2001—2020年合肥市空氣質量變化趨勢研究

何立環，周 密，朱 余，孟曉艷，胡丹心，付 強，張鳳英

1.中國環境監測總站，國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室，北京 100012 2.安徽省生態環境監測中心，安徽 合肥 230071 3.廣東省廣州生態環境監測中心站，廣東 廣州 510030

合肥市位于安徽省中部，是安徽省省會，長三角城市群副中心城市，國家重要的科研教育基地、現代制造業基地和綜合交通樞紐。自2000年起，合肥市迎來了城市快速擴張和經濟快速發展，其中，2021年合肥市地區生產總值(GDP)位居全國大中城市第19位[1]。全市下轄四區、四縣和一個縣級市，其中，四區為瑤海區、蜀山區、廬陽區和包河區，四縣為肥東縣、肥西縣、長豐縣和廬江縣，縣級市為巢湖市。截至2019年，合肥市戶籍人口770.44萬人，常住人口818.9萬人[2]。很多學者對合肥市空氣質量及其影響因素等開展了研究，研究主題包括污染物濃度變化、污染來源、污染物健康影響等[3-11]，但相關研究大多基于短時間序列或單個污染階段，有關合肥市長時間序列空氣質量變化特征的研究仍未見報道。本文以合肥市為研究區域，分析了合肥市2001—2020年空氣質量變化特征，以期為合肥市空氣污染治理提供科學依據。

1 研究方法

1.1 數據來源

本研究涉及的空氣質量數據均來源于國家生態環境監測網，具體為合肥市2001—2020年SO2、NO2和PM103項指標，以及2013—2020年CO、O3(日最大8小時滑動平均值，O3-8 h)和PM2.53項指標(合肥市自2013年1月1日開始監測CO、O3和PM2.5)的年平均濃度、日平均濃度及部分時段的小時平均濃度。GDP相關數據來源于《合肥市國民經濟和社會發展統計公報》[2]。

1.2 研究方法

本研究依據《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)、《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》(HJ 633—2012)和《環境空氣質量評價技術規范(試行)》(HJ 663—2013)等對合肥市空氣質量進行評價，通過MATLAB、Origin、Excel等軟件進行數據分析與結果展示。時間變化趨勢采用Mann-Kendall(M-K)時間趨勢檢驗法進行分析[12]，計算公式如下。

對于樣本個數為n的時間序列x，構造秩序列：

(1)

ri取值如下：

(2)

可見，秩序列sk是第i時刻數值大于第j時刻數值的個數的累計數。在時間序列隨機獨立的假定下定義統計量：

(3)

式中：UF1=0；E(sk)和var(sk)分別是sk的均值和方差。在x1、x2、…、xn相互獨立且具有相同連續分布時，可由公式(4)進行計算：

(4)

UFk為標準正態分布，是按照時間序列(x1,x2,…,xn)計算出來的統計量序列。給定顯著性水平α=0.05，則信度線Uα=±1.96。如果|UFk|>|Uα|，則否定無趨勢的零假設，表明序列存在明顯的趨勢變化。若UFk>0，則表明序列呈上升趨勢；若UFk<0，則表示呈下降趨勢。當UFk超過臨界值時，表明序列上升或下降趨勢明顯。將時間逆序，即(xn,xn-1,…,x1)，再按照以上方法計算出統計量UBk，并繪制UFk和UBk隨時間變化的M-K檢驗圖。如果UFk和UBk兩條曲線出現交叉點，且交叉點在信度線以內，那么交叉點對應的時刻就是突變開始的時刻。

2 結果與討論

2.1 空氣質量現狀

2020年，合肥市空氣質量優良天數比例為84.7%，SO2年均濃度為7 μg/m3，NO2年均濃度為39 μg/m3，PM10年均濃度為58 μg/m3，CO第95百分位濃度為1.1 mg/m3，O3-8 h第90百分位濃度為144 μg/m3，PM2.5年均濃度為36 μg/m3，其中PM2.5超標，空氣質量未達標。從城市空氣質量排名情況來看，合肥市在168個重點城市中排名第84位，處于中等水平；在337個地級及以上城市中排名第234位，低于全國平均水平。從污染物超標率和首要污染物天數來看，O3、PM2.5、NO2的超標率分別為4.9%、8.8%、3.0%，PM10、SO2和CO均未超標；以O3為首要污染物的污染天數為18 d，以PM2.5為首要污染物的污染天數為30 d，以NO2為首要污染物的污染天數為5 d，以PM10為首要污染物的污染天數為3 d。

