非線性理論在化工過程周期操作的運用

宗凱強，翟持

(昆明理工大學 化學工程學院，云南 昆明 650000)

在“雙碳”壓力下以節能、降耗、環保、集約化為目標的化工過程強化技術，是旨在解決化學工業高能耗、高污染和高物耗問題的有效技術手段[1]。非穩態操作是過程強化技術領域的一個重要研究課題，其利用時間尺度上的非均一性，如通過施加規律性擾動，使過程獲得優于穩態操作的效果。

考慮到化工生產過程中希望產品質量在一定時間內盡量保持恒定，且穩態工藝設計是長期理論和實踐總結得到的綜合較優工況，所以，傳統化工過程設計以穩態操作為主。然而，對某些化工過程，人為地使操作變量、反應物流向、加料位置等因素呈周期性變化，有可能改善反應器的時均性能[2]，甚至可以改善系統的穩定性[3]。從非穩態操作的角度來看，外界擾動有可能變成過程強化的積極因素，如果加以恰當利用，不僅可以減少緩沖罐等單元設備的投資，還能得到更優的工程效果。

強制周期性操作是一類較容易實現的非穩態操作，其關注點在于以某穩態為中心的周期性操作是否優于對應的穩態操作。Dauglas[4]等通過過程的平衡態解闡釋，非線性是非穩態操作優于穩態操作的主要原因。Baily[5]等基于過程動態響應時間τc及操作周期τ，將化工過程生產的周期操作分為τ?τc： 過程生命周期(process life cycles)，擬穩態周期操作(quasi-steady state operation)；τ?τc： 松弛穩態操作(relax steady state operation)；O(τ)≈O(τc)： 時間同階周期操作(intermediate periodic operation)。本文基于非穩態操作探討時間同階周期操作，此時，外界的擾動對過程往往形成時間尺度的耦合作用。

顯然，周期操作需要研究過程/控制的動態、非線性特征，本文主要工作是梳理周期操作所涉非線性理論的發展。最早的周期操作理論是基于受迫振蕩系統的二階變分發展而來的[6]，通過對其進行Laplace變換形成π-準則[7]?？紤]到化工過程的操作點不一定是最優的，Ydstie[8-10]等將π-準則的條件松弛，推導出可用以分析任何操作點周期擾動的分析準則；進一步地，由于π-準則僅適用于分析小幅度振蕩的情形[11-12]，Kravaris[13]等基于中心流型定理校正π-準則，用以分析高度非線性的化工過程的正弦擾動問題；Lyberatos[14]等運用Carleman線性化研究脈沖擾動問題。近來，也有研究使用Volterra[15]級數或Laplace-Borel[16-17]變換分析反應過程周期操作問題。

強制周期操作往往是通過控制實現的，考慮優化周期波型可演化為最優周期控制(OPC)問題[18-19]，針對OPC的求解，相序發展出基于配置法的數值優化[20]，微分平坦[21]及極值搜索[22-23]等方法。鑒于OPC對過程約束性較高，近年來，操作-控制一體化的思路逐漸成為研究熱點，在最優化理論基礎上發展出本質安全設計[24]、基于模型的控制[25-26]及在線優化等先進操作及控制策略[27-29]，并促使economic-MPC[30]，路徑跟蹤優化控制[31]及zone-MPC[32-34]等控制策略的探索與發展。本文重點論述周期操作的最優化理論，并討論通過周期操作實現過程穩定化的數學條件，為研究周期操作-控制耦合提供必要的理論基礎。

1 化工過程周期性操作最優化理論的發展

強制周期操作利用過程動態特性實現過程強化，那么，需要論證一個最優的穩態操作點是否可通過周期性擾動進一步優化，數學上是受迫振動系統的動態分析及優化問題。

1.1 周期性最優化問題

基于最優化理論，假定一個既有的穩態操作點是最優解，將最優化目標統一成最小性能函數形式(如，最小能耗，最小花費等)，對于給定周期τ∈T(0， ∞)，其綜合性能就是該周期內的時間均值，如式(1)所示：

(1)

式中：J(u，x0，τ)——優化的周期目標值；u(·)——操作曲線，u(·)∈U;x(0)——初值(穩態最優)，x(0)=x0∈Rn；L(x，u)——性能函數。并假設函數f(·，·)和L(·，·)及其一階，二階導數關于各個自變量連續。過程變量受約束可寫成如式(2)所示：

x′=f(x(t)，u(t))

