基于生命周期評價的頁巖氣開采返排-產出水處理技術選擇

蘇培興,車智濤,張代鈞*,盧培利,丁阿強

基于生命周期評價的頁巖氣開采返排-產出水處理技術選擇

蘇培興1,2,車智濤1,2,張代鈞1,2*,盧培利1,2,丁阿強1,2

(1.重慶大學,煤礦災害動力學與控制國家重點實驗室,重慶 400044；2.重慶大學環境科學系,重慶 400044)

為探究頁巖氣開采廢水(即返排-產出水)處理技術對環境生態的影響,針對頁巖氣開采廢水的處理后內部回用以及達標排放兩種管理模式,結合生命周期評價的理念,運用Simapro分析工具,創建 LCA 模型,對典型處理技術進行清單分析,評估處理技術中的資源、能源消耗和環境負荷,量化分析其對人群健康、生態環境質量和資源方面的影響,建立一種頁巖氣開采返排-產出水處理技術選擇的評價方法.同時,以國內某頁巖氣田產出水處理工程為例,評估所選用處理技術的潛在環境影響.結果表明,內部回用模式下選用的混凝-絮凝處理技術對環境生態影響最小;達標排放模式下針對有機物去除,選用鐵電極的電絮凝技術或曝氣生物濾池對環境生態的影響較小.對于較低含鹽量的開采廢水的脫鹽,選用的脫鹽技術正滲透對環境的影響比反滲透小,但反滲透的脫鹽效果更好.對于較高含鹽量開采廢水的脫鹽,選用的多效蒸發-機械蒸汽再壓縮技術對環境生態的影響較小.

頁巖氣；返排-產出水；處理技術；環境影響；生命周期評價；生態風險

我國的頁巖氣資源可采儲量巨大,開發利用好頁巖氣對調整優化我國能源結構和節能減排具有重要作用.但目前我國的頁巖氣開發過程仍面臨著生態環境影響不明確、污染防治技術不規范等問題.頁巖氣開采過程所產生的返排水與產出水(FPW)統稱為頁巖氣開采廢水[1],包括高濃度的鹽、金屬、油、油脂和天然有機物,水質復雜,呈現出高懸浮物(TSS)、高化學需氧量(COD)、以及難生物降解等特性.在收集、運輸、處理、處置不當的情況下,會對地表及地下水資源造成嚴重污染[2].單一技術無法有效處理頁巖氣廢水,需要一系列的技術組合處理方案,工藝復雜、成本高且環境影響不明確[3-4].因此了解頁巖氣開采廢水處理過程產生的環境影響,優化頁巖氣開采廢水的處理技術選擇,對降低處理技術的環境影響至關重要.近年來,已經有采用LCA方法評估頁巖氣開發環境影響的報道[5-10],但缺少針對頁巖氣開采廢水處理技術環境影響的LCA研究.

本文采用LCA方法,基于頁巖氣開采廢水處理技術系統的運行和管理效能,針對頁巖氣開采廢水處理后內部回用與達標排放的兩種管理策略,量化分析不同處理技術的生態環境影響程度,評估頁巖氣開采廢水處理工藝對人群健康、生態環境以及資源的影響,建立頁巖氣開采廢水管理的評價體系.以國內某頁巖氣田產出水處理工程為例,分析其所選用處理技術的潛在環境影響,并提出改善對策.研究結果可為優化頁巖氣開采廢水處理技術的選擇提供參考.

1 研究方法

目前,LCA已廣泛應用于產品或過程的生態環境協調性評價[11].LCA分為4個有機組成部分:目的與范圍的確定、清單分析、影響評價和生命周期解釋[12].生命周期考慮了與產品壽命相關的所有階段的環境特征和潛在影響,包括產品的儲存、包裝、運輸、分銷、使用和最終處置.

Simapro軟件基于專業且廣泛使用的Ecoinvent數據庫,并集成了世界上先進的生命周期評價方法,如Eco-indicator99、CML1992、Ecopoints97、EPS2000等.Eco-indicator 99的核心是根據特定的自然環境系統將數據清單的分析結果劃分為不同的環境污染問題,并進行權重分析,得出最終的環境生態指數值.環境生態指數不僅可以用以表述某一產品的環境損害相對負荷值,也可以表述某種材料或某個過程的環境影響相對負荷值,從而可以更直觀的判斷對環境的影響程度.其數據分析過程模型如圖1所示[13].

圖1 Eco-indicator 99數據分析過程模型

本研究采用Simapro 9.0版本軟件,選用EcoinventV3.0數據庫以及Eco-indicator99作為評價方法[14],創建LCA模型,對清單數據進行分類和定量化分析,并依據分析結果,將其轉化為相應的環境影響類型,將致癌物質、有機物和無機物歸為人群健康影響指標,氣候變化、電磁輻射、臭氧層、生態毒性與酸化/富營養化歸為生態系統質量影響指標,礦物和化石燃料歸為資源損耗指標,然后將特征化的數值進行標準化處理,從人群健康影響、生態系統質量影響、資源損耗3個方面進行權重分析,從定性的角度判斷對環境的影響程度,最后將定性分析的損害評價,轉化為定量的環境生態指數,以獲得環境綜合影響值[13,15].

