基于改進(jìn)RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的土壤背景估計(jì)算法

江 晟,葉 新,劉妍秀,李開(kāi)太,趙 鵬,李 野

(長(zhǎng)春理工大學(xué) 物理學(xué)院,長(zhǎng)春 130022)

隨著光譜科學(xué)研究的發(fā)展和光譜分析技術(shù)應(yīng)用領(lǐng)域的不斷擴(kuò)大,基于光譜信息的樣品成分分析技術(shù)的實(shí)際需求越來(lái)越大,物質(zhì)元素及含量檢測(cè)技術(shù)的快捷性和準(zhǔn)確性成為兩個(gè)關(guān)鍵因素[1].X射線(xiàn)熒光光譜由于具有快速、無(wú)損、精確等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于土壤元素探測(cè)領(lǐng)域[2].但土壤中元素眾多,基底效應(yīng)和背景對(duì)元素的檢出精度存在極大影響,針對(duì)能量色散型X射線(xiàn)熒光(EDXRF)能譜背景估算的研究目前已取得了很多成果[3].劉中平等[4]利用蒙特卡洛(Monte Carlo,MC)模擬構(gòu)建本底實(shí)測(cè)譜線(xiàn),并借此對(duì)多種傳統(tǒng)連續(xù)本底估算方法進(jìn)行了對(duì)比分析,結(jié)果表明,自適應(yīng)迭代重加權(quán)懲罰最小二乘(airPLS)算法的本底估算效果較好,但這種本底估算方法受背景實(shí)際值的設(shè)定影響,存在精確度不穩(wěn)定的問(wèn)題; 陳偉等[5]利用多次高斯平滑對(duì)X射線(xiàn)熒光能譜進(jìn)行處理,并基于此模擬出本底背景,這種方法改善了濾波效果不佳對(duì)后續(xù)數(shù)據(jù)分析帶來(lái)的不利影響,但僅適用于高背景下的單能峰核素信息提取場(chǎng)合,該方法存在適用性較差的問(wèn)題.針對(duì)上述問(wèn)題,本文提出一種基于改進(jìn)徑向基函數(shù)(RBF)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的土壤背景估計(jì)算法,解決了背景估計(jì)方法參數(shù)確定后適應(yīng)性差的問(wèn)題,減少了由于增加實(shí)驗(yàn)環(huán)節(jié)帶來(lái)的誤差影響,提高了背景估計(jì)算法的有效性和準(zhǔn)確性,能夠快速簡(jiǎn)便地進(jìn)行背景估計(jì).

1 常用背景估計(jì)方法

1.1 連續(xù)剝峰法

剝峰法是基于譜中變化迅速的特征通過(guò)比較與其附近道址信息的一種方法,其顯著優(yōu)點(diǎn)是不使用精確的數(shù)學(xué)模型,避免了采用不同數(shù)學(xué)模型而導(dǎo)致的誤差[6].其核心是通過(guò)比較與其相鄰兩個(gè)道址的平均值大小進(jìn)行處理,具體方法: 通過(guò)比較各道址與其相鄰兩個(gè)道址的平均值大小,如果該道址的計(jì)數(shù)值大于其相鄰兩個(gè)道址的平均值,則將該道址內(nèi)容替換為平均值,在所有道址上依次運(yùn)算一遍,峰位處的幅度降低,其他位置保持不變,經(jīng)過(guò)多次循環(huán)后,剝離收斂留下光滑的譜數(shù)據(jù),該光滑譜數(shù)據(jù)可視為原始譜信號(hào)的背景估計(jì)值.利用剝峰法估計(jì)背景,循環(huán)次數(shù)對(duì)估計(jì)背景的有效性和精確性影響極大,不同譜線(xiàn)循環(huán)的次數(shù)取決于峰寬,選擇合適的循環(huán)次數(shù)有利于提高估計(jì)背景的有效性和精確性.

1.2 小波分析法

小波分析是一種局部分析工具,這種局部特性使小波分析適合于信號(hào)的時(shí)間-頻率分析,而X射線(xiàn)光譜可視為是自變量為頻率和時(shí)間的函數(shù),使得對(duì)EDXRF光譜進(jìn)行多分辨分析成為可能.

圖1 3層多分辨率分析樹(shù)結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of three-layer multi-resolution analysis tree

圖1為三層多分辨率分析樹(shù)的結(jié)構(gòu).由圖1可見(jiàn),小波變換的多分辨率分析只對(duì)低頻部分進(jìn)行進(jìn)一步的分解,而高頻部分則不予考慮,則有S=A3+D3+D2+D1,其中A表示低頻近似部分,D表示高頻細(xì)節(jié)部分.

