趙平偉 楊力羽 李 斌 尤文龍 王佳妮 史建武 韋 晶
1 云南省臨滄市氣象局,臨滄 677099 2 昆明市生態環境科學研究院,昆明 650032 3 昆明理工大學環境與工程學院,昆明 650500 4 馬里蘭大學大氣與海洋科學系地球系統科學跨學科研究中心,馬里蘭州 20740 美國
提 要: 利用CHAP PM2.5、MODIS MCD19A2、ERA5再分析等數據集,以及SNPP/VIIRS衛星監測火點等數據,從污染物后向軌跡、環流形勢、高低空動力結構配置等方面入手,采用最小二乘法等多種分析方法對滇西南地區年均和四季PM2.5濃度時空分布及季節性突增的成因進行探究。結果表明:研究區PM2.5濃度和氣溶膠光學厚度空間分布均呈北低南高,東弱西強;PM2.5濃度年內7月最低、3月最高。2—4月穩定的污染源輸送造成研究區春季PM2.5濃度值高且波動較其余季節小,但變化百分率空間分布差異更明顯;近20年PM2.5濃度變化百分率減少程度以-30%~-20%居多,夏、秋、冬季變化百分率則以小于-30%為主。研究區緊鄰的緬甸東部和老撾北部一年中超過90%的火點發生在2—4月,在偏西氣流引導下,途經高火點區的偏西向(西南向)污染物短距離輸送,在上空中低層輻散的動力作用下造成下沉,致使研究區PM2.5濃度季節性升高。較大范圍利于污染物擴散的氣象條件和更多降水的清洗,可減少境外大氣污染物輸送對滇西南地區PM2.5污染的貢獻。關鍵區境外火點數變化對PM2.5濃度及氣溶膠光學厚度的影響表現為顯著正相關,且其對PM2.5的影響滯后于火點數變化2天左右,二者相關程度由南向北逐漸減弱。
PM2.5因其影響人體健康、大氣能見度及氣候輻射平衡而一直備受關注(Nel,2005;Ramanathan and Carmichael,2008;Tao et al,2011;Deng et al,2012)。目前,眾多學者從PM2.5時空動態變化特征(姜磊等,2018;李歡歡等,2021)、形成機理(楊文濤等,2020)、氣象對其生消影響(王振波等,2019)、化學組分分析和區域傳輸(劉素等,2019;Hao et al,2019;張毓秀等,2021;Sulaymon et al,2020)等不同角度展開分析并取得了較多有意義的研究成果。隨著對PM2.5研究的不斷深入,一些學者指出,以站點實測數據為主的PM2.5數據存在時間序列短、空間范圍不連續等問題(He et al,2017;Chen et al,2018;Xue et al,2019;Li et al,2019),這在一定程度上限制了相關研究的深入。
近年來,隨著遙感技術和機器學習在空間連續近地表PM2.5濃度估算中的應用(Chen et al,2019;Xiao et al,2018;Xu et al,2018; Wei et al,2020;2021),較好地解決了站點數據存在的諸多不足。其中,Wei et al(2020;2021)利用衛星遙感、人工智能和大數據生成的中國近地表長期、全覆蓋、高分辨率、高質量大氣污染物數據集,即中國高分辨率高質量近地表空氣污染(China High Air Pollutant,CHAP)數據集,由于其更新快、種類多 (包含了PM1、PM2.5、PM10、O3、NO2、SO2和CO共7種主要空氣污染物)、模擬精度高、免費使用等優點,目前主要被應用于人體健康研究領域(Zhang et al,2021;Xu et al,2021;Xue et al,2021;Wang et al,2021;Geng et al,2021)。
已有研究表明,1—4月東南亞地區生物質燃燒活動頻繁,其產生的氣溶膠可快速進入自由對流層并向東遠距離輸送,對大氣化學和輻射強迫產生影響,并進一步影響氣候(Kondo et al,2004;Lee et al,2014;Dong and Fu,2015;王繼康等,2021)。從衛星觀測到的氣溶膠光學厚度(aerosol optical depth,AOD)來看,云南AOD相對較低,屬全國空氣質量較好省份。但滇西南緊鄰東南亞火點密集區,近年來該地區空氣質量波動較大,尤其是2—4月所轄州(市)的PM2.5濃度明顯高于云南省其余地區,空氣質量排名屬全省靠后。目前對該區域長時間序列PM2.5濃度時空格局變化,上空大氣動力作用對污染物輸送過程中產生的影響,以及該區域PM2.5濃度與周邊生物質燃燒關聯性的深入研究較少。本文基于CHAP PM2.5等數據,從大氣環流形勢、污染物后向軌跡、高低空動力結構配置等方面入手,采用最小二乘法等多種分析方法對滇西南地區PM2.5時空演變特征、季節性突增原因、周邊境外生物質燃燒火點數變化與研究區PM2.5濃度和AOD相關性進行分析,以期為滇西南地區大氣污染防治提供科學依據。
