220Rn子體源箱的數值模擬與性能優化

胡少華，周青芝，李桂元，王 倩

(南華大學 核科學技術學院，湖南 衡陽 421001)

為準確測量與評價輻射劑量，建立用于測量儀器校準的調控能力強的釷射氣室(220Rn室)是具有重要意義的。220Rn室是在一定體積空間內構建一含220Rn及其子體穩定均勻的大氣環境(參考大氣)，該環境中220Rn及其子體的濃度是可控制和準確測量的。由于220Rn及其子體在半衰期、物態等方面差異較大，使釷射氣室220Rn與其子體的調控性能難以兼顧。為此，南華大學He等[1]開發了一種220Rn子體補充技術(220Rn子體源箱)。采用該技術，220Rn室220Rn子體濃度穩定的時間能從3～4 d縮短為250 min左右，有效增強了釷射氣室的調控能力。盡管220Rn室調控時間顯著縮短，但仍難以滿足在短時間內大量取樣的需要，進一步縮短220Rn室的調控時間滿足大量取樣是有必要的。在源活度與氣溶膠濃度不變的情況下，源箱結構和入口流率是影響220Rn子體源箱的補充能力的關鍵因素，故深入分析源箱結構和入口流率與220Rn子體源箱的補充能力的關系非常有意義。

前期實驗研究發現[2-3]，為對源箱220Rn子體均勻性和穩定性等性能進行定量分析，需對源箱內部“任意點”220Rn子體濃度進行“任意時刻”測量，這是實驗方法難以實現的。采用計算流體力學(CFD)方法對220Rn子體源箱進行數值模擬，可實現上述目標。CFD借助成熟的三維建模，網格劃分和流體力學模擬技術，可有效模擬220Rn子體源箱內氣溶膠、220Rn子體和220Rn子體氣溶膠的擴散和沉積過程，進而能從更微觀的角度，獲取220Rn子體源箱中物質的速度場和濃度場等相關信息，達到實時監測220Rn子體源箱內部各點物質濃度變化的效果[4-6]。CFD應用于220Rn室較少，但在同類型領域的應用已相當廣泛。如彭紅花等[7]利用流體力學仿真軟件進行了放射性氣溶膠測量腔室內顆粒輸運沉積模擬研究，為后續相關放射性氣溶膠顆粒輸運沉積、處理、探測效率等提供參考。因此，計算流體力學對氣溶膠模擬方面具有較好的應用價值，對220Rn子體源箱內部流體進行動態模擬具有較強適用性。

本文基于計算流體力學軟件Fluent組分輸運模型，深入分析220Rn子體源箱的體積和入口流率與源箱220Rn子體穩定性、均勻性以及子體輸出率的關系。

1 220Rn子體源箱模型的建立與參數設置

1.1 220Rn子體源箱結構參數與網格劃分

釷射氣室主要由主體箱和220Rn子體源箱組成，其中主體箱用于測量儀器的檢定或校準，220Rn子體源箱用于提供高濃度的子體以增強釷射氣室對子體的調控能力，結構如圖1所示。220Rn子體源箱主要由兩部分組成，第1部分為中間的圓柱體結構，φ30 cm×120 cm；第2部分為圓柱體兩端的圓臺結構，其上底面半徑為11.5 cm，下底面半徑為30 cm，高35 cm，如圖2所示，入口(氣溶膠入口為圖2中a，220Rn子體入口為圖2中b，空氣入口為圖2中c)與出口(圖2中d)均為半徑1 cm的圓結構。

為增加計算精度，通過軟件對220Rn子體源箱模型的入口和出口進行局部加密。該模型網格數近30萬個，偏斜系數(skewness)為0.227 84(偏斜系數反映了網格數據分布的非對稱程度，能較好地評價網格質量的優劣，該值位于0與1之間，越趨近于0表示網格質量越好)。網格劃分如圖3所示。

