OLED顯示殘像研究進展

翁 樂，史大為，郭 建，喻志農*

（1.北京理工大學 光電學院，北京市混合現實與先進顯示技術工程研究中心，北京 100081；2.重慶京東方顯示技術有限公司，重慶 400714）

1 引 言

近年來，隨著半導體工藝的發展，有機發光二極管（OLED）顯示技術已被廣泛應用于柔性顯示、智慧醫療、輔助駕駛系統、穿戴設備等領域［1-4］。OLED具有色域大、響應速度快、可視角廣、功耗低、可印刷加工等優點，其高效節能的特點滿足當前世界的環保要求，成為了繼液晶顯示（Liquid Crystal Display，LCD）后的新一代顯示技術［5-7］。

OLED通過電子與空穴形成的激子經輻射躍遷發出光子而實現發光，與LCD的結構相比，OLED不再需要背光源，是一種自主發光顯示器件，在有源矩陣（Active-matrix，AM）的驅動下，AMOLED顯示器能夠提供更加鮮艷和高對比度的圖像，同時，像素間的獨立控制使得OLED不僅具有寬廣的色域，而且能夠進一步降低能耗［8-9］。更重要的是，組成OLED器件的材料均可來源于有機材料，柔軟且高效的有機材料使得OLED成為柔性光電子器件的最佳候選者［10］。相較于無機量子點（Quantum Dots，QDs）的液相噴涂等圖形化制備工藝，OLED的有機發光層使用帶有掩模版的真空氣相沉積工藝而圖形化，并與同樣采用真空沉積方法制備的電子/空穴傳輸層相連，使得OLED在大尺寸均勻性上表現更佳［11］，而且OLED的制造成本遠低于mini-LED，因此OLED仍是目前最具潛力的顯示技術之一。然而，盡管AMOLED顯示器已被大量應用在智能手機和平板電視領域，其壽命和可靠性問題仍是需要研究和解決的關鍵技術［12-13］。

OLED顯示器的壽命通常由某一特定顯示亮度降至初始值的50%所需的時間確定，而OLED的自主發光特性決定了各像素間的壽命差異［14］。由于發光材料的壽命限制等因素的影響，OLED顯示器的電學性能會隨著發光時間的延長而不斷劣化，而像素間的退化差異會導致OLED顯示在圖像切換時，上一幅畫面的亮度信息會保留在新的畫面上，這種圖像粘連現象很容易被人眼捕捉，稱為OLED顯示的殘像現象［15］。殘像現象一旦發生，很難或者需要相當長的時間恢復，甚至會損壞OLED顯示器件，因此OLED顯示殘像是影響OLED壽命和可靠性的重要原因。OLED的亮度降低是由有機發光材料和薄膜晶體管（Thin Film Transistor，TFT）的性能退化共同引起，目前大量關于OLED顯示殘像現象的研究正在開展。本文分析了OLED殘像的發生機理，綜述了近年來針對OLED殘像的緩解或解決方案。值得注意的是，本文關注了剛性和柔性OLED顯示結構的差異，闡述了剛性和柔性OLED發生殘像現象的不同原因，為OLED殘像的抑制和壽命的提升提供了新的思路。

2 OLED殘像現象和影響因素

2.1 OLED殘像現象

圖1所示為OLED的理想顯示效果和實際發生的殘像現象示意圖。OLED在顯示黑或白一段時間后，將這些像素全部切換為灰色顯示。理想狀態下，OLED應該在極短時間內迅速切換為該灰色亮度，如圖1（b）所示，然而由于像素間性能的退化，原先顯示黑色的區域。切換為灰色后亮度比理想狀態下高，而原先顯示白色區域亮度比理想狀態下低，如圖1（c）所示。灰度顯示切換的亮度變化曲線分別如圖1（d）和圖1（e）所示，其中Lmax和Lmin分別表示灰度切換后的最高和最低亮度值。

