中歐環境空氣臭氧評價對比與啟示

王曉彥，解淑艷，汪 巍，張 良，朱媛媛，劉 冰，王 帥

1.中國環境監測總站，國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室，北京 100012 2.河北省生態環境應急與重污染天氣預警中心，河北 石家莊 050000

20世紀80年代，作為歐洲監測和評估項目(EMEP)中的一項義務性擴展監測活動，歐洲相關國家開始開展較為系統的O3監測工作，并在2018年覆蓋到EMEP監測網絡中的28個國家的141個背景點位[7]。基于1996年《空氣質量評價和管理指令》(96/62/EC)[8]，歐盟于2002年發布了《環境空氣中有關臭氧的指令》(2002/3/EC)[9]，將O3作為強制性監測項目納入空氣質量管理體系，從保護人體健康和植被兩方面設立O3濃度限值，并要求定期對外發布O3濃度監測和評價結果。2008年，歐盟發布《歐洲環境空氣質量及清潔空氣指令》(2008/50/EC)[4]，對包括O3在內的多項污染物的監測、評價和管理要求作出了進一步規定。目前，該指令已成為歐盟各國開展環境空氣質量評價的基本依據[4]。我國雖在《大氣環境質量標準》(GB 3095—1982)和《環境空氣質量標準》(GB 3095—1996)中設立了O31小時平均濃度(O3-1 h)標準限值，但當時并未將其作為強制性指標開展監測和評價。后期，在《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)中新增了O3日最大8小時滑動平均濃度(MDA8)限值，同時依據《環境空氣質量評價技術規范(試行)》(HJ 663—2013)，基于國家環境空氣質量監測網，在全國層面正式拉開了系統性開展O3監測和評價的序幕[10-12]。

相較于歐盟，我國O3監測和評價起步較晚，且目前針對O3的例行考核評價主要基于城市建成區O3濃度監測結果，在O3標準限值、保護對象、評價指標、評價時間尺度、參評點位類型的設定和選取，以及與前體物排放量的關聯性分析等方面尚存一定差距。近年來，我國空氣質量總體呈不斷改善趨勢，但部分地區O3污染問題逐漸凸顯。例如，2019年，全國337個地級及以上城市，以及京津冀及周邊地區、長三角地區、汾渭平原等重點區域的O3平均濃度均較2018年呈上升趨勢[13-14]。隨著空氣質量精細化管理需求的不斷提升，我國對空氣質量評價工作的要求也越來越高。本文從多方面對比了中歐環境空氣O3評價的異同點，并以石家莊市為例，基于其2017—2020年8個國控站點O3觀測數據，采用歐盟常用的3項評價指標，嘗試性地開展了評價應用和濃度對比。最后，基于歐盟O3評價對我國的啟示，提出未來完善我國O3評價的相關建議，以期更好發揮其對O3污染防治的數據支撐作用。

1 中歐O3標準對比

結合世界衛生組織(WHO)2005年全球更新版《空氣質量準則》中的O3標準，對比我國和歐盟O3標準(表1)，發現以下異同點：

在濃度限值上，我國和歐盟均設置了O3-1 h限值和MDA8限值。我國以城市O3MDA8二級標準(160 μg/m3)作為年度達標考核依據，與WHO過渡目標值一致，略寬松于歐盟120 μg/m3的目標值；我國O3-1 h限值二級標準(200 μg/m3)介于歐盟1 h通報限值(180 μg/m3)和警報限值(240 μg/m3)之間。

表1 環境空氣O3標準對比[4,11-12,15-17]Table 1 Comparison of ambient air quality standards for ozone

在超標天數上，我國通過將每年MDA8第90百分位數與160 μg/m3的標準限值進行比較來判定是否達標。在全年每日數據有效的情況下，相當于每年允許超標36 d，寬松于歐盟MDA8每年超標次數不超過25次的要求。

在保護對象上，歐盟針對保護人體健康和保護植被兩類目標分別設定了O3達標限值，并采用不同的指標進行限制；我國《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)按照功能區將O3達標限值劃分為兩級，其中，面向一類功能區的一級標準在一定程度上可以反映出對生態系統的保護，二級標準則側重于對人體健康的保護，但兩級標準的表征方式相同。

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在測定環境上，歐盟標準中規定的氣態污染物的體積均是指在大氣溫度為293 K(20 ℃)、壓力為101.3 kPa狀態下的測定結果；我國《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)最初規定的氣體狀態是指溫度為273 K(0 ℃)、壓力為101.3 kPa時的標準狀態，2018年修改單將其更新為溫度為298 K(25 ℃)、壓力為101.3 kPa時的參比狀態，與歐盟等關于氣體狀態的國際主流規定接近。