本文以地理氣候特點為依據,根據中國氣象地理區劃(郭進修等,2006)劃定為滇西南地區。研究區包括德宏、保山、臨滄、普洱、西雙版納5個州(市)(21°10′~25°51′N、97°31′~102°19′E),為邊疆多民族欠發達地區,國土面積為11.9萬km2,約占云南省總面積的1/3。該地區距孟加拉灣逾600 km,西北臨青藏高原,西接緬甸,南連老撾和越南,國境線長達2390.7 km,處于東亞季風和西南季風共同影響區,其氣候特征主要表現為:立體型氣候明顯,年溫差較小而日溫差較大,干雨季分明,多年平均降水量為1297 mm,其中干季(11月至次年5月)降水量占年降水量的24%,雨季(6—10月)降水量占年降水量的76%。境內海拔總體呈西北高,東南低,海拔高差達3560 m,加之大小河流縱橫切割,地形錯綜復雜,生境極為多樣,植被覆蓋率高達72.7%。
本研究數據主要包括:①滇西南地區10個國控監測站點(圖1 PM2.5監測站點)逐日PM2.5質量濃度數據來自全國城市空氣質量實時發布平臺(https:∥air.cnemc.cn:18007/),時段為2015年1月1日至2020年12月31日。②PM2.5年均(https:∥zenodo.org/record/4660858#.YWADL_nHGEA)和日均(https:∥zenodo.org/record/4959828#.YWAFhvnHGEB)質量濃度格網數據(0.01°×0.01°)采用Wei et al(2020;2021)發布的CHAP PM2.5數據集,在日均濃度數據集基礎上,采用算術平均值計算得到滇西南地區2013—2020年逐月PM2.5濃度數據集,進而得到春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)、冬(12月至次年2月)逐季PM2.5質量濃度數據集,研究區內所有像元PM2.5質量濃度區域平均值為該時段滇西南地區的PM2.5濃度。③從美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)提供的SNPP/VIIRS衛星火點數據(https:∥firms.modaps.eosdis.nasa.gov/active_fire/)中提取得到東南亞大部地區(15°~29°N、90°~107°E)2013—2020年逐日火點數據,進而處理得到2013—2020年逐年和年均累計火點柵格數據(0.1°×0.1°),以火點數的多少代表生物質燃燒程度。同時,考慮到東南亞地區生物質燃燒主要排放區域為緬甸東部和老撾北部,且緬甸生物質燃燒氣溶膠是造成云南霾天氣最主要的貢獻源(王繼康等,2021),我們以緬甸東部和老撾北部為核心區,并結合中低層大氣環流形勢,分析2013—2020年每年2—4月20°~26°N、96°~103°E范圍境外(以下簡稱關鍵區)逐日累計火點數與滇西南地區、滇西南地區北部(24°N以北)、中部(22.5°~24°N)和南部(22.5°N以南)3個區域(圖1)日平均PM2.5質量濃度的相關性。④對NASA最新發布MODIS C6版本MCD19A2數據中的550 nm波段進行處理得到研究區AOD數據,原始數據時間分辨率為1 d,空間分辨率為1 km,本文基于谷歌地球引擎(Google Earth Engine,GEE)將其進一步處理為AOD月產品數據,為更好減少無效值和缺失值,每個格點的值通過最大合成法生成月值,時段為2013—2020年。⑤后向軌跡分析使用的氣象數據源于美國國家環境預報中心(NCEP)將常規氣象資料和衛星觀測資料經過全球大氣數據同化系統(Global Data Assimilation System,GDAS)同化后得到的GDAS1(1°×1°)數據。⑥滇西南地區普洱市主城區氣象探空數據(圖1探空站點)來源于普洱市氣象局。此外,鑒于ERA5數據在云南復雜地形區域具有較高的精度(趙平偉等,2021)和分辨率,文中700 hPa中低層環流形勢、東南亞大部地區降水量、平均風速、大氣邊界層高度、925~100 hPa散度場取自歐洲中心(ECMWF)最新發布的ERA5再分析數據集逐月氣象數據(0.25°×0.25°)。

