基于波導-同心環形諧振腔模型的納米流體熒光顆粒微位移檢測*

李長亮 陳智輝? 馮光 王曉偉 楊毅彪 費宏明 孫非 劉一超

1) (太原理工大學,新型傳感器與智能控制教育部重點實驗室,太原 030024)

2) (太原理工大學物理與光電工程學院,太原 030024)

對微納流體中納米粒子的動態跟蹤與檢測一直是一項具有挑戰性和高要求的工作.本文提出了波導-同心環形諧振腔集成光學模型,根據波導-同心環形諧振腔耦合結構輸出的熒光功率強度變化來實現對微納流體中納米顆粒的微位移檢測.由于環形微諧振腔具有高Q 以及對周圍環境響應敏感的特性,因而極大提高了器件的靈敏度.使用時域有限差分法對熒光的偏振態,兩個環形諧振腔的間距等參數進行了數值仿真模擬,利用熒光輸出功率雙峰值的變化能夠對納米粒子的微位移進行高精度的檢測.基于雙峰值變化的同步檢測可降低環境噪聲影響從而提高了檢測精度,數值模擬結果也證實了此種方法可對納米流體中納米顆粒在0—1000 nm 范圍對微位移進行實時動態的測定.本工作可以為微納流體領域傳感器系統的設計提供新的方向和思路.

1 引言

微納流體芯片是使用微型通道對通道內的生物溶液的流速以及溶液中所含微小顆粒進行檢測的器件[1],在生物醫療、化學、環境檢測等領域[2-5]有著廣泛的應用.由于微納流體芯片具有體積小的特點,因此可以處理微米納米級別的流體,降低樣品損耗,提高檢測精度和響應速率.在微納流體芯片中,對微納流體中納米顆粒運動規律及微位移的研究為藥物開發、疾病診斷、微尺度生物檢測[6-10]提供了重要的理論基礎.

近幾十年來,針對微納流體中顆粒檢測的大多數研究采用了成像法[11].例如,唐文來等[12]利用成像法對微流通道內顆粒遷移行為進行研究,實現了流體內的粒子跟蹤.然而利用成像的方法對粒子跟蹤與檢測會受到激發光的影響,對成像系統有著不同程度的干擾,以及其成像系統具有點掃描的性質造成分辨率低,加上需要大量的后處理,所以成像法并不能很好地對納米顆粒進行實時檢測.此外,最近幾年光學技術和微流控技術的結合出現了一個新的光流體學領域[13-15].基于光學的方法對微流體通道內生物溶液中顆粒的監測變得越來越有吸引力[16-19].光流體學在生物成像[20]和微小顆粒檢測[21,22]等領域顯示出巨大的潛力.在這種動力推動下,人們探索了許多種集成光子器件例如波導[23]、微環[24]、光子晶體[25]、等離子體諧振器[26]等來檢測和捕獲微流體通道中的粒子.其中基于表面等離子體共振效應,根據透射光譜的偏移能夠檢測直徑顯著小于輻射波長的單個微粒[27].此外,基于光纖布拉格光柵法布里-珀羅法,可以通過不同微粒的共振波長來實現對微流體中微米級顆粒進行檢測[28].而這些方法大多是對微流體中單個納米顆粒有無的檢測或者對納米顆粒不同尺寸的檢測,很少涉及對納米顆粒微位移的精準測量.

由于環形諧振腔具有高Q值,對環境變化響應靈敏等特性[29,30].被研究者們廣泛用來探究對納米熒光顆粒的監測.例如,Chien等[31]利用氮化硅諧振器結合機電的方法實現了對納米粒子位置的高靈敏的探測.隨著對微流體中納米粒子檢測的不斷深入研究,研究者們探索了基于諧振腔對微納流體中熒光顆粒的計數[32]、流體的動態監測[33]、單個納米粒子的檢測[21]、納米粒子橫向位移的變化[34]、顆粒的被動聚焦[35]等的研究.而在微流體的研究中,流體熒光顆粒的位移檢測在微流體領域也變得愈發重要,然而很少有基于諧振腔對納米流體中的熒光納米顆粒微位移檢測的研究.

本工作提出了一種微納光流體集成光學模型,該模型由波導和兩個同心環形諧振腔組成.通過熒光輸出功率強度的變化來對納流通道內的熒光納米顆粒進行檢測.由于采用的是熒光輸出功率雙峰值的變化對微位移進行檢測,可減弱背景噪聲帶來的影響,提高檢測的精準性.利用時域有限差分法對納流通道內的納米熒光顆粒進行數值模擬計算,探究熒光量子點的不同偏振方向、同心環形諧振腔的環間距和結構折射率對熒光輸出功率強度的影響.數值計算結果表明,該光流體模型可實現對納米流體中納米顆粒高精度的微位移檢測,同時也可以為光流體納米級分子成像、藥物篩選提供重要的參考價值.