2 中歐O3評價特點

為滿足空氣質量狀況和變化趨勢信息公開的要求，歐盟每年發布《歐洲空氣質量年報》，同時不定期發布相關評價報告。我國每年例行發布《中國生態環境狀況公報》和《中國生態環境質量報告》，并從2013年起每月發布《全國城市空氣質量報告》。對照歐盟和我國官方發布的環境質量/空氣質量報告，總結得出兩者在O3評價上有以下特點。

2.1 保護對象

歐盟環境空氣質量標準針對保護人體健康和植被分別設定了O3標準限值，并在空氣質量年報中開展相應評價。以《2018年歐洲空氣質量年報》為例，除根據MDA8等指標評價各國在保護人體健康方面的達標情況外，在“生態系統空氣污染暴露”部分，以AOT40指標系統評價了O3對歐盟鄉村地區農作物、植被及森林(在歐盟相關指令中，農作物、植被和森林通常分類表述，此為直譯，下同)的暴露影響[17]。我國雖在《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)中對自然保護區等一類功能區設定了O3濃度一級標準限值，但在例行生態環境質量年報中暫未對其開展評價，而AOT40在我國的應用目前主要集中于O3對農作物的影響研究等科研領域[18-19]。

從保護人體健康角度，除開展O3濃度達標情況統計外，歐盟結合人口密度數據，進一步開展了人口暴露評價。例如，對MDA8第93.2百分位數(第26高值)進行分檔，統計暴露于不同O3濃度區間的人口百分比，并計算得出人口加權濃度[20]。而在我國目前的O3例行考核評價體系中，暫未涉及人口暴露影響評估。

2.2 評價指標

通過對比我國和歐盟常用的O3評價指標(表2)發現，歐盟主要采用兩大類指標：一類是用于反映O3濃度水平的評價指標，包括表征O3光化學生成和高污染事件的極值指標，如MDA8第4高值；另一類是用于反映暴露影響的累積評價指標，以表征人體暴露影響的SOMO35(定義見表2)，以及表征植被暴露影響的AOT40為代表。

表2 中歐常用O3評價指標對比[13,17,20,23-28]Table 2 Comparison of common ozone metrics in China and Europe

在我國例行考核評價中，主要采用O3MDA8第90百分位數和超標天數來判斷O3總體水平及達標情況。與歐盟相比，我國O3考核評價所采用的評價指標相對單一，對于O3污染事件及峰值濃度水平的評價涉及較少，且暫未對人體、植被暴露影響開展系統性評價。但在科研領域，我國已開展了相關研究[21-22]。

2.3 評價時段

歐盟2008/50/EC規定了開展O3評價的時段，例如：對于保護人體健康，O3超標天數對應每年夏季(4—9月)的統計數據；而對于保護植被和森林，則要求分別統計5—7月和4—9月的AOT40值。因此，《歐洲空氣質量年報》和相關報告在判斷O3超標情況和高值濃度時，多選用4—9月[7,17]或4—10月[23]等重點時段的O3觀測數據；在評價O3總體濃度水平時，則選取全年時段的O3觀測數據[29]。我國O3例行評價統一采用全年O3觀測數據開展總體評估，對O3污染高發時段的針對性評估則較少涉及。

除圍繞O3MDA8開展日評價、年評價和年際變化比較外，歐盟還對照保護人體健康的O3-1 h通報限值(180 μg/m3)和警報限值(240 μg/m3)，開展O3小時超標情況評估，評價指標包括站點超標數量和比例、超標天數、1 h濃度最高值、站點平均超標次數、超標平均持續小時數等[30]。我國O3例行評價主要圍繞MDA8達標情況及其平均濃度的變化趨勢來開展，對站點或城市O3-1 h超標情況體現較少。

2.4 參評點位類型

考慮到人體健康和植被兩類保護對象，歐盟2008/50/EC要求O3定點監測站點的選址需覆蓋城區、城郊、鄉村和背景地區，并根據人口數量規定了各類區域的最少站點數。在開展O3評價時，各類站點的監測數據等同考慮。以《2020年歐洲空氣質量年報》為例，在評價2018年MDA8第93.2百分位數分布時，共應用到2 188個站點的監測數據，其中背景站1 788個、交通站151個、工業站249個；在評價2009—2018年SOMO35年際變化時，共應用到城區、城郊、鄉村、交通和工業等5類監測站點的監測數據[31]。歐盟空氣質量評價多以站點為單元進行數據統計和展示。