特征因子使用特征模型計算,并將其轉換為對影響類別指標的影響.其計算公式如下[15]:

式中:CF表示特征因子;FF表示歸趨因子;XF表示受納環境中敏感目標暴露的暴露因子;FF表示暴露對目標影響的影響因子(effect factor)的乘積.

在Eco-indicator 99評估方法中采用端點加權法評估,LCA在3個定義的端點(人群健康、生態系統質量和資源)之間進行加權.該方法獲得的權重因子如下:生態系統質量分配權重因子為40%,人群健康分配的權重因子為40%、資源損耗分配的權重因子為20%,計算公式如下[15-16]:

式中:表示環境生態指數,Inv()表示清單數據, CFImpact(Endpoint,)表示影響類別(impact)中端點(Endpoint)物質的端點特征因子,NV(Endpoint)表示端點的標準化參考值,WF(Endpoint)表示端點的權重因子.

1.1 目標與范圍確定

本研究依據FPW的處理需求以及已有知識確定了各自的備選技術,并比選出了內部回用和達標排放兩種管理模式下不同階段的最佳處理單元技術.內部回用模式下的備選處理技術包括混凝-絮凝、化學沉淀、溶氣氣浮法、超濾與介質過濾.沉砂后的FPW經過油水分離,利用混凝-絮凝、化學沉淀和溶氣氣浮法等方式去除FPW中的懸浮物(SS)、油和脂(OG)、膠體與部分有機物;過濾階段采用介質過濾或超濾等方式.達標排放模式下選用的有機物處理技術包括電-Fenton法、電絮凝、臭氧氧化、曝氣生物濾池與膜生物反應器.脫鹽處理技術包括正滲透和反滲透、單效蒸發-機械蒸汽再壓縮技術(SEE-MVR)和多效蒸發-機械蒸汽再壓縮(MEE- MVR)(圖2).同時,內部回用模式下的備選處理技術也可作為達標排放模式下預處理備選技術.

圖2 達標排放型處理工藝流程

研究表明,在污水處理中電力消耗和化學品消耗對大多數影響類別指標結果的環境負荷貢獻率高達90%,證實了環境影響主要來源于電力消耗和化學品消耗[17].因此,這里選擇的FPW處理的系統邊界包括淡水消耗、原材料、能源和化學品的使用、廢水處理設施以及污泥和鹽水等廢棄物的最終處置,并以處理1m3的FPW為功能單位,研究每處理1m3的FPW所造成的環境影響(圖3).

圖3 頁巖氣開采廢水處理系統邊界

1.2 清單分析

研究初期建立了完善的FPW國內外水質數據庫.在此基礎之上,將FPW的最終用途劃為內部回用和達標排放兩大類,再根據需要去除的目標污染物,在同一用途內進行平行比較.在內部回用中,主要考慮對進水中的懸浮物進行處理,因此將比較的重心放在出水SS濃度上(表1～5);達標排放中有機物的處理主要比較了出水COD濃度(表6～10),脫鹽的處理主要比較了出水TDS濃度(表11～12),而其余的水質指標對最終結果的影響較小.

當頁巖氣FPW的總溶解固體(TDS)<20g/L時, 多用于經處理后內部回用,主要作為所在頁巖氣田配制壓裂液的用水,內部回用型處理工藝主要去除目標是油脂、懸浮物、細菌等,具備節省水資源、環境污染小、處理成本低等優勢[18].wang等[19]探索了鋁基和鐵基混凝劑對FPW的處理效能,Fe2(SO4)3的最佳投加劑量為50mg/L,處理后FPW中SS濃度可降至18mg/L.Kim[20]等運用溶氣氣浮法處理頁巖氣FPW,在最佳條件下,FPW中SS濃度可降至 5.1mg/L,去除廢水中SS的效果較好.Butkovskyi[21]等梳理了典型溶氣氣浮法的能耗.沉淀是大部分廢水處理前的預處理步驟,已有研究將化學沉淀應用于FPW處理[19,22].介質過濾能有效去除廢水總有機碳(TOC),不需要進行廢水預處理,不受廢水TDS濃度的影響[23],其清單數據參考了重慶某頁巖氣產出水處理的實際工程數據.超濾可以去除廢水中大部分顆粒物和懸浮固體,Guo等[24]采用超濾處理四川威遠頁巖氣FPW,處理后SS濃度可降至4.4mg/L.根據文獻中的單元技術最佳處理效果,將其能耗整理為清單數據(表1～5).

表1 混凝-絮凝清單[19] (功能單位:m3處理水)

表2 溶氣氣浮法清單[20-21](功能單位:m3處理水)

表3 化學沉淀清單[19,22](功能單位:m3處理水)

表4 介質過濾清單(功能單位:m3處理水)

注:清單數據參考了重慶涪陵頁巖氣田產出水收集及處理系統建設項目環境影響報告書.