圖1 220Rn室結構圖Fig.1 Structure diagram of 220Rn chamber

圖2 220Rn子體源箱結構示意圖Fig.2 Structure diagram of aging chamber of 220Rn

圖3 220Rn子體源箱的網格劃分Fig.3 Meshing of aging chamber of 220Rn

1.2 220Rn子體源箱數學模型建立

在220Rn子體源箱運行過程中，220Rn子體若未吸附于氣溶膠表面則較易吸附于源箱內壁(附壁)造成220Rn子體損失[1]，因此僅對220Rn子體吸附在氣溶膠表面形成放射性氣溶膠后隨時間遷移的過程進行動態模擬。

1) 控制方程

本文模擬中考慮了子體的衰變沉積附壁，因此連續性方程和動量方程采用源項形式，分別為式(1)、(2)[8]：

(1)

(2)

(3)

當顆粒穿過每個控制體時，通過計算顆粒的動量變化可求解離散相傳遞給連續相的動量。這個動量交換作為動量“匯”作用到隨后的流體相動量平衡計算中。顆粒動量源項計算為式(4)[8]：

(4)

2) 氣相湍流模型

220Rn子體源箱內環境流速較小，有接觸面曲率的變化，則該模擬選擇常用的標準κ-ε湍流模型。標準κ-ε模型在對正應力進行了數學約束的基礎上，將湍動黏度的計算與旋轉和曲率聯系起來，更好地適用于220Rn子體源箱數學模型的構建。該數學模型中不考慮浮力，其流體為不可壓縮狀態。因此，與之相應的輸運方程為式(5)、(6)，在標準κ-ε模型中，κ和ε是兩個基本的未知量[7-10]：

(5)

(6)

式中：u為流體速度；t為運動時間；xi與xj代表空間位置，i、j可取1、2、3；Gκ為由于平均速度梯度引起的湍動能κ的產生項；σk、σε為與湍動能κ和耗散率ε對應的普朗特數[8]。

3) 組分輸運模型

模擬存在質的交換，組分輸運模型的物質輸運守恒方程采用式(7)的通用形式[9]：

(7)

式中：Ji為物質i的擴散通量；ν為流體向量速度；Ri為組分輸運方程中由于氣相反應所引起的源項；Si為源項[8-10]。

當物質穿過每個控制體時，通過計算顆粒的質量變化來求解離散相傳遞給連續相的質量。物質的質量源項可表示為式(8)：

(8)

此次模擬考慮氣溶膠與220Rn子體1∶1結合形成1份220Rn子體氣溶膠，反應由式(9)表示，源項Si的具體表達形式見式(10)、(11)和(12)。

220Rn子體+氣溶膠=220Rn子體氣溶膠

(9)

(10)

(11)

(12)

針對式(9)，結合有限速率渦耗散模型，可得該反應速率w，見式(13)；相對應的組分凈生成速率Ri見式(14)：

(13)

(14)

式中：Y為質量分數；M220Rn子體、M氣溶膠和M220Rn子體氣溶膠分別為220Rn子體、氣溶膠和220Rn子體氣溶膠的摩爾質量；A、B為經驗常數，A=4.0，B=0.5。

1.3 模擬參數的設置

220Rn子體源箱3個入口均設置為速度入口，出口設置為壓力出口；設定初始模擬環境為1個標準大氣壓，空氣在220Rn子體源箱入口處的速度為均勻分布，其方向垂直于邊界。

本文選擇活度為6×104Bq的220Rn源用于源箱220Rn子體的輸入。由220Rn的衰變鏈可知，ThA的半衰期(0.145 s)遠小于ThB半衰期(10.64 h)。同時，220Rn子體進入220Rn子體源箱存在一段時間差，則大部分ThA在進入220Rn子體源箱就已衰變為ThB，所以可假定220Rn子體入口輸入的物質為ThB。且220Rn子體源箱的220Rn子體入口流率QThB=1 L/min恒定不變，可得入口220Rn子體濃度為c0(ThB的濃度)，計算見式(15)；標況下，氣體的摩爾體積22.4 L/mol，視ThB為氣體，則該密度ρ計算見式(16)。

3.6×103cm-3

(15)

9.46 g/L=0.009 46 g/cm3

(16)