我國O3考核評價是基于國家環境空氣質量監測網國控點位監測數據開展的?！笆濉逼陂g參評的1 436個國控點位大都處于城市建成區，覆蓋的空間類型相對單一。近年來，我國在背景站和區域站也逐步開展了O3監測，但暫未納入空氣質量考核評價?？紤]到行政管理等需求，我國通常以城市為單元開展全國O3濃度統一評價和橫向比較。

2.5 前體物排放量評價

O3濃度與VOCs、NOx等前體物的排放量密切相關。歐盟在統計O3年際變化趨勢時，通常會結合各成員國VOCs和NOx排放量變化情況進行綜合分析，可在一定程度上反映出人為減排在O3污染管控中的成效。例如，1990—2004年歐洲經濟區(EEA)32個國家O3前體物排放總量下降了36%，基于交通運輸、工業、農業等10類不同行業的劃分結果，可細化得出NOx、非甲烷揮發性有機物(NMVOC)、一氧化碳(CO)、甲烷(CH4)等不同污染物對前體物排放總量變化的貢獻占比[32]。除前體物排放因素外，氣象條件對O3濃度的年際變化同樣有較大影響。SOLBERG等[33]基于關鍵氣象因子篩選結果，采用廣義線性模型對1990—2010年EMEP監測網絡鄉村站點開展了O3濃度氣象條件影響的修正研究。目前，我國O3例行考核評價對O3濃度與VOCs、NOx等前體物排放量及氣象條件的關聯性分析涉及較少。

3 指標應用案例分析

3.1 數據和指標

為初步探討歐盟O3評價指標在國內的應用可行性，并對比O3濃度水平差異，選取歐盟常用但在我國例行評價中暫未涉及的MDA8第4高值、SOMO35和AOT40等3項指標，對石家莊市2017—2020年8個國控站點O3觀測數據進行分析。以MDA8第4高值反映O3污染峰值水平，并與MDA8第90百分位數的年際變化進行比較；以7個市區國控站點觀測數據計算SOMO35，分析人體暴露影響；以封龍山風景區對照點觀測數據計算AOT40，分析植被和森林暴露影響。鑒于我國和歐盟空氣質量標準對氣體狀態中的溫度的規定相差較小(5 ℃)，因此，在進行數值比較時，將兩者的O3濃度以等同情況考慮。石家莊市各站點O3MDA8和O3-1 h數據的有效率分別為92%～99%和93%～99%。

3.2 結果討論

3.2.1 MDA8第4高值

各站點每年MDA8第4高值基本出現在5—7月，其中62.5%集中在6月。各站點MDA8第4高值總體相當，平均值為236～266 μg/m3；各站點MDA8第4高值的年際變化存在一定波動，多數站點2019年MDA8第4高值普遍高于其他年份，22中南校區、高新區、西北水源等站點MDA8第4高值總體呈逐年下降趨勢。圖1對比了各站點的MDA8第4高值(相當于第99百分位數)和我國用于年達標評價的MDA8第90百分位數，發現兩者的年際變化趨勢基本一致，各站點的MDA8第4高值是MDA8第90百分位數的1.2～1.5倍，其中有72%為1.3倍左右。相對來說，封龍山站點MDA8第4高值波動幅度最大，2018年最低，為184 μg/m3，而同期其他站點均超過220 μg/m3。1990—2012年，歐洲EMEP監測網55個鄉村站點(歐洲O3峰值多發地區)各年平均MDA8第4高值普遍低于160 μg/m3[17]。與之相比，石家莊市O3污染的峰值濃度水平偏高，污染程度較重。

圖1 2017—2020年石家莊市8個站點MDA8第4高值和第90百分位數對比Fig.1 Comparison of 4th highest and 90th percentile of MDA8 at 8stations in Shijiazhuang during 2017-2020

3.2.2 SOMO35

7個站點SOMO35的年際變化顯示(圖2)，除西北水源站點外，各站點2017—2020年SOMO35基本呈先升后降趨勢，2019年SOMO35普遍高于其他年份。各站點SOMO35總體相當，各年度SOMO35平均值為13 009～17 540 μg/m3·d。SOMO35指標未列入歐盟2008/50/EC指令，也無明確的限值要求，但研究發現，歐盟MDA8目標值(120 μg/m3)對應的SOMO35大約為6 000～8 000 μg/m3·d，因此，歐盟在分析O3人口暴露影響時，普遍選取6 000 μg/m3·d作為全年SOMO35的推薦限值[34]。研究顯示，2017年，歐盟28個成員國共有18.5%和0.3%的人口分別暴露于SOMO35高于6 000 μg/m3·d和10 000 μg/m3·d的空氣中[35]。對比來看，2017—2020年石家莊市7個站點中，2017年人民會堂站點SOMO35最低(10 149 μg/m3·d)，但仍高于6 000 μg/m3·d的限值；2019年西北水源站點SOMO35最高，達18 828 μg/m3·d。這反映出當地人口普遍暴露于較高O3濃度環境中。