圖1 研究區海拔(填色)及監測站點示意圖Fig.1 Schematic diagram of altitude (colored) and observing stations of the study area
2.2.1 CHAP PM2.5濃度變化特征分析方法
對四季和年PM2.5質量濃度值與年份進行最小二乘法回歸分析,得到回歸方程的斜率,考慮到PM2.5空間分布上存在較大差異,不同地區PM2.5趨勢值無可比性,以[年(季)PM2.5質量濃度變化直線斜率/年(季)PM2.5質量濃度均值]×(研究年數-1)×100%,得到各像元年(季)PM2.5濃度變化率(單位:%),以此表征不同像元PM2.5質量濃度的變化趨勢,文中年和四季PM2.5質量濃度數據研究年數分別為20 a和8 a,變化趨勢顯著性檢驗采用F檢驗。
2.2.2 污染物傳輸路徑分析方法
利用TrajStat軟件將滇西南地區代表站點臨滄市主城區(23.88°N、100.08°E)和西雙版納州主城區(22.0°N、100.8°E)作為軌跡模擬起始點,起始高度為500 m,該高度既能反映區域間氣流的流動特征,又可減少地面摩擦力對其的影響(趙恒等,2009)。每日計算4個時次(00、06、12、18 UTC),模擬48 h的后向軌跡,依據Angle Distance算法(Sirois and Bottenheim,1995)和總空間方差(total spatial variance,TSV)(Draxler et al,2022)的突變點進行聚類后向軌跡計算和聚類統計,以此判斷氣流軌跡的主要傳輸方向和途經區域。
2.2.3 CWT分析方法
在得到污染物傳輸路徑的基礎上,利用濃度權重軌跡分析法(concentration weighted trajectory,CWT)計算軌跡經過網格的污染物對受體點的相對濃度貢獻大小,CWT計算公式如下:
(1)
式中:Cij為網格(i,j)的平均權重濃度,M表示軌跡總條數,i和j分別代表經度和緯度,Cl為軌跡l經過網格(i,j)時的污染物濃度,tijl是軌跡l經過網格(i,j)的停留時間,Cij高值網格區域是對受體點細顆粒物PM2.5污染有貢獻的主要外來源區。
為減小計算誤差,引入權重因子Wij來降低偏遠網格帶來的影響,進而計算得到WCWTij。權重因子Wij的賦值主要取決于軌跡經過的某一網格端點數nij與該網格平均端點數nave,Wij和WCWTij計算公式如下:
(2)
WCWTij=CijWij
(3)
此外,采用皮爾遜相關系數對火點數與PM2.5質量濃度及AOD相關性進行分析。
3.1.1 PM2.5時空變化特征
通過對2001—2020年滇西南地區各像元PM2.5年均質量濃度空間分布和變化百分率(圖2a,2c)進行分析。由圖可見,滇西南地區年均PM2.5質量濃度整體表現為北低南高,東弱西強的分布特征。年均PM2.5質量濃度值≤35 μg·m-3的像元占滇西南地區國土面積的61.6%,35 μg·m-3<年均PM2.5質量濃度值≤40 μg·m-3的像元占36%,而>40 μg·m-3的像元僅占2.4%,主要集中在南部的西雙版納州。過去20年,研究區年均PM2.5質量濃度值變化百分率主要表現為減弱趨勢,減少程度以-30%~-20%居多,占研究區的59.4%,28.6%的區域年均PM2.5質量濃度值變化百分率小于-30%。
Wei et al(2020;2021)發布的CHAP PM2.5日濃度數據集最早為2013年,受數據限制,本文僅對研究區2013—2020年四季PM2.5質量濃度時空變化特征進行分析。由圖2b可見,春季PM2.5濃度值≥45 μg·m-3的區域達25.9%,≤35 μg·m-3的區域僅為11.7%。各像元PM2.5質量濃度變化百分率表現出一定的差異性,87.1%的國土面積為減弱區域,集中在研究區中部及以北;南部的普洱和西雙版納中部及以西表現為增長趨勢,增幅集中在0~15%(圖2d)。夏、秋、冬季PM2.5質量濃度值基本在35 μg·m-3以下,PM2.5質量濃度空間分布差異較小,三個季節變化百分率<-30%的區域面積超過97%(圖略)。整體來看,滇西南地區春、夏、秋、冬和年均PM2.5質量濃度分別為41、21、23、31和31 μg·m-3。

