特性對回彈行為影響的相關研究尚少,作用機理仍需探索[24-25].

黃原膠作為一種剛性聚合物添加劑,添加極少量可使溶液表現出純剪切變稀特性[26],而不體現黏彈特性[27-28].大部分剪切變稀流體在極低和極高剪切速率區域時其黏度會趨于穩定.剪切速率極低時的黏度定義為零剪切黏度 μ0,極高時的黏度定義為無窮剪切黏度 μ∞.German 和Bertola[29]對非牛頓流體液滴撞擊表面的最大鋪展進行了實驗研究,表示剪切變稀特性對液滴在表面的鋪展過程有明顯影響.An 和Lee[30]以及Dechelette 等[31]通過實驗研究了剪切變稀特性對液滴撞擊的影響,他們認為液滴在撞擊過程中發生的剪切變形會導致液滴黏度在μ0與 μ∞之間來回變化,因此剪切變稀流體液滴的最大鋪展會顯著大于黏度與其 μ0相同的牛頓流體液滴.沈學峰等[32]對表現為剪切變稀的冪律流體進行了數值模擬研究,結果表明冪律指數的減小使得液滴撞擊過程中黏性耗散減小,鋪展直徑更大,并且能更快回彈.盡管剪切變稀特性已被證實會顯著影響液滴在表面的動力學行為,但對于純剪切變稀流體液滴的回彈行為及最大鋪展預測的研究相對較少.

本研究通過實驗研究了純剪切變稀流體液滴撞擊疏水壁面后回彈行為的影響.通過在去離子水中添加極少量的黃原膠(質量分數≤0.03%)制備僅表現剪切變稀特性的非牛頓流體.借助高速攝像技術,研究剪切變稀特性對液滴撞擊疏水表面后回彈行為以及最大鋪展的影響.得到剪切變稀流體液滴回彈的臨界高度并建立最大鋪展直徑的預測模型.

1 實驗方法

1.1 液滴撞擊可視化實驗系統

圖1 為觀察液滴撞擊運動的可視化實驗平臺示意圖,該平臺利用微流量注射泵(KDS-Legacy,KD Scientific)驅動流體從不銹鋼針頭(gauge28,內徑0.17 mm)生成大小均勻的液滴,使其撞擊在實驗表面上.借助配備顯微鏡頭(NAVITAR,12 X)的高速攝像機(Phantom V1611,Dantec Dynamics)以每秒10 000幀的頻率進行背光拍攝,得到分辨率為1512×1098像素的圖像.高速攝像機盡可能與表面保持水平無夾角,以減少因視角帶來的測量誤差.撞擊表面前兩個連續圖像在垂直方向上的移動距離除以圖像捕捉的時間間隔(0.1 ms)計算得到撞擊初速度V0,速度通過升降平臺改變針頭到表面的距離來調控,范圍為0.610～2.274 m/s.液滴在表面運動時的直徑D和高度H如圖2 所示.每幀液滴的參數通過自編寫的圖像處理程序測得.由于液滴在下落過程中不再是一個標準的球體,因此通過下式修正得到液滴初始直徑D0的近似值

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

圖2 液滴直徑與高度定義Fig.2 Measurements of the droplet diameter and height

其中,Dh為液滴在水平方向上的直徑,Dv為液滴在垂直方向上的直徑.最終測得液滴初始直徑D0=(2.38±0.1)mm.此外,還定義了以下一系列無量綱參數以描述液滴撞擊過程:無量綱直徑β=D/D0;最大無量綱直徑βmax=Dmax/D0,其中Dmax是鋪展過程中液滴直徑的最大值;無量綱高度 ξ=H/D0;最大無量綱高度 ξmax=Hmax/D0,其中Hmax是回縮過程中液滴高度的最大值;無量綱時間 τ=tV0/D0,其中t為從液滴與表面接觸一瞬間開始計時的時間;韋伯數,其中 ρ 為液滴密度,表征慣性力與毛細管力之比,We范圍在實驗中為12 到169 之間;雷諾數Re=ρV0D0/μ,其中 μ 為液滴黏度,表征慣性力與黏性力之比,僅針對牛頓流體液滴.為了驗證實驗的可重復性,在每一個撞擊條件下都進行了至少4次的重復實驗,幾何數據和撞擊速度的測量誤差都在 ± 1%以內.

