模塊化小型壓水堆燃料操作事故源項及劑量分析

陳海英，王一川,*，黃旭陽，劉巧鳳，李 帷，孫大威

(1.生態(tài)環(huán)境部 核與輻射安全中心，北京 102401；2.上海核工程研究設計院有限公司，上海 200233)

小型壓水堆作為安全、經(jīng)濟、高效的分布式清潔能源，具有高安全性、一體化、模塊化、多用途的特點[1-3]。我國高度重視小型壓水堆核動力技術研究，各核電集團開展了大量的研發(fā)工作，積極推進小型壓水堆綜合利用的實踐，如ACP100、ACPR50S、“燕龍”低溫供熱堆等。在核電廠選址階段，事故源項及劑量評估是確定場址非居住區(qū)(EAB)、規(guī)劃限制區(qū)邊界(LPZ)的依據(jù)[4]。目前，國內(nèi)小型壓水堆選址假想事故的選取仍是關注和爭論的焦點。美國核管會(NRC)開展了NuScale小型壓水堆設計認證申請的審查，2020年8月發(fā)布了最終安全評估報告，為我國小型壓水堆事故源項與劑量評價提供了重要參考[5]。

小型壓水堆開展放射性后果分析的設計基準事故主要包括蒸汽發(fā)生器管道破裂事故、主蒸汽管線破裂事故、燃料操作事故、彈棒事故、安全殼外載有冷卻劑的小管道破裂事故等。小型壓水堆一體化的結構設計，消除了彈棒事故、大破口失水事故等，NuScale審查結果表明燃料操作事故需重點關注[5]。發(fā)生燃料操作事故后，燃料棒包殼損壞，放射性核素從包殼間隙中釋放出來，經(jīng)水池水洗過濾后進入廠房，然后釋放到環(huán)境中。該事故源項及劑量受水洗過濾作用、劑量轉換因子、衰變時間、釋放時間及短期大氣彌散因子等因素影響。水洗對元素碘具有顯著的滯留作用，衰變時間對短半衰期核素的釋放量產(chǎn)生較大影響[6-7]。短期大氣彌散因子和劑量轉換因子直接影響輻射劑量大小。2021年8月，NRC發(fā)布了RG4.28，提出采用ARCON計算與事故相關的場外短期大氣彌散因子(<1 200 m)的方法[8]。

本文基于燃料操作事故后核素的遷移釋放過程，建立小型壓水堆事故釋放源項與劑量計算模型，研究水洗過濾作用、劑量轉換因子、釋放時間、衰變時間等對事故源項與劑量的影響，并采用PAVAN和ARCON96程序對比計算短期大氣彌散因子，為模塊化小型壓水堆場外邊界劑量估算提供技術支持。

1 計算模型

1.1 環(huán)境釋放源項計算模型

燃料操作事故中核素的來源是破損燃料棒包殼間隙，消減因素主要是水池的水洗過濾[5]，計算模型如下：

(1)

式中：Aei為事故后釋放到環(huán)境中的核素活度，Bq；A0i為換料時燃料組件內(nèi)核素的活度，Bq；Fi為堆芯內(nèi)核素釋放到乏燃料水池的份額；Fxy為徑向功率峰因子；εi為各形態(tài)碘的份額，對于其他核素εi=1；r為燃料棒破損率；T為事故后的釋放持續(xù)時間，h；t為事故后時間(當t=T時，從水池逸出的核素全部釋放到環(huán)境中，隨后環(huán)境中的核素活度不再變化)，h；DF為乏燃料水池對核素的去污因子；i為不同核素。

1.2 劑量計算模型

個人有效劑量考慮煙云浸沒外照射、地面沉積外照射和吸入內(nèi)照射3個途徑，計算模型如下：

(2)

(3)

(4)

Dt=Da+Dg+Di

(5)

甲狀腺劑量計算模型如下：

(6)