圖2 (a,c)2001—2020年年均和(b,d)2013—2020年春季滇西南地區(a,b)PM2.5質量濃度(單位:μg·m-3),(c,d)變化百分率(單位:%)空間分布Fig.2 (a, b) PM2.5 concentrations (unit: μg·m-3), and (c, d) percentage change (unit: %) in southwest Yunnan for (a, c) the annual averages of 2001-2020 and (b, d) that in spring from 2013 to 2020
3.1.2 PM2.5質量濃度年內分布特征
圖3為2013—2020年滇西南地區CHAP PM2.5質量濃度和近地面10個國控監測站點PM2.5平均質量濃度(受觀測時段限制,時段為2015—2020年)年內變化分布,由圖3可得,監測站點PM2.5質量濃度和CHAP PM2.5質量濃度年內變化趨勢表現一致,整體上看,PM2.5質量濃度干季(11月至次年5月)波動大,雨季(6—10月)波動小;全年滇西南地區PM2.5質量濃度7月最低,站點PM2.5(CHAP PM2.5)質量濃度為12 μg·m-3(21 μg·m-3),之后呈緩慢增長趨勢,進入12月后PM2.5質量濃度急劇增長并在3月達到頂峰值,為48 μg·m-3(47 μg·m-3),4月后又急劇減少。

圖3 滇西南地區站點PM2.5和CHAP PM2.5質量濃度逐日演變Fig.3 Daily evolutions of mass concentration of the PM2.5 at stations and CHAP PM2.5in southwest Yunnan
由上可見,干季11月至次年1月滇西南地區空氣質量觀測站和CHAP模擬觀測得到的PM2.5質量濃度平均值分別為26 μg·m-3、27 μg·m-3,2—4月則分別為43 μg·m-3、42 μg·m-3,兩個不同時段PM2.5質量濃度均值分別相差高達17 μg·m-3和15 μg·m-3。為探明研究區2—4月PM2.5質量濃度突增原因,圍繞東南亞大部地區火點時空分布特征、中低層大氣環流形勢、污染物擴散后向軌跡、動力結構配置、境外關鍵區火點數與PM2.5質量濃度和AOD相關性等方面進行深入分析。
3.2.1 東南亞大部地區火點變化分析
為探明周邊生物質燃燒情況,對2013—2020年東南亞大部地區年均累計火點空間分布(圖4a)進行分析,發現在100 km2格點上,滇西南地區年均累計火點數基本少于25個·a-1,而西部和南部毗鄰的緬甸東部和老撾北部均為火點數大值區,部分區域100 km2格點上年均累計火點數超過250個·a-1,小部分超過350個·a-1,少數超過1000個·a-1。為濾掉波動,更好反映出日火點變化趨勢,對近8年年均逐日火點數進行10 d滑動平均(圖4b),發現年內火點數從11月開始緩慢上升,進入1月后上升激烈,3月下旬初達到頂峰,火點數接近13 000個·d-1,4月上旬火點數呈現小幅波動,日高火點持續到4月中旬,5月后急劇下降,6—9月為日火點數低值區,基本少于100個·d-1。關鍵區滑動火點數年內分布變化與東南亞大部地區整體一致。2—4月東南亞大部地區火點數在全年中的占比達85.6%,關鍵區火點數集中程度更高,達90.8%。

圖4 2013—2020年東南亞大部地區(a)年均累計火點[單位:個·a-1·(100 km)-2]空間分布及(b)年均10 d滑動火點數變化(橢圓:工業相對發達區域)Fig.4 (a) Spatial distribution of annual average cumulative fire spots [unit: number·a-1·(100 km)-2] and (b) annually-averaged 10 d sliding fire points change in most parts of Southeast Asia from 2013 to 2020(ellipse: area of relatively developed industry)