圖1 OLED顯示的殘像現象Fig.1 Sticking image of OLED display

2.2 OLED殘像的發生機制

造成OLED顯示殘像的原因包括有機發光材料的可靠性差異、TFT的穩定性以及柔性基底對TFT的影響等。構成OLED顯示的紅、綠、藍三色有機發光二極管材料中，藍色OLED的壽命是目前OLED發展的最大阻礙之一［16］。OLED通過空穴與電子的傳輸與復合發光，復合形成的激子產生用于熒光發光的單線態和用于磷光發光的三重態，盡管利用磷光和熱活化延遲熒光有機發光二極管能夠實現深藍色OLED接近100%的內部量子效率，但隨著激子的發射衰減和發射壽命變長，藍光具有的高能激發態將會提高電荷傳輸層或激子阻擋層中化學鍵斷裂的幾率，導致藍光OLED器件亮度降低，致使OLED壽命極大縮短［17］。2021年，O.J.Soon等人［18］通過三重態激子的再循環過程實現了深藍色OLED 33.5%外量子效率和高于5 000 h的壽命。同年，C.Y.Chan等人［19］報道了利用雙單元堆疊結構設計的藍色OLED，從100 cd·m-2的初始亮度降低至一半的時間超過10 000 h。然而，為滿足未來顯示高亮度和高穩定性的需求，藍光OLED需要在500～2 000 cd·m-2的亮度下，至少維持10 000 h以上［20］。而現有的OLED在長時間的高亮顯示下，藍色子像素比紅色和綠色子像素更早地出現退化，長期靜態顯示的區域像素亮度退化明顯，在圖像切換時，該區域顯示亮度降低，導致出現殘像現象。

除了OLED的組成材料本身外，有源驅動矩陣薄膜晶體管的性能是影響OLED顯示殘像的另一重要因素。隨著TFT柵極電壓的加載，TFT的閾值電壓（Threshold Voltage，VTH）的漂移是直接引起OLED顯示殘像的原因之一。2008年，J.H.Lee等 人［21］首 次 提 出 了 多 晶 硅（poly-Si）TFT在OLED顯示灰度切換時發生的遲滯效應，即從低灰度值切換至中間灰度顯示時，VTH發生正向偏移，使TFT更早開啟，源漏電流（Source-drain Current，IDS）變大，而當OLED顯示從高灰度切換至中間灰度顯示時，VTH發生負向偏移，IDS減小，如圖2所示。由于從不同亮度值切換至中間亮度時TFT的VTH不一致，導致相同柵壓下，中間灰度值的顯示亮度不一致，發生與圖1（e）對應的殘像現象。此外，不同類型有源層TFT的遲滯現象不完全一致，例如氫化非晶硅（a-Si∶H）在暗環境下表現出大的滯后效應，而非晶銦鎵鋅氧化物（a-IGZO）薄膜晶體管在亮環境下穩定性更差［22］。TFT的遲滯效應由有源層內部缺陷及其和絕緣層的介面缺陷共同作用引起，即由器件深能級態密度模型和界面態密度決定。由TFT自身性能引起的OLED殘像已經被研究了很長一段時間，可測量有源層與柵極間電容在線表征，以此來確定殘像的惡劣程度［23］。

圖2 poly-Si TFT的遲滯現象［21］Fig.2 Hysteresis effect on the drain current of poly-Si TFT［21］

為滿足醫療、車載、穿戴等領域的顯示需求，柔性顯示技術成為新型顯示的熱點之一。基片是柔性OLED顯示與剛性OLED顯示的本質區別，使用最為廣泛的柔性基底是聚酰亞胺（Polyimide，PI）［24］，然而PI基底的使用給TFT的穩定性帶來了新的問題與挑戰。H.J.Kim等［25］研究PI作為柔性基底的IGZO TFT時發現，僅改變PI的固化溫度，隨著溫度的升高，TFT的穩定性變差，殘像現象變得更加明顯，如圖3所示（圖中NBTS表示負偏壓溫度應力，Negative bias temperature stress）。他們使用具有不同電阻率的PI襯底，實驗發現，隨著PI電阻率的增加，IGZO TFT器件穩定性變好［26］，說明PI中存在某種電荷的移動行為，影響著TFT的電學性質。