1.2 實驗流體制備及測量

本文中液滴撞擊實驗及流體參數測量過程均在室溫25 °C 的環境下完成.本文將黃原膠粉末(G104873,Aladdin Inc.)分散到去離子水中制備非牛頓流體.黃原膠質量分數最大為0.03%.下文統一使用黃原膠首字母(XG)加黃原膠質量分數的形式表示不同濃度的黃原膠水溶液,例如“XG0.005”和“XG0.015”分別代表質量分數為0.005%和0.015%的黃原膠水溶液.圖3 展示了不同濃度黃原膠水溶液和去離子水剪切黏度與剪切速率的關系,實驗數據由旋轉流變儀(DHR-1,TA)測得,剪切速率測量范圍為10-3～103s-1.從圖中可以看出黃原膠的加入使得流體表現出了明顯的剪切變稀特性.此外,可以發現當剪切速率大于500 s-1時,黃原膠水溶液的剪切黏度變化速率明顯變緩,出現穩定的趨勢,說明在測量范圍內出現了無窮剪切黏度.為了數值化黃原膠水溶液的流變特性,使用包含無窮剪切黏度 μ∞與零剪切黏度 μ0的Carreau 黏度模型[33]擬合實驗數據,其本構方程如下

圖3 實驗流體剪切黏度隨剪切速率的變化Fig.3 Variation of test fluids shear viscosity with shear rate

表1 實驗流體物性參數及Carreau 模型參數Table 1 Properties and Carreau model parameters of test fluids

1.3 實驗疏水表面制備

實驗中使用的疏水表面通過以下方法制備.首先使用丙酮和乙醇清洗光滑的玻璃載玻片,之后用水清洗并在純氮氣下干燥.含氟涂料(F-1090,SICONG)用氫氟醚(F-8603,SICONG)稀釋為質量分數為1%的溶液,將干凈的載玻片置于其中浸泡30 min.然后把載玻片轉移至干燥箱中,以120 °C 的高溫固化60 min 后得到疏水表面.圖4 顯示了水滴在化學處理后的表面上靜止、鋪展和回縮時的接觸角.可知液滴的平衡接觸角 θeq=108°±1°,這表示經過處理的表面是典型的疏水表面.液滴在鋪展時的接觸角θs=129°±1°,回縮時的接觸角 θr=78°±1°.液滴在鋪展和回縮時接觸角會出現差異是由于接觸角滯后現象[35].

圖4 去離子水液滴在疏水表面的平衡、鋪展和回縮接觸角Fig.4 Equilibrium,spreading and recoiling contact angle of water droplet on hydrophobic surface

2 實驗結果和分析

2.1 剪切變稀流體液滴撞擊疏水表面實驗結果

圖5 為去離子水液滴及三種濃度的黃原膠水溶液液滴撞擊疏水表面的鋪展回縮過程圖.所有組分液滴撞擊初速度V0均為1.029 m/s,對應的We=34.5.圖5(a)～圖5(d)中的液滴分別為去離子水液滴、XG0.005 液滴、XG0.015 液滴和XG0.03 液滴.隨著黃原膠濃度的增加,依次觀察到部分回彈、完全回彈以及沉積行為.

圖5 不同濃度液滴在We=34.5 時撞擊疏水表面的形態變化及回彈行為Fig.5 Morphological changes and rebound behavior of droplets with different concentrations impacting on hydrophobic surface at We=34.5

當液滴接觸到表面后,在動能作用以及表面的阻擋下迅速鋪開.動能耗盡后,液滴達到最大鋪展,液滴從撞擊前的球狀變成餅狀.之后液滴在表面能的作用下向中心回縮.液滴四周的流體向中心匯聚后,產生垂直向上的速度拉伸液滴.達到最大回縮高度時,液滴已經被拉伸成柱狀.最終不同濃度的液滴呈現出了不同的回彈行為:去離子水液滴與XG0.005液滴拉伸較長,由于Plateau-Rayleigh 不穩定性[36],柱狀流體會形成持續收縮的喉部,喉部夾斷后有部分流體釘扎在表面,形成部分回彈;XG0.015 液滴在拉伸后釘扎在表面的液體被完全拉起融入上方的液滴中,呈現出完全回彈;而濃度更高的液滴則沉積在表面上,未發生回彈.