通過分析2013—2020年東南亞大部地區逐年累計火點分布(圖略),發現逐年累計火點空間分布與多年平均累計火點數分布極為相似,緬甸北部及中部橢圓區(圖4a)屬緬甸的火點低發區,結合全球碳排放網格數據(Global Carbon Grid v1.0,http:∥gidmodel.org.cn/)和Gong et al(2020)制作發布的全球土地利用分類圖(10 m×10 m,圖略),我們發現橢圓區為整個緬甸碳排放大值區和建筑群區,說明該區域可能為緬甸工業相對發達區域,而火點數大值區多為耕地,同時火點集中在2—4月,火點應為春耕燒荒引發。
3.2.2 干季不同時段后向軌跡聚類分析對比
對比近8年干季11月至次年1月(圖5a)和2—4月(圖5b)研究區及周邊中低層平均大氣環流,2個時段上東南亞大部地區中低空700 hPa環流形勢較為相似,均受偏西氣流控制,緬甸中部以北區域為研究區的上風方,2—4月緬甸至滇西南一帶風速較11月至次年1月偏大(約為2 m·s-1)。
同時,通過TSV方法做后向軌跡分析。由圖5c 和5d可見,11月至次年1月臨滄和西雙版納兩個受體點后向軌跡分別可聚類為3類和4類;2—4月則均可聚類為4類。各傳輸路徑和方向表示氣流到達受體點前經過的區域,傳輸距離可判斷氣流傳輸速度,傳輸距離越短,氣流中所攜帶污染物越易發生沉降??梢?,干季2個不同時段聚類軌跡出現概率和輸送距離存在一定差異,但污染物主要傳輸方位和途經區域較相似:11月至次年1月,臨滄受體點聚類軌跡主要來自于西南和偏西兩個方位,二者總占比約為92%,途經緬甸;西雙版納受體點聚類軌跡西南向和偏南向分別約占總比的63%、37%,途經緬甸和老撾西北部。2—4月,臨滄受體點聚類軌跡主要來自于偏西向,污染軌跡聚類占比約達96%,途經緬甸;西雙版納點4條聚類軌跡均為途經緬甸的西南向。2—4月由于風速較11月至次年1月大,氣流到達2個受體點的傳輸距離更遠,但占比較大的聚類軌跡傳輸距離仍較短,且途經緬甸火點高發區,大量生物質燃燒產生的污染物被氣流攜帶抵達受體點,易在滇西南地區發生沉降而增大PM2.5質量濃度。對比2個受體點,西雙版納點聚類軌跡傳輸距離較臨滄點短,途經火點更為密集,更易造成PM2.5質量濃度升高。

圖5 2013—2020年東南亞大部地區(a,c)11月至次年1月和(b,d)2—4月的(a,b)700 hPa平均環流形勢及(c,d)臨滄(藍色)和西雙版納(紅色)受體點污染物后向軌跡聚類(圖5c,5d中百分數表示聚類軌跡占比)Fig.5 (a, b) Average 700 hPa stream field in most part of Southwest Asia and (c, d) urban pollutant backward trajectory clustering in Lincang (blue) and Xishuangbanna (red) in (a, c) November-January, (b, d) February-April from 2013 to 2020(In Figs.5c and 5d, percentage represents the propotion of clusting trajectories)
綜上所述,雨季境外生物質燃燒活動弱,對研究區PM2.5質量濃度的影響可忽略不計,加之降雨集中,所起沖刷作用強,使得6—10月研究區PM2.5質量濃度小、變化平穩。干季,在中低層環流形勢較相似前提下,火點時空分布及污染物傳輸路徑表明2—4月上風方春耕燒荒生物質產生的污染物在偏西氣流引導下到達滇西南地區。
3.2.3 污染物擴散動力條件分析
為探明研究區上空動力結構配置,分析了近8年2—4月滇西南地區緯度(21°~26°N)和散度平均的經度-高度分布(圖6)。由圖可見,火點高發的緬甸西部海拔較滇西南地區低,接壤區海拔由西向東逐步升高,95.6°~97°E 范圍近地面層散度值為-8×10-6~-1.4×10-5s-1,而850~750 hPa散度值為6×10-6~1.0×10-5s-1,形成地面輻合、中低層輻散的動力結構搭配(紅色實線區)。同時,較大范圍生物質燃燒有助于地面熱低壓的形成,使得所產生的污染物易被抬升到一定高度,并在偏西氣流引導和地形抬升作用下輸送到研究區上空。