表5 超濾清單[24](功能單位:m3處理水)

達標排放型處理工藝是對內部回用型處理出水做進一步處理,包括去除有機物和脫鹽2個階段,去除有機物可有利于后續脫鹽處理.Fenton氧化目前已運用于涪陵頁巖氣田南川區塊返排水的處理中,研究表明電-Fenton法的COD去除率顯著高于Fenton法,在最佳處理條件下,電-Fenton法處理涪陵焦石壩頁巖氣FPW,出水COD降至71.3mg/L[25].除此之外,臭氧氧化目前已作為涪陵頁巖氣田焦石壩區塊FPW處理技術的核心[26],其處理FPW的最佳臭氧用量為0.3g/L[21].臭氧氧化處理城市廢水的耗電量約為0.27kW·h/m3處理水[27],利用臭氧氧化膜脫鹽處理煤化工廢水,出水COD濃度約為60mg/L[28].電絮凝可用于處理大部分有機、無機污染物以及部分重金屬,FPW中高鹽分導致的高導電性有利于降低電絮凝的成本,同時其直流電場促使油滴的電凝結也有利于去除油和脂[29-31]. Zhang等[32]研究了電絮凝對四川頁巖氣鉆井廢水預處理的效果,Jo?o等[33]也探究了電絮凝處理廢水的效能,并對比了鋁電極和鐵電極的能耗及處理效果,表明電絮凝與傳統有機物去除工藝相比,能耗更低,且COD去除效果較好;曝氣生物濾池處理能力強、效果好,具有去除TSS、COD、脫氮除磷的作用,可以去除FPW中的大部分有機污染物[34].吳敏等[35]對普通生物濾池處理工藝的生命周期能耗進行了總結.Daniel等[36]利用曝氣生物濾池處理FPW,COD去除率約為80%.膜生物反應器對污染物的去除率一般高于常規活性污泥處理系統,對石油化工廢水中多種多環芳烴(包括萘和菲)的去除效果較好[37-39].Ioannou-Ttofa等[40]對膜生物反應器處理過程進行了生命周期評價,定量分析了膜生物反應器處理廢水的能耗.Ortiz等與Foley等[41-42]綜述了膜生物反應器的污染物排放清單.根據文獻中出現的能源消耗、化學品消耗和耗材,將其整理為清單數據(表6～10).

表6 電-Fenton法清單[25](功能單位:m3處理水)

表7 臭氧氧化清單[21,27-28](功能單位:m3處理水)

表8 電絮凝清單[32-33](功能單位:m3處理水)

表9 曝氣生物濾池清單[35,41](功能單位:m3處理水)

FPW處理的難點在于脫鹽,并且脫鹽的難度和成本隨著TDS濃度的增加而增加.當TDS濃度處于20～40g/L時膜處理技術更適合進行脫鹽[43]. Mcginnis等[44]的研究給出了正滲透的能耗及處理效果.Raluy等[45]對反滲透(RO)的能耗進行了清單分析,結果表明當反滲透工藝所耗功率約為2kW·h/m3處理水時,能在達到處理效果的同時,污染物排放最少;當TDS濃度>40g/L時宜選用熱處理技術代替膜處理技術進行脫鹽[46].Onishi等[47]針對單效蒸發-機械蒸汽再壓縮技術(SEE-MVR)和多效蒸發-機械蒸汽再壓縮(MEE-MVR)的能耗做了分析,Caballero等[48]統計熱處理清單數據.通過整理FPW脫鹽單元技術的清單分析數據(表11～12).

表11 正滲透和反滲透清單[44-45](功能單位:m3處理水)

表12 SEE-MVR和MEE-MVR[47-48]清單(功能單位:m3處理水)

2 結果與討論

2.1 內部回用環境影響評估

利用Simapro軟件,得到內部回用各種單元技術的環境影響.如圖4所示,對人群健康、生態系統質量和資源損耗影響的單元技術排序為:化學沉淀>溶氣氣浮法>鋁基混凝劑>鐵基混凝沉淀,過濾階段的單元技術影響程度為超濾>介質過濾.選用的內部回用單元技術的生態環境影響的排序均為:人群健康影響>資源損耗>生態系統質量影響.

化學沉淀對人群健康、生態系統、資源損耗的影響程度均最大,生態指數分別為7′10-4, 5.39′10-5和5′10-4;混凝-絮凝階段采用鐵基混凝劑對人群健康、生態系統、資源損耗的影響程度均最小,環境生態指數分別為2.89′10-6, 3.27′10-7和1.12′10-6;采用鋁基混凝劑的混凝-絮凝對環境的影響程度也相對較小.

圖4 內部回用型單元處理技術的環境影響分析結果

2.2 達標排放環境影響評估

如圖5所示,鋁電極電絮凝對所有參數指標的影響均最大,因此對環境的影響程度最大,其人群健康影響、生態系統質量影響和資源損耗的環境生態指數分別為4.9′10-3, 3′10-4和1.9′10-3;曝氣生物濾池對人群健康影響最小,環境生態指數為3′10-4;鐵電極電絮凝對生態系統質量與資源損耗的影響程度最小,環境生態指數分別為2.09′10-5和2′10-4;達標排放去除有機物階段的單元處理技術對生態環境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態系統影響.