2.2 變化趨勢分析

2001—2020年，合肥市SO2、NO2、PM10的日濃度范圍分別為1～119 μg/m3、2～144 μg/m3、5～1 202 μg/m3，其中，PM10的日濃度變化幅度較大，最高值約為最低值的240倍。2013—2020年，CO、O3-8 h、PM2.5的日濃度范圍分別為0.2～2.7 mg/m3、4～241 μg/m3、6～372 μg/m3，其中，PM2.5的日濃度變化幅度最大，最高值為最低值的62倍。

從日濃度達標情況來看，2006—2014年部分時段的SO2日濃度處于二級空氣質量水平，其余年份的SO2日濃度均達到一級空氣質量水平。自2016年起，NO2超標天數逐漸增多。2001—2014年，PM10污染天數較多；2015—2020年，PM10污染天數逐年減少。2014—2020年，PM2.5污染天數逐年減少。CO日濃度在0.8 mg/m3附近波動，未出現超標情況。2014年以來，O3污染天數逐年增加，年內O3-8 h的最高值逐年升高，O3污染程度明顯加重。

合肥市主要大氣污染物的日濃度變化趨勢見圖1和圖2。其中：SO2和顆粒物的日濃度呈現出明顯的季節變化特征，均表現為明顯的“U”形分布，即冬春季節高、夏秋季節低；O3則表現出相反的變化趨勢，冬春季節低、夏秋季節高；NO2與CO表現為春夏季節低、秋冬季節高。

圖1 合肥市2001—2020年SO2、NO2和PM10濃度變化趨勢Fig.1 Variation trends of SO2,NO2 and PM10concentrations in Hefei from 2001 to 2020

利用M-K時間趨勢檢驗法對合肥市2001—2020年SO2、NO2、PM10，以及2013—2020年CO、O3、PM2.5的年平均濃度進行時間趨勢和可能突變年份分析(圖3、圖4、圖5)。結果顯示，2001—2020年，合肥市SO2年平均濃度為(15.94±5.84) μg/m3，年平均增長率為-2.8%。其中：2001年SO2年平均濃度為11.50 μg/m3，并在2006年之前呈現上升趨勢(UFk>0)；2007—2014年，SO2年平均濃度整體呈現上下波動的趨勢，在(21.29±1.49) μg/m3范圍內變化；自2015年開始，合肥市SO2年平均濃度呈現下降趨勢，尤其是在2017—2020年，下降趨勢明顯(UFk<0)。從季節變化來看，合肥市大氣SO2濃度呈現出明顯的季節差異：夏季[(10.16±4.53) μg/m3]<秋季[(15.20±7.10) μg/m3]<春季[(15.65±7.05) μg/m3]<冬季[(22.76±12.99) μg/m3]。分析其原因：冬季能耗增加，再加上氣象因素的影響，使得冬季SO2濃度偏高；夏季氣溫較高，降水較多，加劇了天氣擾動及SO2的濕沉降，使得夏季SO2濃度最低。SO2濃度的頻次分布總體呈現一定的正態分布特征，其中最大頻次對應的濃度表示在該地區大氣條件下最具代表性的濃度。圖4顯示，合肥市冬季SO2濃度的分布范圍比其他季節要廣，且有較高的尾端；夏季分布最為集中，大多低于20 μg/m3。而在月際變化上，SO2濃度在2006—2013年變化明顯。

圖2 合肥市2013—2020年CO、O3、PM2.5濃度變化趨勢Fig.2 Variation trends of CO,O3 and PM2.5concentrations in Hefei from 2013 to 2020

注：虛線為α=0.05顯著水平下，Uα = ±1.96。圖3 合肥市2001—2020年SO2、NO2、PM10及2013—2020年CO、O3、PM2.5濃度M-K趨勢分析結果Fig.3 M-K results on concentration variation trends of SO2,NO2,PM10from 2001 to 2020,and CO,O3,PM2.5 from 2013 to 2020 in Hefei