圖6 2013—2020年2—4月研究區平均緯度(21°~26°N)和散度的經度-高度分布(填色:散度,紅色實線區:緬甸中部中低空至地面散度分布,藍色虛線區:滇西南地區中低層散度分布,網格區域:平均海拔高度)Fig.6 Longitude-height distribution of average latitude (21°-26°N) and divergence in the study area in February-April from 2013 to 2020(colored: diveragence, red box: divergence distribution of low-altitude to ground in central Myanmar, blue dashed box: divergence distribution of low-middle in southwest Yunnan Province in China, grid area: average altitude)
研究區上空中低層800~600 hPa(藍色虛線區)散度值達到8.0×10-6~1.6×10-5s-1,99.5°E附近散度值大于2.0×10-5s-1,輸送到此高度上的污染物在較強輻散作用下易隨氣流下沉抵達地面,進而導致2—4月研究區PM2.5質量濃度升高。由此可見,2—4月上風方穩定的污染源,利于污染物下沉的中低層大氣動力配置,從動力學角度解釋了上文得到的滇西南地區春季PM2.5質量濃度高而波動較其余季節小的原因。
3.2.4 2—4月PM2.5質量濃度極端月份對比分析


圖7 (a)2015—2020年2—4月PM2.5月質量濃度與關鍵區日均火點變化,2015年和2019年的2月(b)逐日08時850 hPa與地面溫度、(c)大氣邊界層高度、(d)降水量和(e)平均風速的差值(圖7a中2個綠色虛線框突出表示2015年和2019年的2月數據)Fig.7 (a) Average PM2.5 mass concentration and the change of daily average fire point in key areas in February-April from 2015 to 2020, (b) temperature difference between 850 hPa and the ground at 08:00 BT day by day, (c) planetary boundary layer height difference, (d) precipitation difference and (e) average wind speed difference in February of 2015 and 2019(In Fig.7a two green dashed boxes correspond to the data in February of 2015 and 2019)
此外,利用CWT計算2015年和2019年的2月滇西南地區PM2.5潛在源區權重質量濃度數值,以反映潛在污染源區的污染程度。由CWT分析結果可見(圖8),2個時段WCWT所模擬的潛在源區中,2015年2月緬甸東部、臨滄境內西南部這些污染源區對臨滄市PM2.5污染貢獻值較大,為30~50 μg·m-3,而緬甸東部區域對西雙版納PM2.5污染貢獻值超過50 μg·m-3,局部超過了100 μg·m-3。2019年2月,緬甸東部對臨滄和西雙版納PM2.5污染貢獻值較2015年明顯減小,為20~40 μg·m-3。

圖8 (a)2015年2月和(b)2019年2月滇西南地區臨滄和西雙版納受體點PM2.5質量濃度CWT分析Fig.8 Concentration weighted trajectory (CWT) of PM2.5 at Lincang and Xishuangbanna sites in southwest Yunnan in February of (a) 2015 and (b) 2019
由上可見,相對于2015年2月,2019年2月上風方至研究區存在較大范圍更有利于污染物擴散的氣象條件,同時更多的降水清洗,使污染物在傳輸途中得以削弱,從而減少了境外大氣污染物輸送對滇西南地區PM2.5污染的貢獻。同時,2015年2月近地面層200 m高度存在更長時間的逆溫層,使得大氣層結比較穩定,PM2.5質量濃度易維持高值(何慧根等,2021)。
3.2.5 火點數與滇西南地區PM2.5質量濃度及其AOD的相關性分析