(2)

式中：x′——過程變量的時間變化率。

并且，周期性邊界條件如式(3)所示：

x(0)=x(τ)

(3)

定義1： 當存在適當的周期τ及引入恰當的操作u(·)，使得：

(4)

那么，該OPC問題被稱為是適定的(proper)。

對化工過程，最優設計往往因工程原因而無法實現。例如，在設計最佳反應溫度時，不僅要盡量提高產物轉化速率，還要綜合供熱源、催化劑耐熱性等多方面的因素。因此，對化工過程的非穩態操作而言，在任意設計點上分析相應的周期操作問題具有現實意義，相應地，可提出局部適定性的定義。

定義2： 當存在適當的周期τ及引入恰當的操作u(·)使得：

(5)

那么，該OPC問題被稱為局部適宜的 (locally proper)。

1.2 穩態最優化理論

強制周期操作使化工過程經歷一系列狀態點，并研究對應的時間平均性能是否得到優化。那么，理論上需要探討OPC問題是否存在，即式(4)是否適定。但是，在討論OPC問題之前，需先給出穩態最優化問題(OSS)。

OSS是經典的最優化問題。這里先給出一維穩態函數的最優化解，一維函數局部極小值的一階判據是極值條件，二階判據是凸規劃問題。作為類比，OSS問題也存在一階變分及二階變分的條件。

運用Lagrange乘數子λ∈Rn將式(2)及式(3)帶入(1)轉換成非約束問題，如式(6)所示：

(6)

式中：vT——狀態變量x的共軛量；H(x，u，λ)——Hamiltonian算子；λT——Lagrange乘數子；上標0——函數的穩態值；上標T——矩陣的轉置。

并定義Hamiltonian函數如式(7)所示：

H(x，u，λ)=L(x，u)+λTf(x，u)

(7)

定理1： 如果(x0，u0)是OSS的局部極小值，那么，存在λ0∈Rn，使得：

(8)

通過式(8)能給出u0，并且x0和λ0如式(9)所示：

x′=Hλ(x，u0，λ)，λ′=-Hx(x，u0，λ)

(9)

其中，式(9)需要滿足邊界條件，并且右邊等式由Euler-Lagrang方程給出。

證明： 對式(6)取一階變分，計算如式(10)所示：

(10)

(11)

定理1是最優化操作的一階必要條件，類似函數極值判據。極小值原理(Pontryagin principle)就是在目標泛函的極小化問題中得到最優操作的必要條件。式(1)取極小值就是Hamiltonian函數取極值，如式(12)所示：

H(x0(t)，u0(t)，λ0(t))≤H(x0(t)，
u(t)，λ0(t))

(12)

如果假設極值具有全局性，式(12)的極小值條件可以由Legendre-Clebsch條件給出，如式(13)所示：

Huu>0

(13)

定理2： 如果(x0，u0)是OSS的局部極小值，那么，存在λ，使其一階變分條件式(8)～式(10)成立，同時，存在x∈Rn，u∈Rm使得式(14)成立：

(14)

根據定理2可進一步給出如下推論。

推論1： 假設(x0，u0)是穩態時間泛函對，恰當選擇λ∈Rn使一階變分條件式(8)～式(10)成立，對于滿足式(15)及式(10)的x∈Rn，并滿足式(15)中條件：

(15)

則該泛函對(x0，u0)是獨立的局部最小OSS。

證明： 對式(10)取二階變分。首先，將式(2)及式(3)施加一階擾動，如式(16)所示：

δx′=fxδx+fuδu

(16)

(17)

需要指出，式(16)和式(17)此時被線性化替代，因此，后續所有討論均為局部性質。根據狀態變量、周期及輸入操作的一階擾動進行歸類如式(18)～式(20)所示：

(18)

(19)

(20)

結合一階變分條件式(17)，對式(18)取二階變分，不計高階項o2(δx(0)， dτ， δu)，可得式(21)所示：

(21)

(22)

結合一階變分條件式(16)及分部積分，對式(20)取二階變分，不計高階項可得：

(23)

對于周期τ不變的情況，結合式(21)～式(23)，式(1)的二階變分可表述如式(24)所示：

(24)

如果確定周期及初值，式(24)右側第一項為零，第二項為二階變分項，推論1得證[35-36]。

以上給出OSS問題極小值存在的必要條件(定理1)及充分條件(推論1)。其實，OSS問題的輸入操作具有周期性，而OSS所涉Hamiltonian函數必須等于性能函數的時間均值，考慮到研究過程是自治的，Hamiltonian函數關于時間是常量，OPC問題對此卻不作約束。

