基于計(jì)算機(jī)技術(shù)的材料研發(fā)方法

李 劍

（貴陽(yáng)職業(yè)技術(shù)學(xué)院 貴州 貴陽(yáng) 550081）

0 引言

隨著材料科學(xué)的發(fā)展，新型材料的大量出現(xiàn)，已成為人們?nèi)粘Ｉ詈蜕a(chǎn)的重要組成部分。計(jì)算機(jī)技術(shù)作為信息時(shí)代的產(chǎn)物，是現(xiàn)代工業(yè)發(fā)展的重要組成部分，在現(xiàn)代社會(huì)的生產(chǎn)、生活中占有重要地位，各種行業(yè)對(duì)計(jì)算機(jī)技術(shù)的需求與日俱增。因此，本文從材料研發(fā)的視角，探討了計(jì)算機(jī)技術(shù)在材料研發(fā)方面的應(yīng)用，以促進(jìn)二者的相互結(jié)合，以及新材料的開發(fā)與利用。

1 新材料的相關(guān)概述

1.1 新材料

新型材料是近年來(lái)開發(fā)的具有優(yōu)良特性的新型結(jié)構(gòu)和功能性材料。與傳統(tǒng)的材料相比，這種新型材料有了更多的新特性，可以更好地適應(yīng)社會(huì)和人們對(duì)新材料的需求。新材料不只是已經(jīng)開發(fā)的，還有部分材料也正在研究中。新材料技術(shù)從性能研究、材料設(shè)計(jì)、加工等一系列的研究與設(shè)計(jì)過(guò)程中，適應(yīng)不同的應(yīng)用要求。

1.2 新材料設(shè)計(jì)

新材料設(shè)計(jì)是新材料開發(fā)的關(guān)鍵。研發(fā)環(huán)節(jié)是對(duì)材料的組成、內(nèi)部結(jié)構(gòu)、材料性能進(jìn)行預(yù)測(cè)和設(shè)計(jì)的過(guò)程。在新材料研發(fā)的實(shí)踐中，材料研發(fā)可分為3個(gè)層面：微觀研發(fā)層次、連續(xù)模型層次和工程層次研發(fā)。在此基礎(chǔ)上，微觀研發(fā)層次提出了新材料的原子層次和電子層次的研發(fā)。而連續(xù)模型層則是一種新型材料的連續(xù)介質(zhì)，其大小為1 μm。工程研發(fā)層面指的是宏觀材料，它是指有關(guān)大型物料的處理與應(yīng)用特性的設(shè)計(jì)。

2 材料計(jì)算工具與平臺(tái)

近年來(lái)，隨著計(jì)算機(jī)硬件技術(shù)的迅速發(fā)展，材料的理論計(jì)算日益增多，量子第一性原理、分子動(dòng)力學(xué)等已成為材料領(lǐng)域的重要前沿課題。長(zhǎng)期以來(lái)，國(guó)內(nèi)外的開發(fā)者均在編寫各種材料計(jì)算軟件，部分已經(jīng)發(fā)展到較為成熟的地步，如VASP、ABINIT、Quantum Espresso等。為了更好地利用計(jì)算機(jī)軟件進(jìn)行材料的研究，研究者已經(jīng)設(shè)計(jì)了一套數(shù)據(jù)處理軟件和科學(xué)工作流程，并在此基礎(chǔ)上發(fā)展出了一套能夠?qū)崿F(xiàn)大規(guī)模、自動(dòng)化的、可批量生產(chǎn)的高通量計(jì)算平臺(tái)。

2.1 材料計(jì)算數(shù)據(jù)處理工具

計(jì)算材料科學(xué)中各種材料計(jì)算專用軟件的輸入/輸出形式也不盡相同，并有相應(yīng)的分析方法。過(guò)去，從事材料計(jì)算工作的科研工作者大多是手工操作，對(duì)大量的計(jì)算資料進(jìn)行分析、加工，工作量大且不易操作。利用材料計(jì)算軟件，可以對(duì)材料的結(jié)構(gòu)、屬性的數(shù)據(jù)進(jìn)行讀寫、格式轉(zhuǎn)換、分析，從而極大地提高了科研工作的效率。當(dāng)前，世界上最具代表性的材料計(jì)算分析工具有：Pymatgen、Atomate、ASE（atomic simulation environment）等。