圖2 2017—2020年石家莊市7個站點SOMO35對比Fig.2 Comparison of SOMO35 at 7 stations in Shijiazhuang during 2017-2020

3.2.3 AOT40

2017—2020年封龍山站點全年、4—9月和5—7月(北京時間每日08：00—20：00)AOT40的年際變化如圖3所示。圖3顯示，封龍山站點AOT40的年際波動較大，其中：2017年和2018年相對較低，且3個統計時段的AOT40較為接近，反映出2017—2018年O3-1 h高值主要集中在5—7月；2019年各時段AOT40均有明顯上升，2020年整體又略有下降，全年AOT40和4—9月AOT40接近，但均遠高于5—7月AOT40，反映出2019—2020年O3-1 h高值的分布較為分散，在4月、8月和9月也多有發生。歐盟2008/50/EC規定的保護植被的AOT40(5—7月)目標值和長期目標值分別為18 000 μg/m3·h和6 000 μg/m3·h，歐洲《遠距離跨境空氣污染公約》(CLRTAP)設定的保護森林的AOT40(4—9月)關鍵限值為10 000 μg/m3·h[17]。以2018年挪威8個站點和2017—2020年我國石家莊封龍山站點AOT40(4—9月)水平為例進行對比：挪威8個站點中，Birkenes Ⅱ站點數值最高，為15 864 μg/m3·h[36]。石家莊市封龍山站點2018年數值最低(20 832 μg/m3·h)，相當于同年度挪威Birkenes Ⅱ站點的1.3倍；2019年和2020年數值顯著上升，分別約為Birkenes Ⅱ站點2018年AOT40的9.8倍和7.6倍。

圖3 2017—2020年石家莊市封龍山站點AOT40變化趨勢Fig.3 Trends of AOT40 at Fenglong Mountainstation in Shijiazhuang during 2017-2020

4 啟示與建議

相比歐盟環境空氣O3評價方法，我國O3例行評價重點圍繞二類功能區開展，保護對象和參評點位類型較為單一，采用的評價指標相對較少，主要側重于O3平均濃度及總體超標情況統計，對O3-1 h超標評價涉及較少，在人體和植被暴露影響評價方面尚有不足，同時也暫未將O3濃度與關鍵前體物排放量及氣象條件緊密結合。本研究采用歐盟3項O3評價指標對石家莊市開展的嘗試性評價顯示，相對于歐盟整體或歐盟部分國家，石家莊市O3污染峰值濃度水平偏高，污染程度較重，人體、植被等暴露于較高O3濃度環境中。

為了從不同角度更加全面地評估O3污染的影響和開展國內外O3污染水平對比，需進一步完善我國O3評價體系，以更好地發揮其對O3污染管控的數據支撐作用。對照歐盟O3評價經驗，可考慮從以下方面進行借鑒：

1)兼顧兩類功能區。我國目前的空氣質量例行評價基本圍繞以保護人體健康為目標的二級標準開展?？紤]到O3污染對植被的不利影響，有必要同時兼顧兩類功能區開展評價，從保護對象上擴展O3評價的范圍。

2)多角度豐富評價指標。在目前平均濃度和優良率總體評價的基礎上，有必要引入反映O3污染事件及峰值濃度水平、人體和植被暴露影響、O3-1 h超標情況等的評價指標，逐步形成全方位、多層次的O3評價指標體系。

3)擴展參評點位類型。我國參與考核評價的國控站點基本位于城市建成區，其所代表的面積、區域類型和保護對象相對有限。建議充分利用現有背景站、區域站、區縣站、交通站等不同類型站點的O3觀測數據，開展綜合評價，為篩選O3污染高發和高值地區提供數據依據。

4)納入暴露影響評估。建議參照歐盟SOMO35、AOT40等指標，綜合現有各類型站點觀測數據，開展針對人體、植被等的O3累積暴露水平評價。同時，可結合人口密度數據，進一步評估不同暴露水平下的受影響人口比例，以提高O3污染防治的針對性和目標性。

5)關聯前體物排放變化。近年來，隨著NOx、VOCs等污染管控的不斷深入，O3前體物的排放量已發生較大變化。建議在適當修正氣象條件影響的前提下，將O3濃度與前體物排放量相結合，開展趨勢評價，為階段性減排方案的制定提供技術依據。