1.3 最優周期控制問題

由于對上述OSS問題的周期性輸入操作采用邊界條件處理，獲得的哈密爾頓函數不是周期性的。該部分運用Riccati方程作為周期性輸入的泛函表達，在直接回答OPC問題以前，先以周期輸入操作為基礎，給出局部極小的充分條件。

定理3： 周期輸入操作u0(·)∈Ω是局部極小的充分條件是：

1)滿足一階變分必要條件，即式(3)、式(8)、式(9)。

2)滿足Legendre-Clebsch條件，即式(13)。

3)定義Φ為系統y′=Ay的遷移矩陣(transition matrix)，λi(Φ)Φf(τ， ·)的特征值，并且λi≠1。

4)在0≤t≤τ內，存在如式(25)Riccati方程的實值有界對稱解，并滿足周期性條件P(0)=P(τ)。

(25)

證明： 定理1給出性能函數一階變分為零的條件，式(24)為二階變分，式(15)經一階微分攝動得到公式如式(26)所示：

(26)

結合狀態方程邊界條件，式(26)可寫成如式(27)所示：

(27)

(28)

(29)

定義3： 如果存在一個向量x∈Rn，使得(k×k)-Hermitian矩陣M滿足xTMx<0，則M稱為部分負(partially negative)。

定理4： 如果有ω>0，使得(n×n)-Hermitian矩陣為部分負，如式(30)所示，式(1)～式(3)適宜，即局部穩態最優可以經周期性操作進一步優化。逆否命題給出對應的充分條件： 如果式(1)～式(3)適宜，那么，存在ω>0，使得矩陣非正定。

π(ω)=GT(-jω)PG(jω)+
QTG(jω)+GT(-jω)Q+R

(30)

式中：G(s)——動態系統的傳遞函數；P，Q和R——二階項。

(31)

(32)

證明： 上述A和B也可由線性化動態方程(2)的擾動給出，如式(33)所示：

δx′=Aδx+bδu

(33)

此處結合周期性約束，選取恰當的Lagrange乘子λ0，給出性能函數變分項的形式，如式(34)所示：

(34)

(35)

此時取的Lagrange乘子λ0是穩態的，問題回歸成Lagrange乘數法處理條件極值的情況，因此Hx(x0，u0，λ0)=0，進而δJ=0。系統線性化以式(31)所示的傳遞函數形式描述，Laplace變換將微分方程系統投射到復數域轉化成代數方程系統，那么，同時也可以將Laplace變換視為微分算子s=d/dt，將狀態量δx帶入變分式(35)，積分號內就變成δuTπ(ω)δu的形式，那么在給定周期性輸入操作δu的情況下，二階變分δ2J就獨立的由π-準則決定。任何周期性輸入均可以由Fourier變換轉化成三角函數的級數形式，進而成為頻率的表達式，如式(36)所示：

(36)

假設H的一階、二階導連續，式(30)的π(ω)是Hermitian矩陣，將輸入導到頻域，標準的Fourier分析可得，如式(37)所示：

(37)

式(37)提出到積分號外，是因為式(36)的每一個系數提到積分號外。同時，將式(36)帶入一階變分可得到δJ=0，因為，Fourier系數的交叉項周期積分為零，僅余U0項，系數由OSS問題為零；同時，一階變分的級數展開保障U0=0，即擾動項級數第一項為一階無窮小。當ω> 0，π(ω)部分負，則存在向量xT使得xTπ(ω)x<0。那么，取一個很小振幅的強制周期輸入為δu(t)=ε(xexp(jωt)+xTexp(-jωt))，就有δ2J=ε2xTπ(ω)x<0，而Fourier變換總是將周期性輸入操作以共軛兩項形式給出的。

接下來對定理4前半部分進行證明。當OPC問題適宜，一個微小的一階擾動輸入在二階性能函數上才有可能表現出，因此δJ=0。如果對應的OSS輸入u0(t)被進一步優化，即δ2J≤0，那么，從局部最優OSS問題的充分條件不成立，就其逆否的角度而言，OSS局部最優可以推斷出：

(38)

因此，存在ω>0，使得π(ω)非正定。如果R部分負時，存在如式(39)所示條件：

(39)