2 模型與方法

本文提出的波導-同心環形諧振腔耦合結構示意如圖1 所示,整個光學模型是由上方波導內的納流通道、中間兩個同心環形諧振腔與上、下波導組成,上方直波導的寬W3、下方直波導的寬W5=200 nm,上方波導內的納流通道寬W4=100 nm,結構中間位置的雙環形諧振腔的外環形諧振腔半徑R1、內環形諧振腔半徑R2,內外環形諧振腔寬度均為200 nm,兩個環形諧振腔的間距為W6.上方波導和下波導距離環形諧振腔的距離均為W1=200 nm.黃色的點代表流體中納米熒光顆粒,W2為流體中納米顆粒運動的長度,規定在環形諧振腔正上方的納流通道向左1000 nm 處為坐標原點O,如圖1(b)中坐標原點已標出.其中上方波導內的納米微流通道注入的是待測生物溶液,初始仿真的待測生物溶液的折射率為n=1.35.整體光學模型選擇折射率n=2.94 的砷化鋁材料,并將其置于空氣環境中(n=1).

圖1 (a) 波導-同心環形諧振結構模型的三維示意圖;(b) 波導-同心環形諧振結構的二維示意圖Fig.1.(a) 3D schematic diagram of the waveguide-concentric ring resonant structure model;(b) 2D schematic diagram of the waveguide-concentric ring resonant structure.

本工作在二維尺度上采用時域有限差分法對所提出的同心環形諧振腔-波導耦合結構進行數值模擬計算,模擬區域為仿真區域為[x,y]=[—4500: 4500,—5000: 5000] nm,計算網格精度設置為[dx,dy]=[20,5] nm,采取足夠小的網格精度來確保數值仿真計算結果的準確性.邊界條件為完美匹配層(perfectly matched layers,PML).使用偶極子光源(dipole)模擬納米流體中的熒光顆粒,通過將偶極子光源放在不同的位置來模擬納米顆粒在納流體中運動行為.偶極子光源的波長范圍設置為1250—1350 nm.采用Y方向線監視器對3 號輸出端口進行熒光功率的監測,在XY二維平面上對整個模擬區域用面監視器研究其電場分布,電場分布與功率曲線結合的方式來證實仿真結果的正確性.本工作通過在納米流體中的納米熒光顆粒,發出的熒光經過上方波導耦合到中間的同心諧振腔,光在兩個諧振腔中經過相互干涉耦合,再通過下方波導耦合輸出,通過觀察3 號輸出端口的熒光輸出功率強度變化,來表征流體中納米顆粒的運動狀況,實現對流體中納米顆粒微位移的實時動態檢測.

3 結果和討論

3.1 量子點偏振方向對熒光輸出功率的影響

由于在單一介質中熒光量子點的輻射方向是各向同性的.在數值模擬過程中,需要選取具有代表性的偏振方向進行仿真計算.在本工作選取X,Y,Z三個偏振方向的量子點,研究這3 個方向的量子點光源與波導-同心環形諧振腔結構的耦合對熒光輸出功率的影響.上下波導距離同心環形諧振腔的距離為100 nm,兩個同心環形諧振腔的距離為100 nm,兩個環形諧振腔的折射率為2.94.通過仿真計算得到不同偏振方向的量子點與波導-同心諧振腔耦合結構耦合輸出的熒光功率強度曲線如圖2(a)所示.從曲線可觀察出量子點在X偏振狀態下,其熒光輸出功率曲線強度較低,說明此偏振狀態下的熒光與結構耦合效果較差.從Y偏振狀態下的功率曲線圖中,觀察到波長在1281 nm和1335 nm 兩處下有明顯的熒光輸出峰值,這兩處峰值是由于在納米流體中的熒光顆粒發出的熒光與波導-諧振腔結構耦合產生的.在Z偏振狀態下可看到有多處峰值且峰值較高,這是由于熒光通過波導耦合進環形諧振腔,光在腔內發生干涉相加和干涉相減的現象,因而出現多處較高的峰值,這是由于環形諧振腔本身具有的濾波效應.圖2(b)—(d)為不同偏振態下的熒光在波長1281 nm 處下的電場分布.從圖2(b)中的電場分布可以觀察到熒光量子點在X偏振態下時,其電場分布較弱,只有很少一部分的光耦合到微腔之中,因而熒光輸出功率低.而圖2(c)中可看到當量子點在Y偏振態下時,電場在同心諧振腔以及下方波導分布較強,說明熒光很好地耦合到結構中并從下方波導中輸出.而在圖2(d)中當量子點在Z偏振態下時,可看到電場在上方波導及同心諧振腔分布較強,說明熒光更多的局域在諧振腔內并沒有很好地耦合到下方輸出波導.因而據初步分析,本文接下來采取Y偏振態進行研究.