圖3 PI襯底IGZO TFT的殘像現象［25］Fig.3 Image sticking of IGZO TFT on PI substrate［25］

2017年J.Kim等人［27］深化對PI襯底上低溫多晶硅（Low Temperature Poly-Silicon，LTPS）TFT性能退化的研究，分別制備玻璃襯底和PI襯底上的LTPS TFT，通過表面形貌和物理形態研究發現，PI襯底上器件退化的原因有以下兩點：一是離子注入后退火溫度不得不降低，低的退火溫度降低了TFT器件的性能；二是PI襯底上的多晶硅在準分子激光退火過程中反復地收縮和膨脹，導致器件表面粗糙度增大，致使在多晶硅和柵絕緣層的界面上存在較高的缺陷，電學性能隨之下降。此外，研究還發現，在PI中加入SiOx阻擋層有利于增強器件的穩定性，且隨著SiOx阻擋層厚度的增加，閾值電壓的偏移范圍減小。說明在背溝道附近可能存在帶正電荷的載流子，這些電荷可能是由勢壘與PI襯底界面處的負電荷引起的。由于柵負電壓的電場比后界面負電荷的電場強度更大，這些正電荷載流子向上漂移，導致前溝道空穴載流子聚集。增加的空穴載流子密度使TFT更早開啟，導致器件的閾值電壓在負柵壓下正向移動。

殘像現象的產生與PI襯底密切相關，更深層次的研究聚焦在PI襯底偏壓后的理化性質上。2019年，W.H.Han等人［15］通過測試無補償電路LTPS TFT驅動的OLED像素切換顯示，提取出殘像的發生與恢復時間（圖4（a）），并首次利用TCAD軟件將PI襯底上LTPS TFT在經過黑白灰像素變換時PI表面的電場分布提取出來，如圖4（b）所示。研究發現，無論是n型還是p型LTPS均會發生殘像現象，但引入3T1C（3個薄膜晶體管和1個電容）電路后，p型LTPS OLED的殘像現象被明顯改善，這是由于p型LTPS OLED的PI襯底表面電場方向經過電路補償后不再發生改變。對于n型LTPS，短時間內的殘像可由TFT的遲滯效應解釋，而長時間顯示后的殘像只在有PI襯底存在時發生，通過模擬能夠得到PI襯底表面電勢分布，如圖4（b）所示，當OLED顯示由黑像素變化為灰像素時，電場方向發生逆轉，這是因為漏極電壓固定為恒定值VDD，源電壓隨OLED電流的變化而變化，從而影響聚酰亞胺襯底中的電場分布。反之在p型LTPS驅動的TFT中，無論OLED亮度如何，由于源電壓固定為恒定值VDD，電場的方向都是恒定的，只有大小發生變化，因此殘像現象得以消除。其本質在于，在PI的涂覆過程中，由于化學雜質和結構缺陷的存在，在PI中會產生電荷，且電荷的分布對電場有很強的依賴性。由于聚酰亞胺中的電場隨亮度的變化而變化，因此在黑、灰、白3種亮度條件下電荷行為不同。n型LTPS TFT在黑色條件下溝道下方有正電荷聚集，而在其他條件下溝道下方有正電荷漂移。因此，OLED顯示白色時，n型LTPS TFT OLED顯示屏的亮度逐漸下降。此外，PI頂部電荷的極性在黑色顯示為灰色時由正變為負，導致了嚴重的殘像現象。H.J.Kim等人［26］在2021年的另一研究證實了這一結論，他們發現PI襯底的p型LTPS TFTs在偏壓溫度應力（Bias Temperature Stress，BTS）測試中由于SiO2和PI界面上氟離子的聚集而產生閾值電壓正向偏移，這一結果通過電容-電壓（C-V）測量和二次離子質譜（Secondary Ion Mass Spectrometry，SIMS）表征得到了驗證。事實上，氟離子是在柵極偏置應力作用下由PI襯底產生的，且TCAD模擬結果表明，閾值電壓偏移的方向與SiO2和PI界面上電荷捕獲的極性密切相關，閾值電壓偏移越大，OLED顯示發生殘像現象的傾向越高。