圖5 達標排放單元處理技術的環境影響分析結果

進一步對達標排放脫鹽階段中膜脫鹽處理技術進行分析,探究對生態環境影響較大的工藝,如圖6所示,反滲透對人群健康、生態系統質量和資源損耗上的影響程度均大于正滲透,其環境生態指數分別為2×10-4, 1.22×10-5和2.5×10-4;正滲透對人群健康、生態系統、資源損耗的影響的環境生態指數分別為1×10-4, 7.43×10-6和1.5×10-4.選用的達標排放膜處理脫鹽技術對生態環境的影響程度均為:資源損耗>人群健康影響>生態系統質量影響.

圖6 達標排放膜脫鹽處理技術環境影響的分析結果

進一步對達標排放熱處理脫鹽技術進行生命周期評價,如圖7所示, SEE-MVR在人群健康、生態系統質量和資源損耗上的環境生態指數分別為3.6×10-3, 3×10-4和3.2×10-3,均大于MEE-MVR. MEE-MVR對人群健康、生態系統、資源損耗的影響程度均較小,環境生態指數分別為2×10-3, 2×10-4和1.8×10-3.選用的達標排放熱處理脫鹽技術對生態環境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態系統影響.

圖7 達標排放熱處理技術環境影響的分析結果

2.3 處理技術的選擇

已有研究表明,鐵基混凝劑用氯作為氧化劑對FPW濁度的去除率達到98%[49],鋁基混凝劑對FPW濁度的最大去除率為96.8%[50],介質過濾對低濃度油和脂的去除率可達到90%左右[23],因此,混凝-絮凝階段推薦鐵基混凝劑或鋁基混凝劑,過濾階段的內部回用型單元技術推薦選用介質過濾.化學沉淀對環境影響較大應盡量減少或避免.溶氣氣浮法、微濾/超濾等可作為備選方案.

在FPW達標排放處理有機物時,可以盡量減少或避免鋁電極電絮凝的使用,以減少對生態環境的影響.曝氣生物濾池與鐵電極電絮凝均是值得推薦的處理技術.除此之外,其它工藝也可以根據實際情況作為備選方案.膜處理脫鹽技術中,正滲透的環境影響顯然低于反滲透.熱處理脫鹽技術中,SEE- MVR的環境影響近乎是MEE-MVR兩倍,兩者都能達到較好的脫鹽效果[47],因此推薦采用MEE-MVR作為熱處理的脫鹽技術.

對環境生態影響程度最小的組合工藝為內部回用選用“混凝-絮凝-溶氣氣浮法-介質過濾”,達標排放階段有機物去除技術優先選用鐵電極電絮凝,其次可將電-Fenton法、臭氧氧化以及曝氣生物濾池作為有機物處理技術備選方案;脫鹽階段TDS濃度處于20～40g/L,宜選用正滲透.雖然正滲透膜技術的低能耗、高效率的優點正越來越得到學術界和工業界的重視,但反滲透工藝是一種廣泛用于高純工業用水制備和海水淡化等的脫鹽技術,也在壓裂返排液脫鹽處理中得到了商業化應用[51],對FPW的脫鹽效果更佳[45],當TDS濃度>40g/L,熱處理階段宜選用MEE-MVR進行脫鹽.

兩種管理模式不同階段下的各單元技術適宜處理的物質如表13所示,根據不同的目標污染物,采取針對性的處理技術,從環境生態影響角度出發,推薦最佳單元處理技術.

表13 各單元技術不同階段適宜處理的物質及推薦工藝

2.4 案例分析

以涪陵某頁巖氣田產出水處理工程為例進行生命周期評價,評估其處理技術的環境影響.其產出水水質具有中高含鹽、中高有機濃度、低可生化性、重金屬元素含量低的特點,COD、氨氮、含鹽量、氯離子平均含量分別為 2356, 86.27, 26500和14000mg/L,重金屬、硫酸根、鈣鎂離子含量均較低,水質較復雜.收集及處理系統采用“預處理(水質調節、混凝沉淀、兩級芬頓氧化、電解氧化、多介質過濾等)+雙膜減量化(超濾、反滲透)+MVR蒸發結晶”處理技術,將其劃分為預處理、膜脫鹽處理和熱處理3個階段.頁巖氣田產出水以處理1m3的FPW為功能單位.頁巖氣產出水相關協同處理技術系統邊界包括操作每個單元工藝所需的材料和能量,從人群健康、生態系統質量和資源損耗的影響3個方面進行評估.根據系統邊界以及FPW處理技術的實際情況,本研究忽略產出水處理過程中的損失、設備占地和質量小于產品質量1%的化學品的環境影響.頁巖氣田產出水處理技術的環境影響主要取決于淡水消耗、原材料、能源和化學品的使用、廢水處理設施以及污泥和鹽水等廢棄物的最終處置,所建立的技術路線及物質消耗清單分析數據(表14～16)來自涪陵頁巖氣田產出水收集與處理系統可行性研究報告.