2 參數(shù)設置

根據(jù)最新的國外小型壓水堆放射性后果分析方法，燃料操作事故的計算假設與參數(shù)取值參考RG1.183[5]。基于保守考慮，假設發(fā)生事故的燃料組件以最大燃料功率因子運行，事故后最終釋放到環(huán)境的核素包括惰性氣體和碘。RG1.183中假設水池僅對元素碘有水洗過濾作用，對有機碘和惰性氣體不起作用，元素碘去污因子(DF)為500，水池的整體有效碘去污因子為200(該事故中對應的元素碘去污因子為285)[6]。因此，選取了元素碘去污因子為285和500兩種情況，對比分析環(huán)境中的元素碘釋放量。

采用PAVAN和ARCON96程序分別計算短期大氣彌散因子，選取每個方位(扇區(qū))99.5%概率水平和全場址95%概率水平的短期大氣彌散因子中的較大值用于劑量計算[8-9]，對比不同程序對短期大氣彌散因子及劑量計算結果的影響。另外，分析劑量轉換因子、持續(xù)釋放時間和衰變時間對核素活度和輻射劑量的影響。劑量轉換因子取自ICRP71號報告、美國環(huán)境保護署第11號和12號聯(lián)邦導則報告(FGR)[10-12]。對于小型核動力廠，發(fā)生1次極限事故時，非居住區(qū)邊界上公眾個人(成人)在整個事故持續(xù)時間內(nèi)可能受到的有效劑量應低于10 mSv，甲狀腺當量劑量應低于100 mSv[13]。

3 計算結果與分析

3.1 水洗過濾作用

去污因子用于表征燃料水池的水層過濾效果，去污因子限值對環(huán)境中元素碘的釋放量影響如圖1所示。事故后0～2 h，釋放到環(huán)境中的元素碘逐漸增多，t=2 h，元素碘全部釋放到環(huán)境中，之后趨于穩(wěn)定。DF=285和DF=500兩種情況下，釋放到環(huán)境的元素碘活度比值為1.75，去污因子限值對環(huán)境中的元素碘釋放量影響顯著。

圖1 水洗過濾作用對釋放到環(huán)境中的元素碘活度的影響Fig.1 Effect of water filtration on activity of element iodine released into environment

水洗過濾不僅影響環(huán)境中的碘釋放量，而且影響環(huán)境中的碘化學組成形式。不同形態(tài)碘的劑量轉換因子不同，因此各形態(tài)碘的比例直接影響劑量結果。當元素碘DF=500時，從水池中釋放出來的元素碘和有機碘的比例分別為57%和43%，然而當DF≠500時，各形態(tài)碘的組成份額也相應地變化，這是劑量評價的關注點之一。

事故后30 d，各類劑量計算結果如圖2所示。由圖2可知，吸入內(nèi)照射劑量是個人有效劑量的主要貢獻者，占90%以上，而地面沉積劑量貢獻微乎其微，低于1%，比吸入內(nèi)照射劑量低兩個數(shù)量級。地面沉積所致劑量是一長期效應，該事故2 h后就不再向環(huán)境釋放核素，因此地面沉積劑量可忽略。水洗過濾作用對吸入內(nèi)照射劑量和甲狀腺劑量影響顯著，對煙云浸沒外照射劑量影響不明顯。元素碘去污因子為285和500兩種情況下，吸入內(nèi)照射劑量、甲狀腺劑量比值分別為1.48、1.47，煙云浸沒外照射劑量基本相同，這是因為惰性氣體是煙云浸沒外照射劑量的主要貢獻者。燃料操作事故中采用碘的總體去污因子為200(元素碘DF=285)時，計算結果更為保守。

圖2 水洗過濾作用對事故后輻射劑量的影響Fig.2 Effect of water filtration on radiation dose after accident

3.2 劑量轉化因子

劑量轉換因子是影響劑量評價結果的直接因素，尤其對于小型壓水堆，在當前的劑量限值要求下，劑量轉換因子對劑量評價結果的影響更為關鍵。國內(nèi)輻射劑量評估主要采用GB 18871中的劑量轉化因子，該值來自ICRP71號報告，而美國一般采用環(huán)境保護署FGR11&12號報告的推薦值[14]。