圖4 PI襯底LTPS TFT的殘像現象［15］Fig.4 Image sticking of LTPS TFT on PI substrate［15］

3 殘像的緩解和補償

對于OLED顯示的殘像問題，其解決方法一方面是要開發高性能的OLED發光材料來延長OLED的壽命，同時需要優化TFT性能，提升有源矩陣驅動的穩定性，從根本上延緩OLED器件的劣化進程；另一方面是采用外部補償技術，包括外驅動電路的設計和像素亮度補償方法，間接改善OLED顯示殘像問題。

3.1 高性能有機材料和結構

AMOLED顯示器的壽命問題是影響其顯示殘像的關鍵因素之一。隨著OLED發光時間的延長，OLED顯示像素的亮度逐漸下降，而當相鄰像素之間的亮度差異達到2%～3%時，OLED顯示殘像現象變得明顯［28］，因此提升AMOLED子像素的發光效率和壽命有利于緩解殘像現象的發生［29］。

無論是熒光、磷光還是熱激活延遲熒光OLED，高性能深藍色OLED的研究仍然是目前具有挑戰性的問題之一。在藍光OLED材料研究方面，Z.F.Zhao等人［30］利用稀土元素鈰（Ⅲ）絡合物，研發出外量子效率高達20.8%的磷光OLED，且同時具有納秒級別的短激發態壽命（約52 ns，傳統磷光或激活延遲熒光OLED的典型值大于1 μs），工作壽命相較于傳統磷光顯示OLED提 升 了 約70倍。Z.J.Liu等 人［31］研 發 了一種新型含銥（Ⅲ）配合物的磷光OLED，通過縮短單線態到三重態電荷轉移躍遷的時間，改善HOMO能級的穩定性，將量子效率提升至84%±5%的水平。F.Rodella等人［32］在研究熱激活延遲熒光OLED時發現，通過合理匹配發光材料中的供體和受體，例如不同種類的吖啶和嘧啶單元的組合，能夠有效提高三重態能量值，他們研究的僅含有一個嘧啶環的藍色熱激活延遲熒光OLED，其三重態能量高達3.07 eV，實際亮度超過1 000 cd·m-2。有關鈣鈦礦材料的藍光LED也被 報 道，最 高 發 光 亮 度 超 過 了1 300 cd·m-2［33］。OLED發光材料的老化是造成OLED顯示殘像的重要原因，提高OLED顯示子像素的發光效率、延長其在高亮度顯示狀態下的壽命，是緩解OLED顯示殘像的直接途徑和方法［34-35］，2016年F.Krujatz等人［36］利用新型衍生物有機材料，將波長為457 nm藍光的最大發光效率提升至1 717 cd·m-2。2018年H.Li等人［37］制備的藍色磷光OLED，外量子效率達到15.8%的同時，電流效率高達28.7 cd/A，有效緩解了OLED顯示殘像的發生。

為了提升OLED的壽命和量子效率，達到緩解OLED顯示殘像的目的，高性能的藍光OLED發光材料被研究的同時，新型OLED的結構也被開發出來。除了常用增強OLED性能的電荷注入層、傳輸層和阻擋層外，電荷傳輸控制層（Charge Transport Control Layer，CTCL）的加入，能夠分別提升CTCL和空穴傳輸層與電子傳輸層界面間的HOMO與LUMO能級，而將混合中間層（Mixed Interlayer，MI）放在不同發射材料間則有助于平衡器件中的載流子傳輸，平衡藍色熒光發光與其他色磷光發光之間的電荷載體，使OLED器件能夠產生更高質量的白光［38］。