圖2 (a) 不同偏振狀態下的功率曲線示意圖;(b)—(d) XYZ 三個不同偏振態下的量子點在波長為1281 nm 處的電場圖Fig.2.(a) Schematic diagram of the power curves under different polarization states;(b)—(d) the electric field diagrams of the quantum dots at the wavelength of 1281 nm under three different polarization states of XYZ.

3.2 不同上方波導寬度對熒光輸出功率強度的影響

為了探究熒光的輻射與所提出的波導-同心環形諧振腔的耦合效果,研究不同上方波導寬度W3對熒光功率輸出的影響則變得尤為重要.圖3 所示為不同上方波導寬度的熒光輸出功率曲線.因為納流通道的寬度在100 nm,所以探索了上方波導寬度在200—700 nm 范圍內的波導寬度對熒光輸出的影響.

圖3 不同上方波導寬度的熒光輸出功率曲線圖Fig.3.Fluorescence output power curves of different upper waveguide widths.

從圖3 可以明顯看出,波長1281 nm 和1325 nm附近有兩處峰值,這是由于熒光和波導-同心環形諧振腔結構耦合的效果.此外,隨著上方波導寬度的增加,熒光輸出峰值功率呈下降的趨勢.說明上方波導的寬度越大,熒光與所設計的結構耦合效果越差;波導寬度越小耦合效果越好,熒光輸出功率越強.由于實驗上制作窄波導對制備要求比較高,且納流通道的寬度在100 nm,故在仿真實驗中選取200 nm 寬度的上方波導來進行后續研究.

3.3 不同結構材料折射率對熒光輸出強度的影響

對于設計的結構,考慮到不同材料對熒光與諧振腔耦合的影響.探究了不同折射率的材料對熒光輸出功率強度的影響,通過時域有限差分的方法對熒光與波導-同心諧振腔的結構進行了數值模擬計算.圖4 所示為不同折射率材料的熒光輸出功率曲線.

圖4 材料折射率為2.7—3.0 的熒光輸出功率曲線Fig.4.The fluorescence output power curve of the material with a refractive index of 2.7—3.0.

從圖4 可以看出,當整個光學結構的折射率在2.7—3.0 之間,仿真波長在1250—1350 nm 范圍內時,每個折射率下都會出現雙峰值現象,峰值功率沒有明顯的變化趨勢,只是不同折射率下會出現共振峰偏移.這極大地方便了結構設計的材料選取.本文接下來的研究采取折射率為2.94,加工方便的砷化鋁材料.

3.4 同心環形諧振腔的間距對輸出熒光強度的影響

由于本工作采取的是波導-同心環形諧振腔耦合結構,所以探究了同心環形諧振腔之間的距離W6對熒光輸出功率強度的影響.在不改變環形諧振腔寬度的情況下,對環形諧振腔之間的距離W6在0—400 nm 變化時進行仿真計算.圖5 所示為環間距W6在不同距離下的熒光輸出功率曲線圖.

圖5 不同環間距的熒光輸出功率曲線圖Fig.5.Fluorescence output power curves of different ring spacings.

從圖5 可觀察出,當兩個環形諧振腔的距離W6=0 時,輸出熒光功率強度極低,熒光與環形諧振腔沒有達到一個好的熒光耦合.這是因為兩個環形諧振腔距離為零,相當于一個寬的環形微腔,熒光與環形微腔的共振波長不一致,導致耦合效果差,出現了輸出功率極低的現象.當距離W6=50 nm時,可以清楚看到有兩處強熒光輸出功率峰值.這是由于兩個環形諧振腔的距離近,耦合到環形諧振腔的熒光會相互耦合、干涉,故而出現了兩處較好的峰值曲線.當距離W6在50—250 nm 時,由于兩個環形諧振腔的距離不同所以出現的熒光耦合效果不同,繼而會出現共振波長偏移以及熒光輸出功率較弱的現象.當環形諧振腔的間距W6在250—400 nm 時可清楚觀察到,熒光功率曲線趨勢一致,幾乎沒有因為距離不同造就很大的變化.這是由于兩個環形諧振腔的距離超出了相互耦合范圍,熒光主要與外層環形諧振腔耦合,而里面的環形諧振腔幾乎沒有熒光,所以熒光功率曲線沒有明顯的變化趨勢.