圖4 合肥市2001—2020年SO2、NO2、PM10濃度在不同季節的頻次分布Fig.4 Frequency distribution of SO2,NO2 and PM10 in different seasons in Hefei from 2001 to 2020

圖5 合肥市2013—2020年CO、O3、PM2.5濃度在不同季節的頻次分布Fig.5 Frequency distribution of CO,O3 and PM2.5 in different seasons in Hefei from 2013 to 2020

2001—2020年，合肥市NO2年平均濃度為(31.16±7.40) μg/m3，年平均增長率為1.03%。雖然NO2年平均濃度整體呈現上升趨勢，但是上升幅度并不明顯。2001—2009年，NO2年平均濃度呈現波動下降趨勢(UFk<0)；2010—2020年，NO2濃度呈現波動上升趨勢。從季節變化來看，NO2濃度呈現出明顯的季節差異：夏季[(21.44±6.13) μg/m3]<春季[(30.94±10.50) μg/m3]<秋季[(34.81±11.62) μg/m3]<冬季[(37.46±12.30) μg/m3]。

2001—2020年，合肥市PM10年平均濃度為(98.37±19.92) μg/m3，年平均增長率為-3.6%。整體上，PM10濃度呈現先上升后下降的趨勢。最大值出現在2008年，為134.23 μg/m3；最小值出現在2020年，為54.10 μg/m3。2001—2008年，合肥市PM10年平均濃度呈現波動上升的趨勢，UFk也呈現波動變化的趨勢；2009—2020年，PM10濃度呈現波動下降的變化趨勢，尤其是在2015—2020年，幾乎呈直線下降趨勢。在季節變化上，PM10濃度也呈現夏季[(74.60±21.60) μg/m3]<秋季[(104.54±32.31) μg/m3]<春季[(104.97±27.16) μg/m3]<冬季[(109.37±27.30)μg/m3]的季節特征。在月際變化上，PM10并沒有表現出明顯的階段性特征。

合肥市2013—2020年CO、O3、PM2.5年平均濃度分別為(0.82±0.09) mg/m3、(78.05±18.98) μg/m3、(57.39±15.66) μg/m3，年平均增長率分別為-2.37%、5.96%、-11.46%。CO年平均濃度呈現先上升后下降的變化趨勢，峰值出現在2015年，為0.96 mg/m3。在季節變化上，CO濃度呈現出夏季[(0.69±0.14) mg/m3]<春季[(0.76±0.11) mg/m3]<秋季[(0.82±0.15) mg/m3]<冬季[(1.02±0.19) mg/m3]的季節特征。在月際變化上，CO濃度在1月的下降趨勢比7—8月更為明顯。O3年平均濃度呈現先下降后上升的趨勢，最小值出現在2014年，為44.49 μg/m3。在季節變化上，O3平均濃度表現為冬季[(48.49±13.41) μg/m3]<秋季[(74.85±30.59) μg/m3]<春季[(88.37±29.66) μg/m3]<夏季[(100.51±28.36) μg/m3]。春季，太陽輻射逐漸增強，日照時長逐漸增多，氣溫逐漸升高，受平流層O3向下輸送、區域性大范圍傳輸及近地面光化學反應較強等因素的影響，O3濃度相對較高；夏季，白天光照時間長，受強輻射、高溫等氣象因素的影響，大氣化學反應活躍，光化學反應迅速，O3持續積累，O3濃度較高；秋冬季，溫度、太陽輻射強度及日照時長均明顯降低，氣象條件逐漸不利于O3的生成，O3濃度較低。PM2.5年平均濃度幾乎呈直線下降趨勢，2013—2020年UFk始終小于0。在月際變化上，相比夏季的7—8月，處于冬季的12月、1月的PM2.5濃度下降更為顯著。