3.2 TFT穩定性優化

提升TFT的穩定性對緩解OLED顯示的殘像現象至關重要。TFT結構中的界面缺陷、體電荷以及離子濃度等直接影響著VTH的大小和使役條件后的漂移程度。在AMOLED的驅動方面，TFT閾值電壓的漂移是直接導致OLED顯示殘像的關鍵原因［39］。因此為了提高OLED顯示器的壽命和緩解殘像現象，需要對TFT的結構進行改善，以增強TFT的電學性能，特別是改善TFT的閾值電壓在高柵壓和長時間工作條件下的穩定性，包括制備工藝的優化、TFT結構的設計和襯底阻擋層的研究等方面。

在TFT的制備工藝優化方面，D.Y.Won等人［40］通過在氧化硅緩沖層上增加金屬電場屏蔽層制備了柔性a-IGZO TFT。研究發現，當退火溫度從250℃升高至325℃時，殘像現象被明顯改善，這是由于在325℃退火溫度下，a-IGZO TFT的閾值電壓偏移量更小，C.Peng等人［41］對IGZO TFT進行二次退火時發現，二次退火有利于氫離子填充IGZO中的氧空位，降低有源層與柵絕緣層間的缺陷，抑制了負偏置照明穩定性中的駝峰現象，這與Soonkon Kim［42］等人的研究結果一致。他們采用高壓水蒸氣退火，改善了LTPS TFT的負偏壓溫度應力不穩定性，這是因為高壓水蒸氣中的氫離子擴散至柵絕緣層及柵絕緣層和有源層的界面，減少了氧空位，使器件保持穩定。通過能帶調節和異質結構，合理設計雙有源層結構TFT也能夠有效增強器件穩定性。H.Lee［43］等 人 和L.Shi［44］等 人 分 別 采 用ZTO/IGZO和IGZO∶N/IGZO雙溝道，與單溝道TFT相比，不僅遷移率提升，VTH的變化量在負偏壓光照應力下僅分別為1.3 V和1 V。

為了解決柔性襯底，特別是PI對TFT性能產生的影響，一些研究者在PI襯底與TFT之間加入阻擋層，以減緩PI對TFT電學性能的干擾。2017年J.Kim等人［27］在PI中加入SiOx阻擋層后，LTPS TFT的穩定性提升，且隨著SiOx阻擋層厚度的增加，閾值電壓的偏移范圍減小。2018年T.Kinoshita［45］等 人 在PI上 涂 敷 一 層 金屬阻擋層后，IGZO TFT性能得到了改善，這可能是由于金屬層的存在，固定了TFT中有源層的電勢，降低了PI中固定電荷產生的電場的影響。2019年，S.Hong等人［46］在PI的水汽阻擋層間加入電場屏蔽層，將n型多晶硅TFT由黑白顯示切換至灰色顯示的瞬態漏電流差異從350.60 pA降低至25.70 pA，有效抑制了OLED顯示殘像現象，2020年，D.Y.Won等人［47］采用相似的方法，在a-IGZO TFT中引入金屬電場屏蔽層，減少了OLED顯示的殘余圖像，緩解了殘像現象的發生。但值得注意的是，準分子激光退火過程會使金屬受熱膨脹，破壞膜層質量，因此涂敷金屬阻擋層的方案并不適用于LTPS TFT。2021年H.J.Kim等 人［48］設 計 并 研 究 了SiOCH/SiO2雙阻擋層，在防止水汽滲透的同時，能夠消耗PI中的氟離子，并抑制泄漏電流和電容波動。隨后，他們將SiOCH/SiO2雙阻擋層應用在PI襯底的IGZO TFT器件中［49］，改善了發生在PI襯底和柔性TFTs阻擋層之間的充電現象。加入阻擋層后，PI襯底IGZO TFT的閾值電壓漂移特征與玻璃襯底上的一致，有效緩解了PI襯底OLED的顯示殘像現象。圖5所示為SiO2/PI和SiO2/SiOCH/PI兩種電容器在NBTS前后的二次離子質譜垂直分布圖。在SiOCH/SiO2雙阻擋層下，PI界面F離子濃度維持在相對穩定的水平，而SiF化合物濃度上升，說明SiOCH中的硅鍵斷裂，與F離子結合形成更穩定的SiF鍵，抑制了PI界面F離子濃度的積累對TFT性能偏移造成的影響。

圖5 兩種電容器在NBTS前后的SIMS圖（實線表示初始狀態，虛線表示NBTS后）［49］。Fig.5 SIMS analysis results of the MIM capacitors before/after NBTS（Solid line：Initial；Dotted line：After NBTS）［49］.

