鉛鉍堆210Po 源項計算程序開發與應用

王事喜，吳明宇，王鳳龍，邵 靜，張 強

（中國原子能科學研究院，北京 102413）

210Po 是鉛鉍快堆一個較大的安全問題，它是易揮發、極毒、長壽命的放射性核素，國際上對210Po 均有相關要求，國際放射防護委員會ICRP 限值（1990 年修訂）要求可溶性210Po化合物在空氣中最大允許濃度為0.74 mBq/L，水中最大允許濃度為25.9 Bq/L，人體對210Po的一次最大允許攝入量為 0.74 kBq。俄羅斯NRB—99[1]對職業照射210Po 的限值要求是空氣中允許的年平均濃度限值為2.7 Bq/m3。我國GB 18871 中規定210Po 的導出吸入 ALI 為28 000 Bq。210Po 在衰變成206Pb 的過程中發射 α 粒子，其半衰期為138.4 天；鉛鉍堆冷卻劑中含大量的209Bi，209Bi（n，γ）210Bi 反應生成的210Bi 通過 β 衰變生成210Po，因此在液態鉛鉍冷卻劑中會大量產生210Po。冷卻劑中210Po會通過蒸發的形式泄漏至覆蓋氣腔區域、氣體系統的其他部件，雖然覆蓋氣腔和冷卻劑泄漏導致的210Po 放射性水平遠小于冷卻劑內的210Po 放射性水平，但是其對工作人員的內照射不容忽視。

鉛鉍冷卻劑中活化放射性源是反應堆正常運行時冷卻劑管道劑量的主要源項，鉛鉍冷卻劑活化反應鏈如圖1 所示[2]。

冷卻劑中鉛被中子活化后在衰變時不會產生光子，鉍與中子反應后有多個能產生光子的子體，分別是208Bi、206Tl、210Po。208Bi 衰變時光子能量較高但核素半衰期較長，其產生率比210Bi 低兩個量級。206Tl 是209Bi 活化產物210Bi的 α 衰變子體，劑量計算時可以忽略該核素的影響，因此，在鉛鉍反應堆中一回路管道外照射劑量的主要源項是210Po。

鉛鉍堆在國內屬于新型反應堆型，在210Po源項計算方面缺少適用的分析工具。本文開發的LBE-SOURCE 程序具備鉛鉍堆冷卻劑、覆蓋氣體、工藝間內210Po 活度計算功能，可為鉛鉍堆210Po 源項計算提供設計手段。

1 程序理論模型

LBE-SOURCE 程序包含冷卻劑210Po 活度計算、210Po 遷移計算兩個模塊。冷卻劑210Po活度計算主要計算鉛鉍堆冷卻劑中不同時刻、不同210Po 提取率下210Po 活度，210Po 遷移計算主要計算覆蓋氣腔內和工藝間內210Po 活度。

1.1 冷卻劑210Po 活度計算模塊

冷卻劑中210Po 活度依據反應堆中的210Bi的產生率、冷卻劑質量、冷卻劑質量流速、210Po提取速率等參數計算出冷卻劑中不同運行時刻的210Po 活度，210Po 來源于冷卻劑中209Bi 的活化，210Po 的消失項主要有衰變、去除回路的去除、向堆頂氣腔蒸發等，210Bi 和210Po 的核子數計算見下公式（1）和（2）所示。

式中：φNbi209σ——冷卻劑中210Bi 的產生率（由MCNP 程序計算得出）；

ε——210Po 去除系統對210Po 的去除效率；

f——210Po 去除系統鉛鉍質量流速與池中鉛鉍冷卻劑質量流速之比；

mf——鉛鉍冷卻劑的質量流速，kg/s；

MPb-Bi——鉛鉍冷卻劑質量，kg；

λbi210——210Bi 衰變常數，s-1；

λpo210——210Po 衰變常數，s-1；

Npo210——210Po 核子數，cm-3；

Nbi210——210Bi 核子數，cm-3。

方程（2）中 Γrel是冷卻劑中210Po 向堆頂覆蓋氣腔的蒸發速率，反應堆運行時冷卻劑中的Γrel相對于衰變和去除率來說很小，因此冷卻劑中210Po 活度計算時可以忽略這部分的影響。

1.2 210Po 遷移計算模塊

210Po 在冷卻劑中產生，反應堆正常運行時以蒸發的方式進入堆頂覆蓋氣腔，堆頂覆蓋氣腔內的210Po 會以一定的泄漏率向工藝間遷移，該模塊計算內容包含覆蓋氣腔210Po 飽和比活度、正常工況和部分事故工況下工藝間210Po 的活度。

1.2.1 覆蓋氣腔210Po 比活度

覆蓋氣腔中210Po 的活度來自以下貢獻[3]：從鉛鉍冷卻劑中PbPo 和Po 的蒸發、Po 在其他表面上的沉積、揮發性H2Po 在空氣中的產生、從沉積物中的再次升華、放射性衰變和氣體系統泄漏。參考俄羅斯物理與動力工程研究所（IPPE）經驗，PbPo 和Po 的蒸汽壓計算公式如下[4-7]：