注:產出水、剩余污泥、預處理出水均為重慶涪陵頁巖氣田產出水收集及處理系統建設項目環境影響報告書具體數據,自行輸入Simapro軟件.

表15 膜脫鹽處理清單(功能單位:m3處理水)

注:預處理出水、膜脫鹽處理出水均為根據項目可研報告具體數據,自行輸入Simapro軟件.

表16 熱處理清單(功能單位:m3處理水)

注:膜脫鹽處理出水、頁巖氣、處理出水均為根據項目可研報告具體數據.

2.4.1 預處理生命周期環境影響評估 根據預處理清單數據的分析結果(表14),采用simapro軟件對頁巖氣田產出水處理技術進行特征化,挑選其中影響最大的6個因素的參數,進一步對特征化結果進行分析,如圖8a所示,次氯酸鈉對人群健康影響程度較大,環境生態指數為2.6×10-3;過氧化氫對生態系統質量與資源損耗的影響較大,環境生態指數分別為2.3×10-4和1.7×10-3;相比而言,氫氧化鈉對三者之間的影響較小.預處理階段清單指標對生態環境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態系統質量影響.

2.4.2 膜處理生命周期環境影響評估 如圖8b所示,雙膜處理技術消耗的電能對人群健康、生態系統質量與資源損耗的影響程度均最大,環境生態指數分別為4.2×10-4, 3.36×10-5和4×10-4,是膜脫鹽處理對生態環境影響的主要因素.設備所采用的材質玻璃鋼以及膜材料尼龍66(聚酰胺66)、聚乙烯的影響程度較小;對人群健康、生態系統與資源損耗的影響程度均為電能>尼龍66>聚乙烯>玻璃鋼.除電能外,膜脫鹽處理中其他指標對生態環境的影響程度均為:資源損耗>人群健康影響>生態系統質量影響.

2.4.3 熱處理生命周期環境影響評估 熱處理系統包括3個部分:MVR蒸發結晶系統、鹽漿脫水干燥系統與母液蒸發結晶系統,且MVR的耗電量較大.如圖8c所示,熱處理系統消耗的電能是對生態環境影響的主要因素,其人群健康影響、生態系統質量影響和資源損耗的環境生態指數分別為2.7×10-3, 2×10-4和2.5×10-3.對人群健康的影響程度為:電能>鎳>頁巖氣>鉻鋼;對生態系統質量、資源損耗的影響程度均為電能>鎳>鉻鋼>頁巖氣.熱處理階段各清單指標對生態環境的影響程度均為:人群健康影響>資源損耗>生態系統質量影響.

2.4.4 產出水處理工程生命周期環境影響評估 如圖8d所示,根據涪陵頁巖氣田產出水處理工程的生命周期評價預處理結果可得預處理對人群健康、生態系統質量和資源損耗的影響程度均最大,是涪陵頁巖氣田產出水處理工程對生態環境影響的主要因素,環境生態指數分別為5.6×10-3, 5×10-4和3.8×10-3.對人群健康、生態系統質量和資源損耗的影響程度均為:預處理>熱處理>深度處理.膜脫鹽處理對人群健康、生態系統質量、資源損耗的影響程度均最小,環境生態指數分別為4×10-4, 3.53×10-5和5×10-4.頁巖氣田產出水處理工程對生態環境的影響程度為:人群健康影響>資源損耗>生態系統影響.

綜上所述在預處理階段中“兩級Fenton+ NaClO”氧化處理產出水階段對生態環境影響較大,其主要影響因素是化學品次氯酸鈉和過氧化氫的投加,但氫氧化鈉的危害性相對較小;熱處理階段對生態環境產生主要影響的是電能,對生態環境影響遠超過預處理和膜脫鹽處理階段.同時電能也是膜脫鹽處理階段對生態環境產生影響的主要因素.電能的主要使用是雙膜系統泵的能耗.膜脫鹽處理階段對生態環境產生影響的則是反滲透膜和超濾膜,膜材料的更換會帶來一定的生態環境影響,并且反滲透膜材料的生態環境影響高于超濾膜材料.相比于預處理與熱處理階段,膜脫鹽處理的生態環境影響較小.

3 結論

3.1 內部回用模式下,推薦采用以鐵基混凝劑的混凝-絮凝為主,并輔以介質過濾,盡量減少或避免化學沉淀的使用.當FPW中OG濃度高(>50mg/L)時,采用混凝-絮凝與溶氣氣浮法聯用處理效果更佳.

3.2 達標排放模式下,優先推薦“混凝-絮凝-有機物的去除-膜處理”組合工藝.其中,有機物的去除推薦采用鐵電極電絮凝.當FPW的TDS濃度超過40000mg/L,推薦采用MEE-MVR脫鹽代替膜處理脫鹽.

