遼寧臭氧來源解析及動態決策管理平臺建設應用

劉 暢，郝 丹

(1.遼寧省生態環境事務服務中心，遼寧 沈陽 110000；2.中科三清科技有限公司，北京 101500)

1 引言

近年來遼寧省黨和政府高度重視大氣污染防治工作，將其作為改善民生、推動生態文明建設的重要內容。遼寧自2014年(臭氧年均值為144 μg/m3)以來，臭氧污染天數呈現上升趨勢，至2017年達到歷史高點(臭氧年均值為157 μg/m3)，2018年恢復至2014年水平后，2019年又惡化反彈(臭氧年均值為151 μg/m3)，2020年出現下降趨勢(臭氧年均值為146 μg/m3)，2021年持續下降(臭氧年均值為131 μg/m3)。雖然近幾年臭氧年均值呈現下降趨勢，但其作為首要污染物的天數日益增多，治理臭氧污染工作迫在眉睫。臭氧污染不是直接排放的污染物，其與PM2.5相比更具隱蔽性，其形成與氣象條件密切相關，高溫、低濕和高光輻射強度氣象條件有助于臭氧污染生成[1，2]。同時研究發現，近地面臭氧濃度過高不僅損害人體健康，還會影響農作物正常生長，導致產量下降，嚴重影響生產生活安全[3～5]。臭氧的污染防治管理是一個長期、動態、復雜的過程，因此需要實時數據、實時分析結果的支撐，而臭氧污染成因和對策的基礎研究項目得到的是靜態的工作成果，只能提供方向性的建議，無法支撐日常的臭氧精細化管控和達標管理要求。因此國內外研究學者利用空氣質量模型結合區域性污染源排放清單，針對臭氧形成過程、傳輸情況進行模擬分析，對臭氧污染貢獻進行量化，分析臭氧區域性特征，得出具有針對性的量化研究成果[6，7]。

臭氧來源解析通常采用的方法包括受體模型法和數值模式法，其中受體模型是我國城市臭氧來源解析研究中最常用的手段。受體來源解析基于大量的受體信息，利用統計學方法分析受體各組分的時間/空間變化趨勢，以主成分分析-多元線性回歸(PCA-MLR)[8]、正定矩陣因子分析模型(PMF)[9]、Unmix等因子分析類模型[10]為代表。此外，化學質量平衡模型(CMB)也是受體源解析常用的受體模型[11]。上述模型在國內外源解析研究工作中有廣泛的應用，其中，CMB模型、PMF模型和Unmix模型是美國環保署(USPEA)官方推薦的法規模型。在傳統受體模型的基礎上，國內外很多研究者針對不同模型的特點，研發并建立了新型受體模型。Zheng等[12]提出了分子標志物-CMB源解析技術(MM-CMB)，利用分子標識物作為污染源標識組分，分析了二次有機源的貢獻。2009年，史國良等[13]建立了PMF-CMB和NCPCRCMB復合受體模型，以期解決共線性源類問題。此外，受體模型雖能定量解析污染源貢獻，但無法確定污染源可能來向。為解決這一問題，Polissar等[14]將PMF模型結果和后軌跡模型結合，建立了PSCF模型，能定性判斷污染源的潛在來向。在此基礎上，Tian等[15]將該技術發展，通過加入概率加權算法，將PMF模型和后軌跡模型結合，定量計算了各污染源在不同來向上的貢獻。當前，數值模式法常用的空氣質量模型有美國的CMAQ[16]和CAMx、德國的EURAD[17]、瑞典的MAQS[18]、中國的NAQPMS(嵌套網格空氣質量預報模式系統)[19]等。我國沈勁使用NAQPMS模型研究了廣東省與典型城市不同季節的臭氧來源情況，并根據研究結果提出了減輕廣東的臭氧污染的建議：實施臭氧消峰行動，即在夏秋季節嚴控珠三角地區的臭氧前體物排放，特別是珠三角中部廣州、佛山與東莞等城市的排放要重點控制。同時強化與周邊省份的協同減排[20]。