圖6 所示為不同環間距下的電場分布圖.從圖6(a)可看出電場分布較弱,熒光與結構耦合性差,證實了當環間距W6=0 時,熒光輸出功率強度低的現象.當環間距W6在50—250 nm 時,兩個環形諧振腔的熒光會相互耦合.間距W6在50—150 nm 時耦合電場強度較強;隨著距離的增加,兩個環形諧振腔的耦合電場減弱.而環間距W6在300—400 nm 時,可觀察出在外層環諧振腔有電場分布,而在內環上幾乎沒有電場分布,這是因為環間距距離過遠,超出了耦合范圍.這也與熒光輸出功率曲線一致.基于以上分析選取當環形諧振腔的間距在W6=50 nm和W6=350 nm 處進行后續研究.

圖6 (a)—(i) 環間距分別為0,50,100,150,200,250,300,350,400 nm 的電場分布圖(λ=1281 nm)Fig.6.(a)—(i) Electric field distributions with ring spacings of 0,50,100,150,200,250,300,350,and 400 nm (λ=1281 nm).

3.5 納米熒光粒子運動在不同位置對輸出熒光強度的影響

基于以上綜合研究,展開了當熒光納米粒子在納流通道內移動對熒光輸出功率曲線的研究.基于時域有限差分的方法,當量子點在0—1000 nm 范圍內運動時,分別數值模擬當環間距在50 nm 和350 nm 時的熒光輸出功率曲線,如圖7 所示.

從圖7(a)可以看出,當環間距在350 nm 時,雖然在波長1250—1350 nm 范圍內出現熒光峰值,但是隨著量子點在0—1000 nm 中動態變化時,峰值變化并沒有明顯的規律.因此不選用350 nm 的環間距去對納米流體的熒光物質進行微位移的檢測.而在圖7(b)中可以觀察出當環間距在50 nm時,隨著熒光納米粒子在0—1000 nm 范圍內運動時,兩個熒光輸出功率峰呈現上升的趨勢,如圖7(c)所示為波長在1280 nm 與1325 nm 附近時熒光輸出功率峰值與微位移變化的曲線圖.

圖7 (a),(b) 環間距在350 nm 與50 nm 時,熒光量子點的運動范圍在0—1000 nm 時的熒光輸出示意圖;(c) 環間距在50 nm 時,波長在1280 nm 與1325 nm 附近時,熒光量子點的運動范圍在0—1000 nm 時的熒光峰值功率曲線圖Fig.7.(a),(b) Schematic diagrams of the fluorescence output when the ring spacings are 350 nm and 50 nm,and the motion range of the fluorescent quantum dots is 0—1000 nm;(c) when the ring spacing is 50 nm,the wavelengths are 1280 nm and 1325 nm.Fluorescence peak power curve graph when the motion range of fluorescent quantum dots is in the vicinity of 0—1000 nm.

本文工作與之前的工作對比如圖8 所示.本課題組[36]前期提出的波導-單諧振腔結果如圖8(b),(d)所示,在1281 nm 和1325 nm 兩個波長附近功率變化不明顯,檢測靈敏度較低;而本工作結果如圖8(a),(c)所示,隨著熒光顆粒的移動,熒光輸出功率峰值的變化規律更為明顯,隨位移變化的檢測靈敏度更高,且本工作得到的熒光功率峰值也比之前工作強、信噪比高.利用雙峰值曲線保證了對熒光納米粒子檢測的精準度,驗證了熒光納米粒子隨著微位移的變化,熒光輸出功率峰值增加.因此,本工作可以基于熒光輸出功率峰值的變化對納米流體中的熒光顆粒進行實時動態的微位移檢測.

圖8 熒光量子點的運動范圍在0—1000 nm 變化時 (a)本工作的熒光功率輸出示意圖,(b) 波導-單諧振腔的熒光功率輸出示意圖;(c),(d)波長在1280 nm 與1325 nm 附近時,兩個結構的熒光輸出功率峰值曲線圖Fig.8.When the motion range of fluorescent quantum dots varies from 0 to 1000 nm: (a) The schematic diagram of the fluorescence power output of this work;(b) the schematic diagram of the fluorescence power output of the waveguide-single resonator;(c),(d) the fluorescence output power peak curves of the two structures when the wavelength is around 1280 nm and 1325 nm,respectively.

4 結論

本工作提出的波導-同心環形諧振腔結構可實現納米流體中微小顆粒高精度實時動態的微位移測量.測量原理是基于對納米流體中的微小顆粒進行熒光標記,當熒光微粒在上方波導內的納米通道內移動時,不同位置的熒光微粒輻射出的熒光與環形諧振腔的耦合效果不同,我們基于熒光輸出功率峰值的變化來對納米流體中的顆粒實現納米級的實時動態的微位移測量.綜上所述,我們提出的模型在生化物質和分子物質的感知以及微流體中納米微粒的檢測發揮關鍵作用,為醫學和生物分析篩選領域提供了新的契機.