π(ω)在高頻振蕩輸入操作一定可以滿足適宜性條件。因而，π-準則對于弱強制周期性輸入的情況，其OPC優化分析頻率是覆蓋全頻域的。

1.4 小結

定理3為化工過程強制周期操作進一步優化既有穩態最優設計情況提供數學論據。采用變分法將性能函數展開二階變分，定理4給出Hamiltonian方程并為OPC問題的理論研究奠定基礎。而后基于松弛原理推導給出[37]，當OSS問題的條件違反了maximum principle，原有的穩態最優化操作可以經由適宜整定參數的bang-bang操作，實現周期性操作的進一步優化，而松弛原理要求周期操作在高頻條件下，即，τ遠小于τc。當采用頻域分析方法處理上述性能函數二階變分，發展出π-準則。在頻率極大時，π-準則退化成松弛操作，并且在小擾動情況下，π-準則優于松弛操作在于它可以分析全頻域的周期操作情況。

另一方面，π-準則僅討論周期性操作的頻率因素，但從操作論的角度而言，要求被強制周期操作的穩態工作點為漸進穩定點。要將π-準則運用到化工過程中，核心問題是典型的化工穩態操作點在數學上往往不滿足OSS條件，進而將π-準則的使用條件弱化成任意的穩態設計點。

在討論CSTR中生化反應的周期性操作時，周期輸入的振幅對非線性動態系統的影響很大，因而使用π-準則分析的時候更為受限。二階變分非零是OPC問題的必要條件，所以性能函數的非線性性是周期性操作適宜性的前提，但是，從式(31)可以看出，動態系統局部線性化后才能給出傳遞函數形式。隨著周期操作的振幅增加，線性化的動態系統與原系統的偏差逐漸放大，π-準則的分析偏差越大，因此，發展出基于Volterra級數或Laplace-Borel變換的分析方法。

2 基于周期性操作的化工過程穩定化

在過程系統工程領域，運用周期性操作穩定化、可控化非穩操作點稱為振蕩操作(vibrational stabilization)[38]。區別于π-準則，振蕩操作的主要任務是采用高頻、零均值振蕩改變原系統的動態特性，進而穩定化非穩定操作點，同時，由于同屬于周期性操作的范疇，振蕩操作也可能強化穩定工作點。

2.1 基于攝動理論的均值問題

假設一個系統描述成如式(40)所示形式：

x′=εf(x，t，ε)

(40)

式中：f——周期為T>0的振蕩。以之對應的自治均值系統定義如式(40)所示：

(41)

考慮到在實際化工過程很少遇到式(40)的形式，那么，更為一般的描述形如式(42)所示：

x=Ax+εf(x，t，ε)

(42)

假設滿足初值x(0)=x0且f光滑，取基本矩陣(fundamental matrix)做變換如式(43)所示：

x=Φ(t)yy(0)=x0

(43)

對式(43)求導帶入(42)左式可得：

Φ(t)y′=(A(t)Φ(t)-Φ′(t))y(t)+
y+εf(Φ(t)y，t)

(44)

對基本矩陣取如式(43)所示非擾動形式：

Φ′(t)=A(t)Φ(t)

(45)

可以將式(42)進行Lagrange標準化，得到類似式(40)的形式：

y′=εΦ-1(t)f(Φ(t)y(t)，t)

(46)

定理5： 存在坐標變換Cr，形如x=y+εw(y，t)，使得式(40)轉化成均值形式：

(47)

式(47)中，f1的周期為T。并且還有以下結論：

1)假設x(t)和y(t)分別是式(40)及式(41)的解，并且滿足同初值，如果存在極值條件|x0-y0|=o(ε)，那么，在時間軸t=1/ε上，滿足|x(t)-y(t)|=o(ε)。

2)如果p0是式(41)的雙曲固定點(hyperbolic fixed point)，那么，存在ε0使得，存在0<ε<ε0，讓式(40)有唯一的雙曲周期軌道rε(t)=p0+o(ε)，并且二者有相同的穩定性。

3)假設xs(t)∈Ws(rε)是式(40)的一個解并且落在雙曲周期軌道rε(t)=p0+o(ε)的穩定流形，ys(t)∈Ws(p0)是式(41)的一個解并且落在雙曲固定點p0的穩定流形，如果有|xs(0)-ys(0)|=o(ε)，那么，對t∈[0， ∞)，有|xs(t)-ys(t)|=o(ε)。類似的，對于t∈(∞， 0]，有非穩定流形結果[39]。