臭氧管理平臺選用FNL資料(全球資料數據，每隔6 h一次的1°×1°的格點數據)作為WRF模式的初邊界條件為空氣質量模式NAQPMS(嵌套網格空氣質量模式系統)提供氣象驅動場，從源排放開始對各種物理、化學過程進行污染源類別分析、地域污染物質定量追蹤，分析輸送過程及區域污染排放貢獻率。臭氧管理平臺是國內首次構建動態臭氧來源解析及決策指揮系統，基于靜態研究成果數值模型、超級站觀測數據、氣象數據等科學技術手段固化成動態的臭氧來源解析、污染過程評估等模型，最終形成決策指揮模塊。其可全面提升臭氧污染防治能力，對城市臭氧污染現狀和特征進行深入研究，科學分析排放源特征、臭氧生成敏感性提供有利數據支撐同時實現了臭氧監測預警、溯源分析、決策評估及案例庫等功能為最終緩解城市臭氧污染提供有力決策支撐。

2 排放清單

根據國家制定的統一大氣污染物排放清單編制技術規范，建立滿足數值預報、情景模擬和減排措施制定等工作需要的遼寧省大氣污染源排放清單動態管理模塊，此模塊部署在臭氧管理平臺上。大氣污染源排放清單動態管理模塊包括全省不同城市排放總量(表1)，根據不同排放源類型融合GIS技術動態展示不同污染物排放量的時空分布特征，支持分城市、分污染源進行分析展示(圖1)功能，系統兼備統計全省、目標城市中不同污染源對某項污染目標指數的貢獻量，并通過餅圖、柱狀圖兩種形式展示貢獻占比情況，支持根據最新的污染源排放活動水平、社會經濟發展水平、第二次國家污染源普查數據等進行全省大氣污染源清單的動態更新，滿足動態源排放清單的需求。

圖1 遼寧污染源排放清單動態展示頁面

根據清單中數據(表1)使用mreapi進行時間、空間、物種分配，時間分辨率為1 h、網格精度為1 km×1 km。利用GIS空間分析技術繪制遼寧省區域范圍內污染源網格圖譜。繪制大氣污染物網格中污染源包括化石燃料固定燃燒源、工藝過程源、移動源、溶劑試用源、農業源、揚塵源、存儲運輸源、生物質燃燒源、廢物處理源、其他排放源，污染物指標分別是SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、CO的網格化排放量。依據各污染物網格化圖譜可實現直觀、多層次、縱向到底、橫向到邊了解各區域污染物排放情況，有針對性對區域特征污染物進行大氣污染解析，找到問題癥結，精準施策，提出針對性管控建議，提高環境監管效力，為應對大氣污染防治挑戰，奠定了重要工作基礎。

表1 2016年遼寧省不同城市各污染物排放總量 t/a

3 臭氧溯源分析

臭氧管理平臺污染源追蹤技術流程(圖2)從源排放開始對各種物理、化學過程進行分源類別、分地域的質量追蹤，可以跟蹤污染物來源，分析輸送過程及區域污染排放貢獻率(圖3)。此方法有機的結合了傳統源解析和氣象追溯各自的特點，通過在線追蹤，減小非線性過程誤差，同時也不需要對模擬過程進行多次設定，可大大節約計算時間。該方法已被多次應用于污染物的區域或城市間輸送定量評估，也是中國環境保護部確定的3種污染來源解析方法之一。

圖2 追蹤技術流程

圖3 某日遼寧臭氧污染各行業源占比及區域貢獻占比

污染來源解析與去向追蹤技術的核心問題是實時在線追蹤污染物生、消演變的各個過程。以污染物A(如SO2、O3、BC、一次PM2.5等)為例，A用生成地來標記，來自頂層、側邊界和初始條件的A也作標記。計算已標記污染物(AT)占所有來源的A總量百分比。AT在每個格點中的百分比可以用下列公式表示：

(1)