Pymatgen是以python為基礎(chǔ)的高流量計(jì)算軟件，其性能非常好。該系統(tǒng)支持多種輸入/輸出形式，如VASP、ABINIT、高斯等。該系統(tǒng)可以從電子中直接提取出電子的能帶、電子密度、電子結(jié)構(gòu)等數(shù)據(jù)，對(duì)各種類型的相關(guān)運(yùn)算進(jìn)行綜合分析，并進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。同時(shí)，可以對(duì)各種元素、點(diǎn)位、分子、結(jié)構(gòu)等進(jìn)行不同的表征。另外，Pymatgen的功能也被封裝到了Materials項(xiàng)目中。

Atomate是一種開放的python架構(gòu)，用于材料模擬、特性分析和設(shè)計(jì)。該軟件將Pymatgen、Fireworks、custodian等軟件集成一體，使其具有較強(qiáng)的數(shù)據(jù)處理能力和解析能力。

ASE包括一組工具，用以建立、控制、操作、可視和分析原子模擬。它具有使用方便、靈活和可定制的特點(diǎn)。

2.2 科學(xué)工作流

科學(xué)的工作流可以用來(lái)計(jì)算材料的性質(zhì)，也可以進(jìn)行數(shù)據(jù)的分析。在材料的研究中，大部分的材料計(jì)算工作均是經(jīng)過(guò)規(guī)范化、程序化，形成一套科學(xué)的工作流程，從而提高了科研工作的效率。目前，很多工作流程應(yīng)用于材料計(jì)算工作流的計(jì)算平臺(tái)。在AIIDA平臺(tái)上，應(yīng)用了一種科學(xué)的工作流程，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)復(fù)雜的數(shù)據(jù)進(jìn)行自動(dòng)處理，并能在處理各種計(jì)算任務(wù)間進(jìn)行數(shù)據(jù)共享；Materials項(xiàng)目中采用Fireworks來(lái)管理工作流程，從而使計(jì)算任務(wù)能夠自動(dòng)完成。圖1為科學(xué)工作流功能示意圖，其主要特征為：一是能實(shí)現(xiàn)從材料結(jié)構(gòu)到性能的自動(dòng)計(jì)算；二是能實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)和自動(dòng)糾正運(yùn)算過(guò)程。

圖1 科學(xué)工作流功能示意圖

工作流結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示，可視為一個(gè)有向圖，其中每個(gè)均可以被看成是一個(gè)步驟計(jì)算、一個(gè)操作或者一個(gè)子流程。它還支持循環(huán)運(yùn)行，可以根據(jù)設(shè)置的終結(jié)條件來(lái)完成迭代。

圖2 工作流結(jié)構(gòu)示意圖

2.3 材料計(jì)算平臺(tái)

為了適應(yīng)物料計(jì)算的批量化、自動(dòng)化，研究者利用計(jì)算機(jī)技術(shù)將不同的計(jì)算軟件與編碼相結(jié)合，建立了一個(gè)高通量的計(jì)算平臺(tái)。計(jì)算平臺(tái)負(fù)責(zé)管理和調(diào)度各種資源，方便物料工作者對(duì)物料數(shù)據(jù)的采集與分析。目前，在世界范圍內(nèi)，已有許多高通量的材料計(jì)算平臺(tái)。典型的材料計(jì)算平臺(tái)有：AFLOW、AIIDA、高通量物質(zhì)綜合計(jì)算與數(shù)據(jù)管理平臺(tái)（Matcloud）、高通量計(jì)算平臺(tái)與信息平臺(tái)（Materials Informatics Platform, MIP）、Pylada和MPInterfaces等。

AFLOW是一種以VASP為基礎(chǔ)的高通量材料計(jì)算方法，其支持力學(xué)、磁學(xué)、熱動(dòng)力學(xué)、電子結(jié)構(gòu)等方面的數(shù)值模擬。