圖6 和圖7 分別為上述液滴的無量綱直徑 β 和無量綱高度 ξ 隨無量綱時間 τ 演變的結果.液滴接觸表面的瞬間到最大鋪展這一過程為鋪展階段,之后的過程為回縮階段.從圖6 中可以看到,黃原膠的加入幾乎不影響液滴的鋪展階段.不同濃度的液滴都在 τ=1.43 時達到最大鋪展,去離子水液滴與濃度最大的XG0.03 液滴其最大無量綱直徑βmax相差小于5%.這可能是因為液滴接觸表面后在短時間內發生了明顯的剪切形變,剪切變稀流體黏度會驟降并接近無窮剪切黏度[30-31].而XG0.03 的黃原膠水溶液其無窮剪切黏度與去離子水的黏度相比差異較小,對鋪展階段的影響也較小.從圖7 可以看出,液滴無量綱高度 ξ 在鋪展階段迅速降低,并在最大鋪展時達到最低值.經過一段時間的回縮后,無量綱高度 ξ 在τ=3.0左右時開始快速增長.在 τ=3.89 后,不同濃度液滴的無量綱高度 ξ 變化趨勢出現了明顯不同,隨黃原膠濃度增加,液滴最大無量綱高度 ξmax顯著減小.由于回縮階段液滴的形態變化與鋪展階段相比較慢,使得剪切變稀流體液滴的黏度開始回升,黏度增加致使液滴形態變化進一步減緩.意味著高濃度液滴在向上運動的過程中相比低濃度液滴會產生更多的黏性耗散,直接影響液滴的最大回縮高度.但液滴的接觸線區域形變仍較大,此區域流體黏度會較低.因此剪切變稀流體液滴在回縮高度足夠的情況下仍可以從表面回彈.

圖6 不同濃度液滴在We=34.5 時撞擊疏水表面的無量綱直徑 β 隨無量綱時間 t 的變化Fig.6 Variation of dimensionless spreading diameter β of droplets impacting on hydrophobic surface at We=34.5 for different concentrations with dimensionless timet

圖7 不同濃度液滴在We=34.5 時撞擊疏水表面的無量綱回縮高度 ξ 隨無量綱時間 t 的變化Fig.7 Variation of dimensionless spreading diameter ξ of droplets impacting on hydrophobic surface at We=34.5 for different concentrations with dimensionless timet

2.2 理論分析

2.2.1 疏水表面液滴回彈臨界高度

根據實驗結果可知,液滴在疏水表面達到最高回縮時的形態可以簡單看作一個圓柱與半球的疊加體.圖8 展示了液滴在最高回縮與臨界回彈時的示意圖,其中R為最高回縮時的半徑.將液滴在最高回縮時的動能定義為Kr,在臨界回彈時的動能定義為Kc.由于液滴已經達到最高回縮,意味著此時液滴已經沒有多余的動能驅使液滴繼續上升,即動能Kr≈0.液滴的臨界回彈狀態是指當動能Kc=0 時,液滴剛好完全離開表面[14].根據能量守恒定律以及液滴形態,從最高回縮到臨界回彈這一過程的能量守恒方程可表達為

圖8 液滴在最高回縮與臨界回彈時的示意圖Fig.8 Schematic diagram of droplet at maximum recoiling and critical rebound

其中Rm=R/D0為最高回縮時的無量綱半徑.式(4)左側為液滴在最高回縮時的表面能,右側第一項為液滴在臨界回彈狀態的表面能,右側第二項Wr→c為液滴從最高回縮到臨界回彈這個過程中產生的能量耗散.由于重力勢能在整個液滴撞擊過程中的變化都很小[37],本文未將其考慮在內.因此若液滴能發生回彈行為,則需要式(4)成立,即Wr→c≥0.

將式(5a)直接改寫為Rm=f(ξmax)的形式非常復雜,因此將式(5a)等效近似為式(5b)

實驗結果發現在最高回縮時Rm通常小于0.5,而式(5a)與式(5b)在 0＜Rm＜0.5 時的差異非常小,相對誤差小于5%.因此可以認為式(5b)能夠替代式(5a).可得Rm=f(ξmax)的具體形式如下

將式(6)代入式(4)中可得

化簡式(7a)并將液滴回彈臨界條件Wr→c≥0 代入其中可得

求解式(7b)可得判定液滴能否回彈的臨界無量綱高度的理論值為1.318.圖9 為去離子水與剪切變稀流體液滴的最大無量綱高度 ξmax與We的關系圖,臨界無量綱高度 ξc將其分為上下兩個區域.在臨界無量綱高度 ξc之上的區域為回彈區,之下的為沉積區(陰影區域).ξc=1.318 的預測值與實驗結果契合良好.另外實驗結果表明,去離子水液滴與剪切變稀流體液滴的最大無量綱高度均符合 ξmax～αWe標度律.發現斜率 α 隨著黃原膠濃度的增加而減小.這驗證了本文在2.1 節給出的推論,即當We相同時,濃度更高的液滴在回縮過程中會產生更多的黏性耗散,因此高濃度液滴需要更大的We(更大的初始動能)才能在最高回縮時達到臨界無量綱高度,發生回彈行為.