根據He等[1]研究發現，實驗中的氣溶膠主要是利用檀香燃燒產生，其濃度約為1.6×106cm-3。在實驗中，該氣溶膠濃度遠滿足ThB附著于氣溶膠的需要，源箱輸出的220Rn子體均為結合態(220Rn子體氣溶膠)。實驗測得氣溶膠粒徑中位值為200 nm，因此本文選擇粒徑200 nm氣溶膠的參數作為該模擬的氣溶膠參數，其有效密度為0.001 964 g/cm3[11-15]。ThB附著于氣溶膠的表面形成220Rn子體氣溶膠，則220Rn子體氣溶膠的密度可假定是ThB與氣溶膠兩者之和。綜上所述，參數的設置列于表1。

表1 物質屬性和初始條件的參數設置Table 1 Parameter setting of material properties and initial conditions

(17)

式中：φr為220Rn子體源箱換氣率，min-1；V0為220Rn子體源箱體積，為4.526×105cm3；λ為ThB衰變常量，s-1。

2 仿真計算與分析

2.1 風速對子體源箱性能的影響

在220Rn子體源箱體積不變的情況下，保持QThB=Qaerosol=1 L/min恒定不變，改變入口空氣流率Qair，分析源箱內部220Rn子體的均勻性與穩定性。220Rn子體源箱的三維模型是以x軸為旋轉軸的旋轉體結構，若以該旋轉軸為中心做同心圓，則同心圓上每個點均具有相同的物理性質，因此監測點只需選擇220Rn子體源箱的一側即可。綜上所述，此次實驗在模型z=0平面上設置監測點，220Rn子體源箱中心為xoy平面的原點，如圖4所示。監測點有9個，編號和坐標(x，y，z)分別為01(-0.6，0，0)、02(0，0，0)、021(0，0.15，0)、03(0.6，0，0)、031(0.6，0.15，0)、032(0.6，0.3，0)、04(0.75，0，0)、041(0.75，0.15，0)和05(0.95，0，0)，監測點坐標單位為m。其中監測點05為源箱出口。

圖4 源箱9個監測點的空間分布Fig.4 Spatial distribution of 9 monitoring points in aging chamber

在Li等[16]研究的基礎上可知，入口空氣流率從1 L/min增至10 L/min時，源箱子體的輸出率增加較快，且在入口空氣流率大于10 L/min時，源箱子體的輸出率逐漸減小。因此，此次模擬的入口空氣流率控制在1～10 L/min之間，均勻設置10種大小的流率。

在上述設定的9個監測點，實時監測220Rn子體氣溶膠濃度(原子濃度)隨時間的變化關系，仿真結果如圖5所示，220Rn子體源箱達到穩定狀態時原子濃度的空間分布如圖6所示。

1) 源箱220Rn子體的穩定性分析

根據圖5可知，當Qair=1 L/min時，原子濃度達到穩定的時間最長，約26 600 s(7.38 h)；隨著Qair的增大，源箱內220Rn子體達到穩定的時間逐漸縮短；當Qair=10 L/min時，220Rn子體氣溶膠達到穩定狀態時間最短，約9 400 s(2.61 h)，相對于Qair=1 L/min，縮短了64.1%，因此增加入口空氣流率能有效縮短達到穩定狀態的時間。

圖5 原子濃度c隨時間的變化關系Fig.5 Relationship of aerosol of progeny of 220Rn concentration c with time

圖6 源箱220Rn子體濃度達穩定狀態時原子濃度的空間分布Fig.6 Spatial distribution of aerosol of progeny of 220Rn concentration under different inlet air flow rates with progeny of 220Rn at steady state

2) 源箱220Rn子體的均勻性分析

源箱220Rn子體的均勻性分析能為子體在源箱內的擴散規律研究提供參考依據，為下一步主體箱內220Rn子體的均勻性研究提供理論基礎。根據圖6可知，入口空氣流率越大，整個源箱220Rn子體的空間分布均勻性越好。然而，源箱尾部220Rn子體的均勻性才是220Rn子體持續穩定輸出的重要保證，因此本文主要考慮220Rn子體源箱后端監測點(03，04和05)的均勻性。