AIIDA是一種用于計(jì)算機(jī)科學(xué)應(yīng)用的自動(dòng)化交互基礎(chǔ)設(shè)施。這是一種介于用戶與高性能計(jì)算機(jī)的中間層。用戶可以通過(guò)API與這個(gè)平臺(tái)進(jìn)行交互。在ADES模型的指導(dǎo)下，開發(fā)了一個(gè)基于ADES模型的工作平臺(tái)。

Matcloud是一種高通量的材料仿真系統(tǒng)。其目的在于方便材料研究人員對(duì)材料進(jìn)行模擬和計(jì)算，并獲得所需要的材料特性。Matcloud為用戶提供了一組工作流程模板。另外，Matcloud還為用戶提供了一個(gè)方便的圖形用戶接口。

材料信息平臺(tái)是一種基于一級(jí)原理的高通量計(jì)算平臺(tái)。該系統(tǒng)能夠完成結(jié)構(gòu)查詢、自動(dòng)計(jì)算、功能特性顯示等一系列高通量的標(biāo)準(zhǔn)過(guò)程。

Pylada是一個(gè)模塊化的python架構(gòu)，用來(lái)進(jìn)行物理模擬。其目的在于提供一個(gè)能夠構(gòu)建各種哈密頓量的基礎(chǔ)結(jié)構(gòu)塊。Pylada可以讓使用者輕松地計(jì)算出聲子或產(chǎn)生焓。

MPInterfaces是一款高通量過(guò)濾接口系統(tǒng)的軟件，該技術(shù)可以應(yīng)用于固體/固體雜化結(jié)構(gòu)、固體/隱含溶劑體系、納米粒子/配位體系的界面結(jié)構(gòu)的創(chuàng)建和運(yùn)行。

3 材料研究中機(jī)器學(xué)習(xí)的應(yīng)用

3.1 機(jī)器學(xué)習(xí)助力新材料研究

機(jī)器學(xué)習(xí)（machine learning，ML）是在學(xué)習(xí)模式的基礎(chǔ)上，通過(guò)對(duì)具體的數(shù)據(jù)進(jìn)行分類、歸納和總結(jié)，從而達(dá)到預(yù)期效果的一種有效途徑。在新材料的研究中，深度學(xué)習(xí)（deep learning，DL）的作用尤其明顯。本文主要介紹電催化材料、熱電材料、有機(jī)光電材料、鋰離子電池材料等方面的應(yīng)用。

3.1.1 篩選電催化材料

僅用手工的方法來(lái)篩選電催化劑是一項(xiàng)非常繁瑣、工作量很大的工作。因?yàn)殡姶呋磻?yīng)是一種加速和促進(jìn)電極與電解質(zhì)的化學(xué)反應(yīng)。表面催化反應(yīng)受到多種因素的影響，如：材料選擇、晶面選擇、反應(yīng)位置的選擇等。Tran等利用主動(dòng)機(jī)器學(xué)習(xí)的方法，提出了一種用于CO2RR和HER的電催化劑的篩選和計(jì)算方法。本文以材料專題數(shù)據(jù)庫(kù)中的金屬間化合物為訓(xùn)練集，采用python材料基因組學(xué)工具對(duì)所選擇的材料進(jìn)行了列表，并采用三角剖分技術(shù)對(duì)各表面的吸附位置進(jìn)行了詳細(xì)的分析。每一吸附位點(diǎn)的指紋識(shí)別均是最關(guān)鍵的一步，該過(guò)程是ML的輸入數(shù)據(jù)，并利用ML模型對(duì)吸附位置進(jìn)行預(yù)測(cè)。

另外，Tran等還通過(guò)密度泛函理論對(duì)最佳預(yù)報(bào)進(jìn)行了驗(yàn)證，從而提高了預(yù)報(bào)精度，且選出了10個(gè)適合CO2RR和HER的金屬間化合物14個(gè)。以往的催化劑研究均是在現(xiàn)有的知識(shí)體系中進(jìn)行，很難對(duì)其未來(lái)的發(fā)展做出準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)。主動(dòng)的機(jī)器學(xué)習(xí)模式可以有效地解決這一問(wèn)題，從而大大提高了研究的效率，甚至可以從催化劑的本質(zhì)出發(fā)，探索其規(guī)律，這無(wú)疑是一種新的材料篩選手段。