圖9 不同濃度液滴最大無量綱高度隨We 變化Fig.9 Variation of maximum dimensionless recoiling height of droplets with We

2.2.2 剪切變稀流體液滴最大鋪展預測

液滴撞擊表面后的最大鋪展是慣性力、黏性力和毛細管力共同作用的結果,即最大無量綱直徑βmax與Re和We有關[15-19].但剪切變稀流體液滴黏度會隨剪切速率變化而不是一個定值,表征牛頓流體的Re無法表征剪切變稀流體液滴撞擊條件[30].因此用有效雷諾數[30-38]表示剪切變稀流體液滴的慣性力與黏性力之比

式中 μeff為有效黏度,僅與撞擊條件(撞擊速度,液滴直徑等)有關.

其中,ur表示液滴內平行于表面(r方向)的速度,z表示垂直于表面的方向,hb表示液滴內部靠近表面的邊界層厚度.Yonemoto 和Kunugi[40]將球形液滴向下撞擊的過程等效替換為同直徑同體積的圓柱體向徑向擴散的過程,根據能量守恒得出ur=3V0/8 .此外,他們還認為液滴鋪展過程中的邊界層厚度介于近壁面射流與平行板的邊界層厚度之間,取調和平均值得到hb=hm/3 ,其中hm為液滴在最大鋪展時的高度.將液滴在最大鋪展的形態簡單看成圓柱體,根據液滴體積可得hm=,因此hb=.于是式(9)能被改寫為

將式(11)代入剪切變稀流體本構方程(式(3))中即可得到每個撞擊條件下的有效黏度 μeff.Lee 等[16]在Lann 等[17]的基礎上綜合考慮毛細管力與黏性力影響,得到如下預測牛頓流體液滴最大無量綱直徑的模型

其中,βeq表示液滴靜止在表面上的無量綱直徑,與平衡接觸角 θeq有關,A為擬合系數.當A=7.6 時,該模型與本文的去離子水數據取得良好的一致性.

將式(12)與式(3)、式(11)、式(8)聯立得出剪切變稀流體液滴的最大無量綱直徑預測模型

圖10 展示了由式(13)所得最大無量綱直徑βmax預測值與實驗測量值的對比.圖10 中還引用了An 和Lee[30]的黃原膠液滴撞擊疏水表面實驗結果(θeq=104.1°,We=95～591,黃原膠濃度XG0.05～XG0.35).可以看到在較寬的We范圍(12～591)內模型的預測值與實驗測量值取得了較高的一致性.

圖10 最大無量綱直徑 βmax 預測值與測量值的對比Fig.10 Comparison of predicted and measured maximum dimensionless spreading diameter βmax

3 結論

本文利用可視化實驗平臺對剪切變稀流體液滴撞擊疏水表面的行為進行了實驗研究.通過使用高速攝像技術搭建液滴撞擊表面可視化實驗平臺,拍攝了液滴在疏水表面運動的圖像序列.經由理論分析后,得到剪切變稀流體液滴撞擊表面后的β～τ 和ξ～τ曲線,經過進一步分析得出如下結論.

(1)向去離子水中添加微量的黃原膠粉末可獲得純剪切變稀流體.黃原膠水溶液液滴在相同撞擊條件下會隨著濃度增加依次表現出部分回彈、完全回彈和表面沉積三種不同的回彈行為.并且黃原膠濃度只會輕微影響液滴的最大無量綱直徑 βmax,但對最大無量綱高度 ξmax的影響很大.

(2)依據能量守恒定律推導出了液滴能在疏水表面上回彈的臨界無量綱高度 ξc理論值為1.318,與實驗結果高度契合.最大無量綱高度 ξmax高于此值的液滴能夠表現出回彈行為,低于此值的液滴則只能沉積.液滴撞擊疏水表面后的最大無量綱高度ξmax與We呈明顯的線性關系,并且斜率隨黃原膠濃度增加而減小.

(3)基于有效雷諾數Reff=ρV0D0/μeff,提出了剪切變稀流體液滴撞擊疏水表面最大無量綱直徑βmax的預測模型,預測模型與實驗測量值在較寬的We區間顯示出了良好的一致性.

數據可用性聲明

支撐本研究的科學數據已在中國科學院科學數據銀行ScienceDB 平臺公開發布,訪問地址為http://doi.org/10.57760/sciencedb.j00140.00003或http://cstr.cn/31253.11.sciencedb.j00140.00003.