采用ICRP71和FGR11&12號報告的兩套劑量轉換因子計算的煙云浸沒外照射劑量相差不大，吸入內(nèi)照射劑量、有效劑量和甲狀腺劑量差異明顯，比值分別為2.08、1.94、1.26，劑量轉換因子對吸入內(nèi)照射影響最為顯著，如圖3所示。采用ICRP71號報告計算的有效劑量和甲狀腺劑量明顯高于FGR11&12號報告計算結果，主要是因為ICRP分別給出了不同形態(tài)的碘劑量轉換因子，而FGR11&12號報告中的劑量轉換因子不考慮碘的形態(tài)差異。在小型壓水堆劑量評價中，需考慮碘的形態(tài)分別計算碘所致劑量。

圖3 劑量轉換因子對事故后輻射劑量的影響Fig.3 Effect of dose conversion factor on radiation dose after accident

3.3 釋放時間

釋放時間tr影響放射性核素從廠房到環(huán)境的釋放速率。放射性核素全部釋放到環(huán)境的時間越短，釋放速率越快，在事故前期釋放到環(huán)境的放射性活度越大，如圖4所示。事故后不同時間釋放到環(huán)境的放射性活度分布疊加短期大氣彌散因子共同影響劑量評估結果。

圖4 釋放時間對釋放到環(huán)境中的放射性活度的影響Fig.4 Effect of release time on radioactivity released into environment

在釋放到環(huán)境的總放射性活度相同的情況下，事故后個人有效劑量和甲狀腺劑量隨著釋放時間的延長而逐漸減小，如圖5所示。這主要是由于短期大氣彌散因子隨事故后時間大致逐漸減小，事故前期釋放到環(huán)境的放射性活度越大，劑量評估結果越大。釋放時間由2 h延長至240 h，個人有效劑量和甲狀腺劑量分別從8.8 mSv和161 mSv降至2.5 mSv和38 mSv，劑量降低的速率逐漸減緩。因此，釋放時間的延長顯著降低了事故后輻射劑量。

圖5 釋放時間對事故后輻射劑量的影響Fig.5 Effect of release time on radiation dose after accident

3.4 衰變時間

燃料操作事故前裂變產(chǎn)物經(jīng)歷的衰變時間需考慮多方面的因素，如技術規(guī)格書的規(guī)定、經(jīng)濟性、反應堆用途和實際運行情況等。各小型壓水堆的停堆衰變時間有較大差異，國內(nèi)像供熱堆因其用途和實際運行情況導致停堆衰變時間可以較長。反應堆停堆后的衰變時間主要影響短半衰期核素，衰變時間越長，釋放到環(huán)境中的放射性活度越小，如圖6所示。停堆衰變時間td由48 h延長至240 h，30 d后釋放到環(huán)境的放射性活度由7.7×1014Bq降低至2.7×1014Bq，環(huán)境中的放射性活度降低顯著。

個人有效劑量和甲狀腺劑量隨停堆衰變時間呈降低的變化趨勢，如圖7所示。停堆衰變48 h，有效劑量約為10 mSv，甲狀腺劑量為180 mSv；停堆衰變240 h，有效劑量約為4.5 mSv，甲狀腺劑量為85 mSv。甲狀腺劑量100 mSv對應的衰變時間約為200 h，在非居住區(qū)邊界劑量評價時需關注甲狀腺劑量限值的約束。

圖7 衰變時間對事故后輻射劑量的影響Fig.7 Effect of decay time on radiation dose after accident

3.5 短期大氣彌散因子

采用PAVAN和ARCON96程序分別計算了不同距離處的短期(0～2 h)大氣彌散因子，如圖8所示。由圖8可知，采用PAVAN程序計算的短期大氣彌散因子大于ARCON96的，且隨著距離的增大，PAVAN和ARCON96程序計算的短期大氣彌散因子的差異大致呈增大趨勢，100 m處兩者的比值約為6.5，500 m處兩者的比值約為10。在100～500 m范圍內(nèi)，PAVAN程序計算的短期大氣彌散因子比ARCON96的約大6～10倍。