3.1.2 發(fā)現(xiàn)熱電材料

利用塞貝克效應(yīng)和佩爾捷效應(yīng)，可以使熱電材料的熱能轉(zhuǎn)化為電能。高效率熱電材料是一種全固態(tài)熱電器件，結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，體積小，無(wú)排放，效率高，具有廣闊的發(fā)展前景。開發(fā)性能優(yōu)異的熱電材料是關(guān)鍵，在過(guò)去幾十年來(lái)，人們致力于提高熱電材料的性能。在微觀層面，試圖了解不同的載流子，如電子與聲子的交互作用。ML方法在熱電材料領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。Furmanchuk等利用回歸分析法，研制出了一種能夠預(yù)測(cè)300～1 000 K溫度范圍內(nèi)結(jié)晶材料塞貝克系數(shù)的新方法。在此基礎(chǔ)上，他們提出了一種新的描述方法，用以預(yù)測(cè)塞貝克系數(shù)。該設(shè)備能對(duì)多種結(jié)晶的特性、制備工藝和化學(xué)結(jié)構(gòu)的組成進(jìn)行對(duì)比。如果能夠?qū)⒃摴ぞ咔度氲骄W(wǎng)絡(luò)應(yīng)用程序中，那么將有助于科學(xué)家在新型熱電材料方面的研究。

3.1.3 有機(jī)光電材料

改變傳統(tǒng)的有機(jī)光電材料發(fā)展模式，必須在分子設(shè)計(jì)、有機(jī)合成、分子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)等方面開展更大規(guī)模的試驗(yàn)研究。在此基礎(chǔ)上，采用了卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的DL方法，將其圖像視為圖像的特征描述。首先，利用1 700個(gè)不同的物質(zhì)資料，對(duì)其進(jìn)行模擬，并對(duì)其光電轉(zhuǎn)化效率進(jìn)行了預(yù)測(cè)。結(jié)果表明，該方法的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率在91%以上。通過(guò)試驗(yàn)對(duì)10種新的供體材料進(jìn)行了光電轉(zhuǎn)化，得到了與試驗(yàn)一致的結(jié)果。這也說(shuō)明了ML方法的正確性。相信ML的最大價(jià)值在于節(jié)省時(shí)間、節(jié)省資源，大大促進(jìn)了受體材料的開發(fā)，加速了高效率的有機(jī)光電器件的研究。

3.1.4 鋰離子電池電極材料的設(shè)計(jì)

鋰離子電池的主要特性是由電極材料決定的，但是從發(fā)現(xiàn)到應(yīng)用的全過(guò)程是非常復(fù)雜的。在此基礎(chǔ)上，提出了一種基于ML的方法，既可以避免手工操作，又可以利用大量的數(shù)據(jù)進(jìn)行建模，從而總結(jié)出材料的特性和結(jié)構(gòu)之間的相互關(guān)系。為高性能電極材料的篩選和開發(fā)提供了新的思路，并將理論與試驗(yàn)數(shù)據(jù)結(jié)合起來(lái)。采用SVM法，對(duì)LISICON型超離子導(dǎo)體進(jìn)行了有效的、大規(guī)模的掃描，獲得了LISICON超離子導(dǎo)體的組分和相位空間。這樣，ML就大大加速了材料的設(shè)計(jì)。

3.2 機(jī)器學(xué)習(xí)促進(jìn)更精確的材料結(jié)構(gòu)和性能預(yù)報(bào)

ML方法是一種以數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)的新的研究范例，它對(duì)數(shù)據(jù)和學(xué)習(xí)模式的依賴性較強(qiáng)，因此具有較好的預(yù)測(cè)能力。在各種材料數(shù)據(jù)庫(kù)的支撐下，ML對(duì)材料的性能進(jìn)行了預(yù)測(cè)，其結(jié)果具有以下代表性。

3.2.1 二元化合物的結(jié)構(gòu)