按IPPE 經驗，在400～550 ℃下鉛鉍冷卻劑的蒸汽分壓為：

1.2.2 正常工況下工藝間210Po 活度

正常工況下覆蓋氣體中的210Po 會以一定的泄漏率向工藝間釋放，程序中分別考慮了有、無通風情況下工藝間的210Po 飽和比活度情況。

有通風情況下工藝間內平衡210Po 活度按以下公式計算[4,8-10]，工藝間內210Po 的產生項來自于覆蓋氣腔泄漏，消失項主要有衰變、通風、沉積。

無通風情況下工藝間內平衡210Po 活度計算按以下公式計算，工藝間內210Po 的產生項來自于覆蓋氣腔泄漏，消失項主要有衰變、沉積。

1.2.3 事故工況下工藝間210Po 活度計算

事故工況主要考慮了兩種工況，第一種是覆蓋氣腔210Po 全進入工藝間后工藝間內210Po人員吸入量，第二種是大規模冷卻劑釋放到工藝間后工藝間的210Po 飽和活度計算。

為使設計結果更保守，第一種工況下考慮極端情況即工藝間無通風無沉積且覆蓋氣腔氣體全進入工藝間，該情況下工藝間內人員吸入量（Ainhaled）見下式所示。

式中：Rair——人員的空氣吸入速率，0.23 l/s；

Δt——人員停留時間，s；

Vr——工藝間體積，L。

第二種工況是大規模冷卻劑釋放事故工況，事故分析基于IPPE 報告。在冷卻劑釋放的情景下且考慮通風和沉積，鉛鉍中釋放的Po 通過與工藝間空氣內的水分發生相互作用產生揮發性的氫化釙（H2Po），根據實驗數據和反應堆經驗，該情景下工藝間內Po 活度按下式計算[4]：

2 程序驗證

目前無鉛鉍堆相關210Po 源項基準例題和測量數據，本文中的程序驗證主要基于IPPE 關于ATW[4,11]和中國科學技術大學的CLEAR 堆[12]相關210Po 源項計算值。

2.1 冷卻劑210Po 活度計算

CLEAR 熱功率為10 MW，反應堆壽期為30年，每10 年堆芯乏燃料全部更換一次，CLEAR 堆210Po 在反應堆不同運行時刻活度如圖2 所示[12]。

從圖2和圖3結果圖中可以看出LBE-SOURCE程序和 CLEAR 計算的冷卻劑中不同時刻的210Po 結果基本一致，表明LBE-SOURCE 程序中關于冷卻劑中210Po 計算方法是正確的。

2.2 210Po 遷移計算

210Po 遷移計算驗證主要基于CLEAR 和ATW 中覆蓋氣腔、包容小室、工藝間的關于210Po 的計算結果（見表1）。

表1 CLEAR 覆蓋氣腔和包容小室參數Table 1 The cover air cavity and containment chamber parameters of CLEAR

CLEAR 和LBE-SOURCE 程序計算的覆蓋氣腔和包容小室210Po 活度如表2 所示。

表2 CLEAR 覆蓋氣腔和包容小室210Po飽和比活度計算結果對比Table 2 The comparison of calculation results about 210Po saturation specific activity between the CLEAR covered air chamber and the contained chamber

ATW210Po 源項計算輸入如表3 所示。

表3 ATW 210Po 源項計算輸入參數[4]Table 3 The 210Po source term calculation input parameters of ATW

續表

ATW 的工藝間及覆蓋氣體中210Po 的計算值及LBE-SOURCE 計算結果對比表如表4 所示。

從表2 和表4 中二者對比數據可以看出，LBE-SOURCE 程序關于ATW 和CLEAR 的210Po 遷移的計算結果與文獻符合較好，最大偏差為 3.57%，最小偏差為 0.03%，證明了LBE-SOURCE 在210Po 遷移計算時的正確性和可靠性。

表4 ATW 覆蓋氣腔和工藝間210Po 飽和比活度計算結果對比表Table 4 The comparison of calculation results about 210Po saturation specific activity between the ATW covered air cavity and the room

3 LBE-SOURCE 在鉛鉍堆設計中的應用

LBE-SOURCE 在中國原子能科學研究院（CIAE）設計的鉛鉍堆型號設計中得到了應用，反應堆熱功率6 MW，反應堆冷卻劑中不同時刻不同提取率下210Po 活度如圖4 所示。

鉛鉍堆（CIAE）采用池式堆本體結構，210Po遷移計算輸入參數如表5 所示。

表5 210Po 源項計算輸入參數Table 5 The input parameters of 210Po source term calculation

鉛鉍堆（CIAE）覆蓋氣腔及工藝間中210Po的計算值如表6 所示。

表6 覆蓋氣腔和工藝間210Po 活度計算結果Table 6 The calculation results of 210Po activity between the covering air cavity and the room

LBE-SOURCE 對鉛鉍堆（CIAE）計算結果顯示在反應堆功率接近及工藝間參數一致情況下冷卻劑及工藝間內210Po 的活度水平和國內外接近。

4 結論

本文通過對鉛鉍堆210Po 產生及遷移計算方法調研，編寫了適用于鉛鉍堆210Po 產生及遷移計算程序（LBE-SOURCE），程序計算結果與國內外相關數據結果進行了對比，計算最大偏差為3.57%，程序計算結果與國內外設計結果符合性較好，證明了本程序理論模型的可靠性。在完成程序驗證的基礎上并將程序應用于目前鉛鉍堆（CIAE）的210Po 產生及遷移計算，計算結果與國內外同類型堆參數接近，解決了鉛鉍堆型號設計中210Po 的計算問題。