圖9給出了2013—2020年2—4月滇西南地區及不同部位日均PM2.5質量濃度變化與境外關鍵區日火點數相關系數分析結果。由圖可得,滇西南地區及不同部位2—4月日PM2.5質量濃度變化與境外關鍵區火點數變化表現為顯著的正相關,但相關程度隨年份不同存在一定差異,這可能是因為滇西南上風方生物質燃燒所產生的污染物對滇西南地區的影響機理較為復雜。PM2.5質量濃度的積累、生消除受火點數變化影響外,污染物在傳輸過程中還受到大氣邊界層變化和天氣環流形勢及其他較多因素的影響,且其中任何一個量的變化將引起其他量的響應,導致途中產生氣粒轉化等更為復雜的大氣化學反應(婁夢筠,2019)。同一年中,除2016年關鍵區日火點數與滯后1 d的PM2.5質量濃度相關性最為密切外,其余年份關鍵區火點數與滯后2 d的日PM2.5質量濃度相關性最強,相關系數大多高于 0.5。就研究區不同部位PM2.5質量濃度與火點數的相關程度來看,滇西南地區南部與火點相關性最強,其次為中部,滇西南地區北部與火點的相關性表現稍弱,但北部與火點的相關系數也大都具有統計學意義(P<0.01)。

圖9 2013—2020年2—4月關鍵區日火點數和(a)滇西南地區及其(b)北部、(c)中部和(d)南部PM2.5質量濃度的相關性(*表示相關系數未通過0.01顯著性水平檢驗)Fig.9 Correlation between number of solar fire points in key districts and PM2.5 mass concentration in (a) southwest Yunnan, (b) northern, (c) central and (d) southern of southwest Yunnna in February-April from 2013 to 2020 (* indicates that the correlation coefficient does not pass the 0.01 significance level test)
分析2013—2020年滇西南地區AOD、2—4月AOD和關鍵區逐月火點數與研究區逐月AOD值相關系數空間分布(圖10),發現滇西南地區年均AOD值在大部地區小于0.055,大于0.06的區域范圍較小,位于西雙版納州中部以南地區。2—4月AOD值較年均值雖明顯升高,但也大都小于0.09,AOD值>0.1的高值區主要分布在西雙版納州普洱市西部和南部。境外關鍵區月累計火點數與月AOD時間序列所有格點值呈顯著正相關分布(P<0.01),相關系數也表現為由北向南增大,強相關(相關系數>0.7)區域占研究區的86.6%。

圖10 2013—2020年滇西南地區(a)年均AOD,(b)2—4月AOD及(c)關鍵區月累計火點數與月AOD相關系數空間分布Fig.10 Spatial distribution of (a) annual average AOD, (b) annual average AOD in February-April and (c) monthly cumulative number of fire points in key areas and monthly AOD correlation coefficient in southwest Yunnan from 2013 to 2020
(1)滇西南地區PM2.5濃度與AOD空間分布呈北低南高,東弱西強。近20年年PM2.5濃度值波動較小,主要表現為減弱趨勢,減少程度以-30%~-20% 居多。研究區大部分區域春季PM2.5濃度值較其余季節波動較小,PM2.5濃度和變化百分率空間差異最為明顯,但其余季節PM2.5濃度減弱程度較春季大。
(2)年內研究區PM2.5濃度表現為7月最低、3月最高分布形式;干季中2—4月滇西南地區周邊境外火點集中高發,途經緬甸高火點區的偏西向(西南向)污染物短距離輸送,在中低層輻散的動力結構配置下造成下沉,致PM2.5濃度季節性升高。
(3)較大范圍利于污染物擴散的風速、大氣邊界層高度和更多的降水清洗,可在傳輸途中有效削減污染強度,減少境外大氣污染物輸送對滇西南地區PM2.5污染貢獻。
(4)2—4月滇西南地區及不同部位日PM2.5濃度變化與境外火點數變化表現為顯著的正相關性,且前者變化滯后于后者約2 d,二者相關程度表現為由南向北減弱的趨勢。