式(1)中,i和j分別代表第i個地理源區和第j個格點；FAT表示在j格點上i區域排放產生的AT所占的比例；Pij代表j格點中i區域通過化學反應的A總生成量，如果j格點包含在被追蹤的i源區里面，則Pij的計算方法和先前的計算方法相同，否則Pij=0(j格點在i區域之外)；(Mij)dif+adv+conv表示由平流、擴散和對流運動導致的從相鄰格點流入的AT，通過流入通量和下一個格點里的i區域AT產生量的比例來計算；A代表所計算的模式網格中的污染物濃度。

通過以上算法，臭氧管理平臺中對目標城市后向污染溯源以動態演變形式展出，選擇時間區域進行逐小時動態污染氣團流動展示，并通過混合單粒子拉格朗日綜合軌跡模式，采用層次聚類算法自動識別污染氣團軌跡的簇數，達到最優化聚類的目標，從而獲得與實況最為接近的輸送通道軌跡，為了更全面地展示后向軌跡的宏觀分布特征，對不同高度的后向軌跡均進行了模擬和結果呈現(圖4)。

圖4 不同高度污染氣團后向軌跡模擬

根據某日超級站OFP數據為例(表2)分析本地臭氧生成潛勢，定量展示(圖5)本地區各排放物種對臭氧污染生成的貢獻，及生成各物種的排放源，從而為有針對性地降低臭氧污染指明方向，提供技術支撐。

圖5 超級站OFP分析

表2 某日超站分析數據 μg/m3

4 決策評估

臭氧管理平臺根據臭氧污染預報數值進行模擬分析，結合臭氧來源解析各區域貢獻占比及各行業對此次臭氧污染過程貢獻占比分析，按照受體不同和貢獻占比不同分為一般管控區和重點管控區，制定有針對性的減排措施。建立臭氧污染控制情景，利用NAQPMS空氣質量模型進行情景模擬，定量評估不同污染物減排措施對臭氧污染的控制效果(表3)。根據空氣質量模式NAQPMS預報結果，進行減排情景模擬，結合NAQPMS-OSAM解析結果鎖定重點管控的來源、行業(表4)，針對臭氧污染城市采取多級措施，實現情景模擬的自動化運行。對于提前進行污染管控，為臭氧污染達標規劃和治理政策提供重要技術支撐，為遼寧省臭氧污染防治工作提供重要的參考建議。

表3 不同措施對臭氧污染的控制效果

表4 目標城市臭氧污染重點管控企業 t/a

5 案例庫

臭氧的污染防治管理具有長期性、動態性、復雜性，每一次污染過程的成因和來源隨著時間、地點和氣象因素的不同而不同。臭氧管理平臺案例庫存儲歷年臭氧污染過程氣象數據，污染過程持續時長，污染等級，組分分析，減排比例等信息，形成污染案例，為精準防治臭氧污染提供數據支撐。

續表3

案例庫中將歷年臭氧污染過程與臭氧污染貢獻占比進行結合分析，將污染過程分為本地污染貢獻占比為主外省污染貢獻占比為輔；外省污染貢獻占比為主本地污染貢獻占比為輔兩類。經案例數據分析，得出當本地排放污染物對臭氧污染貢獻占比為主時，依據各城市EKMA曲線確定NOx、VOCs控制區，采取合理減排比例在臭氧發生采取污染減排，為削減城市O3污染的提供策略。

6 結論

臭氧管理平臺依據各污染物網格化圖譜可實現直觀、多層次、縱向到底、橫向到邊地了解各區域污染物排放情況，有針對性地對區域特征污染物進行大氣污染解析，找到問題癥結，精準施策，提出針對性管控建議，提高環境監管效力，為應對大氣污染防治工作，奠定了重要基礎。

臭氧管理平臺定量分析本地區各排放物種對臭氧污染生成的貢獻，從而為有針對性的降低臭氧污染指明方向。采用層次聚類算法自動識別各污染氣團軌跡的簇數，達到最優化聚類的目標，從而獲得與實況最為接近的輸送通道提供技術支撐。

臭氧管理平臺案例庫存儲歷年臭氧污染過程氣象數據，污染過程持續時長，污染等級，組分分析，減排比例等信息，形成污染案例。依據各城市EKMA曲線確定NOX、VOCs控制區，采取合理減排比例在臭氧發生前采取污染減排，為削減城市O3污染的提供策略。