3.3 通過案例分析揭示了頁巖氣開采廢水處理過程中的環境影響,并提出了減緩策略.在混凝階段由鋁基混凝劑改用為鐵基混凝劑;澄清軟化階段嚴格監控NaOH與Na2CO3的用量;膜脫鹽處理階段合理化控制超濾的用電量;熱處理階段推薦采用MEE- MVR.并為實際的工程應用中頁巖氣 FPW 的管理及處理技術選擇提供思路與方法.

[1] Butkovskyi A, Bruning H, Kools S A, et al. Organic Pollutants in Shale Gas Flowback and Produced Waters: Identification, Potential Ecological Impact, and Implications for Treatment Strategies [J]. Environmental Science & Technology, 2017,51(9):4740-4754.

[2] Sun Y, Wang D, Tsang D, et al. A critical review of risks, characteristics, and treatment strategies for potentially toxic elements in wastewater from shale gas extraction [J]. Environment International, 2019,125:452-469.

[3] 盧培利,邱 哲,張代鈞,等.頁巖氣開采返排廢水有機污染物研究進展與展望[J]. 化工進展, 2018,37(3):1161-1166.

Lu P L, Qiu Z, Zhang DJ, et al. Research progress and prospect on the organic pollutants in flowback wastewater from shale gas extraction [J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2018,37(3):1161- 1166.

[4] 吳青蕓,鄭 猛,胡云霞.頁巖氣開采的水污染問題及其綜合治理技術[J]. 科技導報, 2014,32(13):74-83.

Wu Q Y, Zheng M, Hu Y X, et al. Shale Gas Produced Water Contamination and Its Comprehensive Treatment [J]. Science& Technology Review, 2014,32(13):74-83.

[5] José A C, Juan A L, Natalia Q, et al. Environmental and Economic Water Management in Shale Gas Extraction [J]. Sustainability, 2020,12:4.

[6] Wang J L, Liu M M, Benjamin C M, et al. Environmental impacts of shale gas development in China: A hybrid life cycle analysis [J]. Resources, Conservation & Recycling, 2017,120:38-45.

[7] Wilkins R F, Menefee A H, Clarens A F. Environmental Life Cycle Analysis of Water and CO2-Based Fracturing Fluids Used in Unconventional Gas Production [J]. Environmental Science & Technology, 2016,50(23):13134-13141.

[8] Ma G, Geza M, Cath T Y, et al. iDST: An integrated decision support tool for treatment and beneficial use of non-traditional water supplies - Part II. Marcellus and Barnett Shale case studies [J].Journal of Water Process Engineering, 2018,25:258-268.

[9] Wang Y, Tavakkoli S, Khanna V, et al. Life Cycle Impact and Benefit Trade-Offs of a Produced Water and Abandoned Mine Drainage Cotreatment Process [J]. Environmental science & technology, 2018, 52(23):13995-14005.

[10] 譚 茜.基于生命周期分析的頁巖氣開采廢水治理方案的綜合評價[D]. 重慶:重慶大學, 2017.

Tan Q,The Comprehensive Evaluation of Schemes for Treatment and Disposal of Shale gas Wastewater Based on Life Cycle Analysis [D]. Chongqing: Chongqing University, 2017.

[11] 徐 艷,張培棟.基于SimaPro利用廢棄餐飲油脂煉制生物柴油的生命周期環境影響評價[J]. 可再生能源, 2013,31(6):79-84.

Xu Y, Zhang P D. The environmental impact assessment of life cycle of biodiesel from food waste oil based on SimaPro software [J]. Renewable Energy Resources, 2013,31(6):79-84.

[12] ISO 14040-2006Environmental Management–Life Cycle Assessment– Principles and Framework [S].

[13] 鄧南圣,王小兵.生命周期評價[M]. 北京:化學工業出版社, 2003.

Deng N S, Wang X B. Life Cycle Impact Assessment [M]. Beijing: Chemical Industry Press.2003.

[14] Herrmann I T, Moltesen A. Does it matter which Life Cycle Assessment (LCA) tool you choose?–a comparative assessment of SimaPro and GaBi [J]. Journal of Cleaner Production, 2015,86:163- 169.

[15] Michael Z H, Mark A J. Life Cycle Impact Assessment [M]. Netherlands: Springer, 2015.

[16] Mark G K, Spriensma R. The eco-indicator 99:a damage oriented method for life cycle impact assessment Methodology Report [R]. Amersfoort, Netherlands: PRé Consultants, 1999.

[17] Rashid S S, Liu Y Q, Zhang C. Upgrading a large and centralised municipal wastewater treatment plant with sequencing batch reactor technology for integrated nutrient removal and phosphorus recovery: Environmental and economic life cycle performance [J]. Science of the Total Environment, 2020,749.

[18] 于志龍,陳 瀅,劉 敏.頁巖氣廢水處理技術研究進展[J]. 化工進展, 2020,39(11):4589-4599.