3.3 外部補償電路

OLED顯示由有源矩陣薄膜晶體管驅動，傳統的驅動電路由兩個薄膜晶體管和一個儲存電容（2T1C）構成，如圖6（a）所示。其工作原理可分為位選階段和驅動階段，在位選階段，掃描線電壓（VScan）置高電平，打開晶體管T2，并將數據線電壓（VData）儲存在電容Cs中。在驅動階段，VScan置低電平，T2關閉，此時儲存在電容Cs內的電壓與晶體管T1的VTH的大小關系決定了T1的開關與否。因此T1的VTH的偏移將直接引起OLED中電流的變化，導致OLED顯示亮度的差異，最終引發殘像現象。

圖6 AMOLED的外部驅動電路Fig.6 External drive circuit of AMOLED

為了解決電路設計中TFT閾值電壓的不穩定以及由此造成的OLED顯示殘像問題，人們設計了許多由薄膜晶體管和電容器構成的新型電壓穩定電路，包括5T2C［50-52］、7T1C［53-54］、7T2C［55］和9T2C［56］電路等。這些電路在長時間工作后，依然能夠通過電路補償使得通過OLED的電流保持穩定，延長OLED的顯示壽命。

利用外部電路來緩解OLED殘像，除了采用新型驅動電路外，還可以使用監測反饋電路對OLED顯示亮度進行像素級別的補償。華南理工大學的王俊生等人［57］針對OLED顯示殘像問題設計了一種電流補償電路。首先使用亮度計測算標準灰階信號下各像素的參考亮度值與退化后的實際亮度值；然后調整驅動電壓，使實際亮度值與參考亮度值相等，并記錄驅動電壓的補償值；最后在OLED正常工作時，利用驅動電壓補償值對該像素顯示進行補償，避免各個像素因TFT閾值電壓的漂移導致在同一灰階信號下的亮度不一致現象，緩解了殘像的產生，有效提升了OLED電視的圖像顯示質量。

4 總 結

OLED材料的壽命和TFT閾值電壓不穩定性共同導致了OLED顯示殘像現象的發生，其本質在于，由于器件性能的退化，在驅動電壓相同的情況下，OLED的顯示亮度發生變化，致使在顯示切換時，切換前圖像信息會保留在切換后的圖像中。具體而言，材料性能的惡化主要來自于藍色OLED，藍光的高能激發態極大縮短了藍色有機發光材料的壽命。薄膜晶體管VTH的漂移則分為剛性基底和柔性基底兩部分。剛性TFT結構中的能級態密度和界面缺陷態密度是決定TFT是否穩定的重要因素；柔性TFT閾值電壓的變化除上述誘因外，還與襯底的理化性質有關，特別是襯底中的電荷濃度，如PI襯底中的移動電荷在柵壓的作用下位移至界面附近后會導致閾值電壓的飄移。針對這些引發OLED因素殘像的因素，本文討論一些可行的緩解辦法。首先是開發高性能的OLED顯示材料，特別是藍光OLED材料，以提升OLED顯示壽命；其次關于TFT不穩定性的問題，使用等離子體處理、誘導結晶、多次退火等工藝步驟以及結構設計方案，能夠有效改善閾值電壓在使役條件下的偏移，采用阻擋層則可以抑制PI襯底對TFT穩定性的影響。此外，利用外部補償電路，能夠在一定程度上穩定流經OLED的電流，而監測反饋電路的應用能夠進一步改善殘像現象。截止目前，OLED壽命的提升仍是一項具有挑戰的問題之一，OLED顯示殘像問題的解決需要協同材料、電子信息和半導體等領域，現在已經出現了一些關于利用計算機和深度學習解決殘像現象的報道［58］，這將為OLED顯示性能的提升提供新的方法和思路。