ML是一種包含多種不同的技術(shù)，它包含了從數(shù)據(jù)中獲取有用的信息和模型。它的知識(shí)和技能來(lái)自于統(tǒng)計(jì)學(xué)、圖論、數(shù)據(jù)庫(kù)、數(shù)學(xué)和計(jì)算機(jī)。在此基礎(chǔ)上，提出了一種廣泛適用的數(shù)據(jù)挖掘算法，并將其用于許多二元化合物系統(tǒng)，它們已經(jīng)被廣泛地用于實(shí)驗(yàn)樣本。利用非監(jiān)督學(xué)習(xí)的方法，按照晶體的結(jié)構(gòu)，把很多化合物分成子集。采用有監(jiān)督學(xué)習(xí)的方法對(duì)未知化合物進(jìn)行分類，將具有相似特征的化合物列入同一類化合物，共55個(gè)化合物具有正確的結(jié)構(gòu)，其平均識(shí)別精度可達(dá)95%。討論該化合物的特殊性質(zhì)（熔點(diǎn)），通過(guò)計(jì)算和試驗(yàn)，預(yù)測(cè)了44個(gè)化合物的熔點(diǎn)，結(jié)果表明，該方法的相對(duì)誤差約為12.8%。這是預(yù)測(cè)材料性能的一項(xiàng)新突破。

3.2.2 材料的形成能

形成能晶體結(jié)構(gòu)的預(yù)測(cè)與表征是材料研究和發(fā)展的一個(gè)重要課題。通常情況下，利用離散傅里葉變換（discrete fourier transform，DFT）方法對(duì)候選結(jié)構(gòu)進(jìn)行精確的運(yùn)算，或從大量的試驗(yàn)數(shù)據(jù)中抽取經(jīng)驗(yàn)規(guī)律。

3.2.3 致密有韌性的二氧化硅玻璃

ML比較于常規(guī)的測(cè)試技術(shù)有其自身的優(yōu)勢(shì)，不僅具備通用性和高效率，還具備強(qiáng)大的可開發(fā)性，能夠把測(cè)試數(shù)據(jù)和工藝參數(shù)密切的關(guān)聯(lián)起來(lái)，由此增強(qiáng)了對(duì)產(chǎn)品的檢測(cè)功能。大彈性模量、小密度SiO2基玻璃的化學(xué)結(jié)構(gòu)正成為研發(fā)熱門。

3.3 機(jī)器學(xué)習(xí)應(yīng)用中的問(wèn)題和思考

ML方法在數(shù)據(jù)分析、規(guī)則發(fā)現(xiàn)、關(guān)聯(lián)等方面具有很強(qiáng)的應(yīng)用價(jià)值，而ML方法的應(yīng)用有助于加速材料的研究。但在實(shí)踐中，仍然存在著許多問(wèn)題。首先，ML的實(shí)際應(yīng)用需要大量的數(shù)據(jù)，而在實(shí)際應(yīng)用中，ML模型會(huì)出現(xiàn)適用性差、精確度低等問(wèn)題。最后，提出了一種能夠解釋的ML模型。由于資料的缺乏，可以在小樣本中添加領(lǐng)域知識(shí)，或通過(guò)隨機(jī)抽樣、分割等方式進(jìn)行數(shù)據(jù)的擴(kuò)展。由于研究對(duì)象的不同，其適應(yīng)性和準(zhǔn)確性也存在差異。研究者通過(guò)對(duì)各種ML模型的對(duì)比和確認(rèn)，選擇出最優(yōu)的模型。在模型的解釋性問(wèn)題上，一方面要深入地探討可解釋性的SISSO、符號(hào)回歸等ML方法；另一方面要通過(guò)對(duì)其特征的重要性進(jìn)行推理，進(jìn)而提高其對(duì)屬性的預(yù)測(cè)能力。

4 結(jié)語(yǔ)

本文對(duì)當(dāng)前材料研究中的計(jì)算機(jī)技術(shù)作了較為詳盡的介紹，并對(duì)當(dāng)前所使用的部分軟件工具、平臺(tái)以及ML方法在材料研發(fā)中的應(yīng)用作了概述。計(jì)算機(jī)技術(shù)為材料科學(xué)，特別是材料基因組項(xiàng)目的實(shí)施提供了有力的技術(shù)支持和保證，并將在今后的材料科學(xué)和工程領(lǐng)域中扮演更重要的角色。