Yu Z L, Chen Y, Liu M.Research progress in treatment technology for shale gas wastewater [J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2020,39(11):4589-4599.

[19] Wang M C, Wang M W, Chen D, et al. Evaluation of pre-treatment techniques for shale gas produced water to facilitate subsequent treatment stages [J]. Journal of Environmental Chemical Engineering, 2019,7:1.

[20] Kim J Y, Kim J, Lim J H, et al. Cold-cathode X-ray irradiation pre-treatment for fouling control of reverse osmosis (RO) in shale gas produced water (SGPW) treatment [J]. Chemical Engineering Journal, 2019,374:49-58.

[21] Butkovskyi A, Faber A, Wang Y, et al. Removal of organic compounds from shale gas flowback water [J]. Water Research, 2018, 138:47-55.

[22] Carrero-Parre?o A, Viviani C, Onishi, et al. Optimal Pretreatment System of Flowback Water from Shale Gas Production [J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2017,56(15):4386-4398.

[23] Igunnu E T, Chen G Z. Produced water treatment technologies [J]. International Journal of Low-Carbon Technologies, 2014,9(3):157- 177.

[24] Guo C, Chang H, Liu B, et al. A combined ultrafiltration–reverse osmosis process for external reuse of Weiyuan shale gas flowback and produced water [J]. Environmental Science: Water Research & Technology, 2018,4(7):942-955.

[25] 林雯杰,王 菁,孟宣宇,等.電-Fenton法處理頁巖氣壓裂返排液[J]. 環境工程學報, 2017,11(2):857-861.

Lin W J, Wang Q, Meng X Y, et al. Treatment of shale gas fracturing flowback fluid by electro-Fenton process [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2017,11(2):857-861.

[26] 胡德高.涪陵頁巖氣田開發建設水污染防控探索與實踐[J]. 工業用水與廢水, 2017,48(4):39-43.

Hu D G. Exploration and practice of water pollution control during development and construction of Fuling shale gas field [J]. Industrial Water &Wastewater, 2017,48(4):39-43.

[27] Munoz I, Rodriguez A, Rosal R, et al. Life Cycle Assessment of urban wastewater reuse with ozonation as tertiary treatment A focus on toxicity-related impacts [J]. Science of the Total Environment, 2009, 407(4):1245-1256.

[28] 張志偉.臭氧氧化深度處理煤化工廢水的應用研究[D]. 哈爾濱:哈爾濱工業大學, 2013.

Zhang Z W. The Research and application of ozonation for the advanced treatment of coal chemical wastewater [D]. Harbin: Harbin Institute of Technology, 2013.

[29] Dina T M, Muftah H E, Mustafa N, et al. A comprehensive review of electrocoagulation for water treatment: Potentials and challenges [J]. Journal of Environmental Management, 2017,186(1):24-41.

[30] Esmaeilirad N, Carlson K, Ozbek P O. Influence of softening sequencing on electrocoagulation treatment of produced water [J]. Journal of Hazardous Materials, 2015,283:271-729.

[31] Shan Z, Guohe H, Guanhui C, et al. Hardness, COD and turbidity removals from produced water by electrocoagulation pretreatment prior to Reverse Osmosis membranes [J]. Desalination, 2014,344:454- 462.

[32] Zhang H, Luo Z, Zhang X F, et al. Electro-flocculation pretreatment experiments of shale gas drilling wastewater [J]. Natural Gas Industry B, 2020,7(4):309-316.

[33] Jo?o P P B R, Alexandre T P. Electroflocculation for the treatment of wastewater from dairy food industry: scale-up of a laboratory reactor to full-scale plant [J]. Clean Technologies and Environmental Policy, 2019,21(5):1155-1163.

[34] 張 杰,曹相生,孟雪征.曝氣生物濾池的研究進展[J]. 中國給水排水, 2002,18(8):26-29.

Zhang J, Cao X S, Meng X Z.Research progress of biological aerated filter [J]. China Water & Wastewater, 2002,18(8):26-29.

[35] 吳 敏,楊 健.普通生物濾池處理工藝的生命周期能耗分析[J]. 中國給水排水, 2001,17(6):69-72.

Wu M, Yang J. Life cycle energy consumption analysis of common biological filter treatment process [J]. China Water & Wastewater, 2001,17(6):69-72.

[36] Daniel E F, Stephanie M R, Zackary L J, et al. Biologically active filtration for fracturing flowback and produced water treatment [J]. Journal of Water Process Engineering, 2017,18:29-40.

[37] Mozo I, Stricot M, Lesage N, et al. Fate of hazardous aromatic substances in membrane bioreactors [J]. Water Research, 2011,45(15): 4551-4561.

[38] Zolfaghari M, Drogui P, Seyhi B, et al. Occurrence, fate and effects of Di (2-ethylhexyl) phthalate in wastewater treatment plants: A review [J]. Environmental Pollution, 2014,194:281-293.

[39] Zilverentant A, van Nieuwkerk A, Vance I, et al. Produced water report: Pilot-scale membrane bioreactor treats produced water [J]. World Oil, 2009,230(8):79-82.