證明： 均值法可以將原有的振蕩系統漸近展開，如式(48)所示：

(48)

將式子x=y+εw(y，t)取導數得到，如式(49)所示：

(49)

將式(48)帶入到式(49)可得：

(50)

將式(50)右式關于ε展開成冪指數形式，如式(51)所示：

(I+εDyw(y，t，ε))-1=I-εDyw+
ε2(Dyw)2+o(ε3)

(51)

(52)

(53)

(54)

定理5為研究震蕩系統提供了均值方法，在有限集內，式(40)對應原振蕩系統的穩定、非穩定流形可以由式(41)對應均值系統近似給出。

2.2 振蕩穩定化理論

振蕩穩定化通過給操作參數引入高頻、零均值周期擾動，來穩定化化工過程的非穩工作點[40-42]。向非線性方程添加周期擾動，如式(55)所示：

(55)

其中，0<ε?1，α>0，右式第二項高頻振蕩，區別于式(42)，振蕩元素和狀態量線性相關，由于頻率相對于振幅占優，而化工過程實施振蕩的操作參數一般就是“流率”，也就是說，通過操縱閥門實現化工過程的振蕩操作，“流率”相對于狀態變量如“溫度”“濃度”而言是快變量，所以，振蕩項與狀態變量線性相關是合理的[43]。

定義3： 如果存在一個周期的、零均值矩陣B(t/ε)使得式(55)為漸進穩定周期解xs(t/ε)，也就是滿足柯西極限描述：

(56)

則原平衡態解xs可振蕩穩定化。其中，平衡態解就是滿足X(xs)=0的點，xs(τ)是式(55)的解，y*是與B(t/ε)同周期的函數。

因此，如果xs可以振蕩穩定化，對原系統引入振蕩項B(t/ε)可以從原來的平衡解分岔出漸進的、穩定的周期解xs(τ)，如果振幅α不大，該周期解的均值在xs周圍。

定理6： 假如存在關于xs的領域D，使得：

‖X(x)‖≤M1<∞，
‖X(x′)-X(x″)‖≤M2<∞

(57)

那么，如果式(58)平衡態解漸進穩定，zs=xs，

(58)

則xs可以振蕩穩定化[44]。

證明： 將式(55)轉化成時間快變系統，如式(59)所示：

(59)

與式(43)～式(46)一致，可以通過李雅普諾夫變換得到，如式(60)所示：

(60)

定理5使x保留y的穩定性。由此，式(60)可轉化成Lagrange 標準型，如式(61)所示：

(61)

并且，根據均值法式(61)周期內時間均值可以獲得非線性自治描述如式(62)所示，其中T>0，是B(t/ε)的周期。定理5所有結論滿足。

(62)

進一步地，如果原系統為一階，并且微小振幅振蕩α?0，泰勒展開式(58)的指數項及X(z)，可以得到關于α二階精度的簡化式，如式(63)所示：

(63)

因為式(63)與原方程相比，增加α的二次項，這也使得原系統穩定化成為可能。對于線性系統，其振蕩描述如式(64)所示：

(64)

假設原線性系統可觀測，系統可振蕩穩定化的充要條件是矩陣A的跡為負[21]。這個結論與式(63)描述的非線性系統有明顯的區別的。

2.3 振蕩穩定化在化工過程的運用

穩定化化工過程的非穩點具有實際意義。Cinar[45-46]通過理論分析及實驗研究表明，恰當地周期性波動反應物流流率會改變CSTR反應系統的S曲線，進而有可能穩定化過程系統。過程在非穩點操作可以由反饋操作策略實現[47]，但是需要線上檢測設備提供狀態信息，實際中很多反應系統存在較大的時間滯后效應，導致檢測與操作實施不匹配。這時，振蕩操作就可以解決上述問題，形成前饋控制。從研究的對象上來看，化工過程的非線性分析主要集中在連續攪拌釜內發生的反應(如，聚合反應)[48-50]。生化過程自身具有復雜的動態特性[51]，隨著生物工程的興起，更多的研究在生物發酵系統展開[52-62]，且討論的對象主要是連續、均一的化學/生化反應系統。

3 結束語

非穩態操作是化工過程強化的重要方法，周期操作利用過程在時間尺度上的非均一性實現過程強化及良好的控制性能。本文梳理周期操作相關的過程強化理論和振蕩穩定化理論，并分析相關理論在化工過程強化中的發展與運用，為研究周期操作-控制耦合提供必要的理論基礎。