本文通過分析源箱內03、04和05三點濃度的相對標準偏差(RSD)來評估源箱尾部的均勻性，子體源箱內03、04和05三點的濃度RSD列于表2。根據表2可知，Qair對源箱220Rn子體的均勻性存在一定的影響，入口流率從1 L/min增至4 L/min，源箱尾端均勻性逐漸變差；入口流率從5 L/min增至10 L/min，源箱尾端均勻性逐漸變好。造成這種現象的原因：隨著入口流率的增加，入口產生的湍流強度和出口流率均逐漸增大，前者有利于源箱尾端子體濃度的均勻，后者不利于源箱尾端的均勻；當入口流率較小時，后者作用占優，使源箱尾部的均勻性逐漸變差；當入口流率較大時，前者占主導作用，使源箱尾部的均勻性逐漸變好。

表2 源箱內03、04和05三點的 原子濃度相對標準偏差Table 2 Relative standard deviations of progeny of 220Rn concentrations of 03,04 and 05 in aging chamber

3) 源箱220Rn子體氣溶膠活度輸出率分析

源箱220Rn子體氣溶膠活度輸出率是220Rn子體源箱性能的另一關鍵指標。表3所列為220Rn子體氣溶膠的活度輸出率模擬結果與Li等[16]實驗結果對比。Li等[16]選用南華大學氡實驗室八通道α譜儀工作站作為220Rn子體的測量裝置，采樣濾膜采用AAWP02500型微孔濾膜(0.8 μm MCE Membrane，Ireland)收集子體。子體源箱內濃度穩定后取樣15 min，通過α能譜法測得2～43 min和43～120 min時間段212Po的8.78 MeV能量峰計數，最后通過該計數計算得到220Rn子體氣溶膠活度輸出率。Li等研究的220Rn室子體補償系統與本文的研究對象(220Rn子體源箱)為同一物體，表3中模擬結果和實驗結果均為源箱出口處(監測點05處)的220Rn子體氣溶膠活度輸出率。

表3 220Rn子體氣溶膠的活度輸出率模擬結果與實驗對比Table 3 Comparison of activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn in simulation and experiment

由表3可知，當Qair=1 L/min時，220Rn子體氣溶膠活度輸出率最小，值為44.45 Bq/min。隨著Qair的增大，220Rn子體活度輸出率逐漸增加。當Qair=10 L/min時，220Rn子體氣溶膠活度輸出率最大，值為53.57 Bq/min。相對于Qair=1 L/min條件下，Qair=10 L/min時220Rn子體氣溶膠活度輸出率增加了20.25%，因此，增加入口空氣流率能夠有效提高220Rn子體氣溶膠的活度輸出率。

綜上所述，入口流率在1～10 L/min之間時，220Rn子體源箱運行26 600 s以上均可達穩定，且源箱入口空氣流率越大，換氣率越大，源箱尾部子體均勻性先逐漸變差后逐漸變好，同時隨著換氣率的增大，220Rn子體達到穩定狀態的時間減少，220Rn子體氣溶膠活度輸出率逐漸增大。

2.2 箱體體積對子體源箱性能的影響

在入口流率恒定不變(Qair=QThB=Qaerosol=1 L/min)和箱體截面半徑R不變的情況下，改變源箱體積(采用保持圖2源箱中間圓柱體直徑不變及兩端圓臺結構不變，僅改變中間圓柱體軸向長度L的方式)，對源箱220Rn子體的均勻性和穩定性進行分析。改變源箱軸向長度，其長度分別設置為100、110、120(原尺寸)、130、140 cm。

每個箱體均設定9個監測點，其中02與021兩個監測點的坐標在每個箱體中恒定不變，分別為(0,0,0)和(0,0.15,0)，其他監測點的坐標列于表4。以設定好的9個監測點實時監測原子濃度隨時間的變化關系。

表4 不同軸向長度下的監測點坐標Table 4 Coordinates of monitoring points under different axial lengths