[40] Ioannou-Ttofa L, Foteinis S, Chatzisymeon E, et al. The environmental footprint of a membrane bioreactor treatment process through Life Cycle Analysis [J]. Science of the Total Environment,2016,568:306- 318.

[41] Foley J, de Haas D, Hartley K, et al. Comprehensive life cycle inventories of alternative wastewater treatment systems [J]. Water Research, 2009,44(5):1654-1666.

[42] Ortiz M, Raluy R G, Erra L. Life cycle assessment of water treatment technologies: wastewater and water-reuse in a small town [J]. Desalination, 2007,204(1-3):121-131.

[43] Guarnone M, Rossi F, Negri E, et al. An unconventional mindset for shale gas surface facilities [J]. Journal of Natural Gas Science and Engineering, 2012,6:14-23.

[44] Mcginnis R L, Hancock N T, Nowosielski-Slepowron M S, et al. Pilot demonstration of the NH3/CO2forward osmosis desalination process on high salinity brines [J]. Desalination, 2013,312(3):67-74.

[45] Raluy G, Serra L, Uche J. Life cycle assessment of MSF, MED and RO desalination technologies [J]. Energy, 2006,31(13):2361-2372.

[46] 陳翱翔,張代鈞,盧培利,等.頁巖氣開發廢水污染控制技術與環境監管研究[J]. 環境科學與管理, 2016,41(10):72-77.

Chen A X, Zhang D J, Lu P L, et al.Shale Gas Wastewater Pollution Control Technology and Environmental Regulatory Measures [J]. Environmental Science and Management, 2016,41(10):72-77.

[47] Onishi V C, Carrero-Parre?o A, Reyes-Labarta J A, et al. Desalination of shale gas produced water: A rigorous design approach for zero- liquid discharge evaporation systems [J]. Journal of Cleaner Production, 2017,140(3): 1399-1414.

[48] Caballero J A, Labarta J A, Quirante N, et al. Environmental and Economic Water Management in Shale Gas Extraction [J]. Sustainability, 2020,12:4.

[49] Nadella M, Sharma R, Chellam S. Fit-for-purpose treatment of produced water with iron and polymeric coagulant for reuse in hydraulic fracturing: Temperature effects on aggregation and high-rate sedimentation [J]. Water Research, 2020,170.

[50] Yonghyeon L, Mingcan C, Jongbok C, et al. Demonstration and evaluation of potential configuration options for shale-wastewater treatment plant by combining several unit processes [J]. Journal of Cleaner Production, 2019,232(20):867-876.

[51] 劉文士,廖仕孟,向啟貴,等.美國頁巖氣壓裂返排液處理技術現狀及啟示[J]. 天然氣工業, 2013,33(12):158-162.

Liu W S, Liao S M, Xiang Q G, et al. Status quo of fracturing flowback fluids treatment technologies of US shale gas wells and its enlightenment for China [J]. Natural Gas Industry, 2013,33(12): 158-162.

LCA-assisted selection of shale gas extraction flowback-produced water treatment technologies.

SU Pei-xing1,2,CHE Zhi-tao1,2, ZHANG Dai-jun1,2*, LU Pei-li1,2, DING A-qiang1,2

(1.State Key Laboratory of Coal Mine Disaster Dynamics and Control, Chongqing University, Chongqing 400044, China；2.Department of Environmental Science, Chongqing University, Chongqing, 400044, China)., 2022,42(9)：4433～4443

Due to the rapid development of China’s shale gas industry in recent years, it is necessary to evaluate impacts of shale gas extraction wastewater treatments on the environment and ecology. According to the two management modes of internal reuse and discharge after the treatment of wastewater from shale gas extraction (i.e. flowback-produced water (FPW) and the idea of life cycle assessment (LCA)), the Simapro tool was used to conduct inventory analysis of typical treatment technologies. Then a case study of a produced water treatment project in a shale gas field in China was designed to evaluate the potential environmental impacts of the selected treatment technology. The results show that the coagulation-flocculation treatment technology used in the internal reuse mode had the least impact on the environment and ecology. For the removal of organic matter in the emission standard mode, the electrocoagulation with iron electrode or biological aerated filter had less impact on the environment and ecology. For desalination of extraction wastewater with low salt content, the ecological environment impact of forward osmosis is lower than that of reverse osmosis, but the desalination effect of reverse osmosis is better. For desalinating salted extraction wastewater, the selected multi-effect evaporation and mechanical vapor recompression technology demonstrated less impact on the environment and ecology.

shale gas；flowback-produced water；processing technology；environmental impact；life cycle assessment；ecological risk

X37,F124.5

A

1000-6923(2022)09-4433-11

2022-01-12

國家重點研發計劃(2019YFC1805502);中國工程院咨詢研究重大項目(2018-2D-CQ-2)

*責任作者, 教授, dzhang@cqu.edu.cn

蘇培興(1996-),男,浙江溫州人,重慶大學碩士研究生,主要研究方向水污染控制與資源化.