2.3 污染物濃度與經濟發展

合肥市SO2、NO2、PM10年均濃度和GDP變化趨勢見圖6。從年際變化來看，SO2濃度呈先上升后逐漸下降的變化趨勢，2006—2014年是SO2年均值相對較高的階段，其中，2006年最高，其次是2014年。研究期間，合肥市SO2年均濃度均未超標。NO2濃度在2001—2014年呈波動變化趨勢，年均濃度為17～39 μg/m3；在2015—2019年總體表現為上升趨勢，其中，2016—2019年NO2年均濃度超標。伴隨城市化進程的加快，汽車保有量增大成為城市空氣NO2濃度升高的重要原因之一。PM10年均濃度自2001年起逐年上升，在2008年升至最高，為134 μg/m3；此后逐漸下降，2014年以后下降幅度較大，由113 μg/m3下降至68 μg/m3。這說明相關部門采取的一系列治理措施，對SO2、PM10等污染物的控制有明顯的正向作用。

圖6 合肥市SO2、NO2和PM10年平均濃度及GDP變化Fig.6 Changes in GDP and annual average concentration of SO2,NO2,PM10,in Hefei

從SO2、NO2、PM10年均濃度與合肥市GDP的關聯來看，2001—2007年，PM10濃度隨著GDP的增長呈上升趨勢；2008—2012年，PM10濃度呈波動變化；2013—2019年，PM10濃度隨GDP的增加呈明顯下降趨勢。2001—2007年，NO2濃度隨GDP的增加在25 μg/m3附近呈波動變化趨勢；2008—2019年，NO2濃度隨GDP的增加呈上升趨勢，并在2016—2019年超過空氣質量標準限值(40 μg/m3)。2001—2007年，SO2濃度隨GDP的增加呈上升趨勢；2008—2013年為持平階段；2014年以后，SO2年均濃度隨GDP的增加逐年下降。

2.4 空間分布

因合肥市SO2和CO濃度相對較低，故僅對合肥市10個國控空氣質量監測站點的PM2.5、O3、PM10和NO24項污染物的2020年平均濃度進行分析，其中，O3年平均濃度為日最大小時濃度均值，結果見圖7。從顆粒物年均濃度來看，10個站點的PM10年均濃度均達標，5個站點的PM2.5年均濃度超標,顆粒物濃度高值區主要包括廬陽、瑤海、包河、三里街、明珠廣場等。上述站點均靠近城市中心，人口密度和路網密度較高，因此，其顆粒物濃度相對較高。對照點董鋪水庫離市中心有一定距離，污染物擴散條件相對較好，顆粒物濃度相對較低。從NO2年均濃度空間分布來看，各站點的年均濃度大小排序為包河區>三里街≈廬陽區>明珠廣場>長江中路=瑤海區=濱湖新區>琥珀山莊=高新區>董鋪水庫，其中，包河區、三里街和廬陽區NO2年均濃度均超標，且均約為對照點董鋪水庫的1.6倍，屬于污染中心。上述3個點位NO2污染水平較高，主要是受交通路網和相關產業分布的影響。各站點的O3年均濃度大小排序為董鋪水庫>高新區≈長江中路≈瑤海區≈琥珀山莊≈濱湖新區>明珠廣場>廬陽區>包河區≈三里街，其中，董鋪水庫的高濃度O3可能與植物源VOCs排放，以及周圍長豐縣雙鳳工業園、崗集工業基地等的污染排放有關。

圖7 合肥市不同區域主要污染物年均濃度Fig.7 Annual average concentration of PM2.5,O3,PM10 andNO2 in different areas of Hefei

3 結論

1)2001—2020年，合肥市SO2和PM10濃度呈先上升后下降的變化趨勢，NO2濃度呈先波動下降后波動上升的變化趨勢。

2)2014—2020年，合肥市6項主要空氣污染物中，PM10、PM2.5、CO和SO2年均濃度呈逐年下降趨勢，但NO2和O3濃度呈逐年上升趨勢，出現了NO2和O3超標情況。合肥市O3污染程度逐年加重，O3濃度不斷升高，O3污染天數也不斷增多，O3已成為合肥市夏秋季節的主要空氣污染物。

3)合肥市SO2和顆粒物濃度呈現出明顯的季節變化特征，冬春季節高、夏秋季節低；NO2和CO濃度表現為秋冬季節高、春夏季節低；O3濃度則表現為冬春季節低、夏秋季節高。

4)從社會經濟發展與空氣污染物濃度變化情況來看，2001—2020年，PM10濃度隨合肥市GDP的增長呈升高—波動變化—逐年下降的變化趨勢，反映出經濟發展水平升高到一定程度后，經濟發展對環境質量改善的正向作用。