圖7 源箱220Rn子體氣溶膠活度 輸出率隨時間變化關系Fig.7 Relationship between activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn and time

1) 源箱220Rn子體的穩定性分析

圖7為源箱220Rn子體氣溶膠活度輸出率隨時間的變化關系。根據圖7可知，相同軸向長度下，入口流率越大，原子濃度達到穩定的時間會縮短，該時間的縮短程度隨入口流率的增加而逐漸減弱。主要因為軸向長度一定時，增加入口流率，源箱內湍流強度增強，有利于220Rn子體氣溶膠的均勻分布，其濃度達到穩定狀態的時間逐漸減少。相同入口流率下，增加源箱軸向長度，子體濃度達穩定的時間有少量增加，且該時間的增加隨入口空氣流率增加而減小。主要因為入口流率一定時，增加源箱軸向長度使其換氣率減小，導致原子濃度達到穩定狀態的時間逐漸增加；相對于入口流率較大的情況，入口流率較小時，增加單位軸向長度，源箱換氣率減小更快，原子濃度達穩定的時間增長更快。

相同軸向長度下，以入口流率為1 L/min時子體氣溶膠濃度達到穩定狀態時間t1為參考值，不同入口流率子體氣溶膠濃度達到穩定狀態時間為t2，其穩定時間縮短的程度用K表示，K=(t1-t2)/t1，K列于表5。其中，L=100 cm，Qair=10 L/min時K最大，為66.41%。

2) 源箱220Rn子體的均勻性分析

圖8為5種不同軸向長度與10種不同入口空氣流率下，20Rn子體達到穩定狀態時原子濃度的空間分布圖。圖9為5種不同軸向長度下相對標準偏差隨入口空氣流率的變化關系。由圖9可知，在軸向長度一定時，隨入口空氣流率的增加，相對標準偏差均呈先增加后減小的規律；且相對標準偏差峰值所對應的入口空氣流率隨軸向長度的增加而增加。主要因為隨著入口流率的增加，入口所產生的湍流強度和出口流率均逐漸增大，當入口流率較小時，后者作用占優，使相對標準偏差逐漸增加；當入口流率較大時，前者占主導作用，使相對標準偏差逐漸減小。

表5 不同入口空氣流率下的KTable 5 K under different inlet air flow rates

圖8 220Rn子體達到穩定狀態時原子濃度的空間分布Fig.8 Spatial distribution of aerosol of progeny of 220Rn concentration with progeny of 220Rn at steady state

3) 源箱220Rn子體氣溶膠活度輸出率分析

在L=100、110 cm時，220Rn子體氣溶膠的活度輸出率均在入口空氣流率為6 L/min時出現最大值；在L=130、140 cm時，220Rn子體氣溶膠的活度輸出率均在入口空氣流率為8 L/min時出現最大值。根據表6可知，以L=100 cm的220Rn子體氣溶膠的活度輸出率值n0作為參考值，其他軸向長度下220Rn子體氣溶膠的活度輸出率值為n1，可計算220Rn子體氣溶膠的活度輸出率提升百分比B，B=(n1-n0)/n0。當L=140 cm，入口流率為1 L/min時，220Rn子體氣溶膠的活度輸出率有最大B，為48.51%。

圖9 源箱尾部220Rn子體氣溶膠活度相對標準偏差隨入口空氣流率的變化Fig.9 Relationship between relative standard deviation of progeny of 220Rn concentration at the rear of aging chamber and change of inlet air flow rate under different axial lengths

表6 220Rn子體氣溶膠的活度輸出率Table 6 Activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn

呈以上規律的主要原因：隨入口空氣流率逐漸增加，氣溶膠和220Rn子體的相互作用時間減少，使220Rn子體氣溶膠的濃度有所降低，不利于220Rn子體氣溶膠活度輸出率的提高，但此時換氣率的增加有利于220Rn子體氣溶膠活度輸出率的提高。當入口流率較小時，后者作用占優，當入口流率較大時，前者作用占優。因此，軸向長度一定時，隨著入口流率增大，220Rn子體氣溶膠的活度輸出率先增加后減小。軸向長度的增加能延長氣溶膠和220Rn子體相互作用的時間，有利于220Rn子體氣溶膠的濃度的升高。因此，入口空氣流率一定時，軸向長度增加將有效增加220Rn子體氣溶膠的活度輸出率。