圖8 不同程序計算的短期大氣彌散因子對比Fig.8 Comparison of short-term atmospheric dispersion factor calculated by different codes

PAVAN與ARCON96程序在計算模型和氣象數(shù)據(jù)等方面的差異導致短期大氣彌散因子計算結果差別較大，具體體現(xiàn)在：1) PAVAN程序計算模式基于高斯煙羽模型，而ARCON96程序引入了修正模型，擴散參數(shù)考慮了低風速和建筑物尾流效應的影響，提高了低風速下計算建筑物周圍濃度的準確性；2) PAVAN程序使用每小時風速、風向的聯(lián)合頻率分布和穩(wěn)定度的測量，而ARCON96程序以逐時風向、風速、大氣穩(wěn)定度數(shù)據(jù)為基礎[15-16]。已有研究結果表明：PAVAN程序模型對建筑物附近的相對濃度預測過高，在累積頻率高于95%的情況下，PAVAN程序的結果比觀測值高2～3個數(shù)量級，而ARCON96程序的結果比觀測值高1～2個數(shù)量級，ARCON96程序模型更準確，其預測也提供了足夠的余量[9，17-18]。

根據(jù)不同的短期大氣彌散因子計算了各距離處的輻射劑量，個人有效劑量和甲狀腺劑量隨距離的變化如圖9所示。在同一距離處，基于PAVAN程序的短期大氣彌散因子計算的有效劑量和甲狀腺劑量遠高于ARCON96的。個人有效劑量為10 mSv時，ARCON96程序對應的距離約為110 m，PAVAN程序的約為400 m；甲狀腺劑量為100 mSv時，ARCON96程序對應的距離約為160 m，而PAVAN程序在距離500 m處甲狀腺劑量仍高于100 mSv。對于小型壓水堆而言，ARCON96和PAVAN程序計算短期大氣彌散因子對非居住區(qū)邊界的劃分結果影響是非常大的。NRC發(fā)布的新的監(jiān)管指南RG4.28認可使用ARCON程序來計算EAB、LPZ直到1 200 m處的短期大氣彌散因子[8]。

圖9 短期大氣彌散因子對事故后有效劑量和甲狀腺劑量的影響Fig.9 Effect of short-term atmospheric dispersion factor on effective dose and thyroid dose after accident

4 結論

根據(jù)燃料操作事故后核素的遷移與釋放過程，建立了事故源項及劑量計算模型，分析了影響事故后放射性源項與劑量的關鍵因素，主要得出以下結論。

1) 燃料水池的水層過濾不僅影響環(huán)境中的元素碘釋放量，而且影響釋放到環(huán)境中的各形態(tài)碘的比例，對吸入內(nèi)照射劑量和甲狀腺劑量影響顯著，是劑量評價中需關注的問題。

2) 采用ICRP71號報告和FGR11&12號報告推薦的劑量轉換因子計算的劑量差異明顯，尤其是吸入內(nèi)照射劑量，兩者比值為2.08，這是由碘形態(tài)的差異考慮導致的。

3) 釋放時間影響核素從廠房到環(huán)境的釋放速率，釋放時間越短，釋放速率越快，在事故前期釋放到環(huán)境的放射性活度越大。釋放時間的延長，顯著降低了事故后輻射劑量。

4) 衰變時間主要影響短半衰期核素，隨著衰變時間的延長，釋放到環(huán)境中的放射性活度、有效劑量和甲狀腺劑量逐漸減小。

5) ARCON96與PAVAN程序在計算模型、氣象數(shù)據(jù)處理等方面存在差異，導致在100～500 m范圍內(nèi)PAVAN程序計算的短期大氣彌散因子比ARCON96的約大6～10倍，PAVAN程序對場址近區(qū)(小于500 m)范圍內(nèi)的相對濃度估算結果偏保守。

綜合分析，參考RG1.183且采用ICPR71號報告中的劑量轉換因子來評估燃料操作事故源項與劑量具有保守性，RG4.28提供的ARCON方法可用于計算不超過1 200 m范圍的非居住區(qū)邊界的短期大氣彌散因子。