3 220Rn子體源箱性能優化分析

本文從3個方面對源箱性能進行優化分析：1)220Rn子體氣溶膠的活度輸出率；2) 原子濃度達穩定的時間；3) 源箱尾部均勻性。由于換氣率決定了源箱入口流率與源箱體積之比，且源箱的軸向長度L與源箱半徑R之比(L/R)決定了源箱的形狀，因此分析換氣率和L/R與3個優化參數的關系，能同時考慮到源箱形狀、體積和入口流率3個因素，更方便有效地對源箱進行性能優化設計。

圖10所示為換氣率和L/R與220Rn子體氣溶膠的活度輸出率之間的關系。由圖10可知，當換氣率一定時，L/R越大，220Rn子體氣溶膠的活度輸出率越大；當L/R一定時，換氣率在0.01～0.02之間，220Rn子體氣溶膠的活度輸出率出現最大值。若需源箱始終保持220Rn子體氣溶膠的高輸出能力(大于50 Bq/min)，在設計源箱結構時應使源箱的軸向長度與源箱半徑之比大于4.0，且換氣率保持在0.01～0.02之間。

圖10 換氣率、L/R和220Rn子體氣溶膠的 活度輸出率之間的關系Fig.10 Relationship between air exchange rate, L/R and activity output rate of aerosol of progeny of 220Rn

圖11所示為換氣率、L/R和原子濃度達穩定狀態時間的關系。由圖11可知，換氣率是影響源箱220Rn子體氣溶膠均勻性的主要因素，且隨換氣率的增加，原子濃度達到穩定狀態的時間逐漸減少。若需源箱在較短時間內原子濃度達到穩定的狀態(小于15 000 s)，在設計源箱結構時應使源箱的換氣率大于0.015。

圖11 換氣率、L/R和原子濃度 到達穩定狀態時間的關系Fig.11 Relationship between air exchange rate, L/R and time for aerosol concentration of progeny of 220Rn to reach steady state

圖12所示為換氣率、L/R和源箱均勻性的關系。由圖12可知，當換氣率一定時，L/R越大，源箱尾部的均勻性越差；當L/R一定時，換氣率在0.005～0.020之間，源箱的均勻性最差。若需源箱尾部均勻性較好(RSD小于0.03)，在設計源箱結構時，有兩種優化方案：源箱換氣率小于0.005；換氣率大于0.015，且軸向長度與源箱半徑之比小于4.3。

圖12 換氣率、L/R和源箱均勻性的關系Fig.12 Relationship between air exchange rate, L/R and uniformity of aging chamber

由于源箱將220Rn子體氣溶膠注入220Rn射氣室后，220Rn子體氣溶膠將會在主體箱內重新建立平衡，即源箱均勻性與220Rn室調控不存在直接聯系。因此，源箱的優化設計應優先考慮提升220Rn子體氣溶膠的活度輸出率和縮短原子濃度達到穩定狀態的時間，最后考慮源箱的均勻性。氣溶膠的濃度遠大于實驗需求，當更改源箱入口220Rn子體的輸入濃度時該條件仍滿足，因此更改實驗中220Rn室的源活度，以上優化方案仍適用。

4 結論

本文基于計算流體力學軟件以及Li等的220Rn室調控理論，分析了入口流率、源箱軸向長度和換氣率等對220Rn子體源箱性能的影響。該研究與Li等的實驗數據進行了對比，表明該數值模型能較好反映220Rn子體源箱實際運行狀態。研究的結果對220Rn子體源箱的結構設計與220Rn室的子體調控具有指導性意義。下一步將對流場模式下220Rn室進行數值模擬與分析，通過建立標準“數字化220Rn室”的數據庫，開展220Rn室智能調控與分析系統研究，為220Rn室智能調控提供技術基礎。