在EDXRF譜線(xiàn)中背景對(duì)應(yīng)頻率較低的部分,而真實(shí)的譜線(xiàn)頻率較高,因此小波變換將分析信號(hào)分解為不同頻率范圍內(nèi)信號(hào)分量的特性,與X熒光譜線(xiàn)不同成分的頻率特征相適應(yīng),為小波變換用于X熒光譜線(xiàn)的背景扣除提供了理論基礎(chǔ).對(duì)X射線(xiàn)熒光譜線(xiàn)進(jìn)行多分辨率分析,實(shí)際上就是對(duì)譜峰不斷剝離的過(guò)程,當(dāng)分解到一定尺度水平上時(shí),剩余的即為一些頻率較低的信號(hào)分量,可認(rèn)為是X熒光譜線(xiàn)的背景.因此,用小波變換的方法剝?nèi)ジ哳l信號(hào)分量扣除X射線(xiàn)熒光譜線(xiàn)的背景可行[7].

但在實(shí)際扣除EDXRF譜線(xiàn)背景的應(yīng)用中,還會(huì)面臨以下問(wèn)題: 小波基的選取要保證經(jīng)過(guò)小波變換處理后獲得的X射線(xiàn)能譜曲線(xiàn)不失真,且不允許發(fā)生峰值位移和峰的形狀改變; 考慮緊支撐與支撐寬度,要盡可能使變換后得到的數(shù)據(jù)更簡(jiǎn)便; 同時(shí)在小波變換扣除背景的過(guò)程中,要多次抽取不同尺度的近似部分或細(xì)節(jié)部分用來(lái)逼近背景,因此,分解尺度和抽取哪一個(gè)尺度的近似部分或細(xì)節(jié)部分是關(guān)鍵.

2 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

圖2 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型算法結(jié)構(gòu)Fig.2 Sructure of RBF neural network model algorithm

誤差反饋(BP)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是一種按誤差逆向傳播算法訓(xùn)練的多層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),具有信息前向傳遞、誤差反向傳遞的特點(diǎn),是目前最常用的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)之一[8].將BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用于EDXRF技術(shù)中的優(yōu)勢(shì)在于可有效避免實(shí)驗(yàn)校正法需制備大量標(biāo)樣和數(shù)學(xué)校正法計(jì)算復(fù)雜且依賴(lài)待測(cè)樣品與標(biāo)樣種類(lèi)的相似性等問(wèn)題,優(yōu)化的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型應(yīng)用于EDXRF銅、鋅元素含量預(yù)測(cè)的研究中具有良好的有效性和適應(yīng)性[9].RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是在BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)的,RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)神經(jīng)元和訓(xùn)練方式給出了限定,采用3層前向網(wǎng)絡(luò),由于輸入層空間到輸出層空間是一個(gè)非線(xiàn)性映射,而隱含層空間到輸出層空間是一個(gè)線(xiàn)性映射,因此使得系統(tǒng)自我學(xué)習(xí)速度大幅度提高,并能有效防止出現(xiàn)局部極小值問(wèn)題[10].RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可對(duì)任意非線(xiàn)性函數(shù)進(jìn)行逼近,具有非線(xiàn)性映射能力強(qiáng)、運(yùn)算速度快等優(yōu)點(diǎn),目前已廣泛應(yīng)用于多個(gè)領(lǐng)域.RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型由輸入層、徑向基函數(shù)層及線(xiàn)性輸出層組成,其算法結(jié)構(gòu)如圖2所示.

由RBF構(gòu)成的隱含層空間,可將輸入矢量直接映射到隱含層空間,不需要通過(guò)權(quán)連接,因此輸入層與隱含層之間的連接權(quán)值均為1.隱含層實(shí)現(xiàn)對(duì)輸入向量的非線(xiàn)性投影,而輸出層則負(fù)責(zé)最后的線(xiàn)性加權(quán)求和[11].隱含層中神經(jīng)元的變換函數(shù)采用徑向基函數(shù),徑向基函數(shù)是一個(gè)取值僅依賴(lài)于距定點(diǎn)距離的實(shí)值函數(shù),常用的徑向基函數(shù)是高斯核函數(shù),表達(dá)式為

(1)

其中φ(xi-cj)為徑向基函數(shù),‖xi-cj‖為樣本xi到中心點(diǎn)cj的歐氏距離,cj為第j個(gè)神經(jīng)元的核函數(shù)中心點(diǎn),σj為高斯核的寬度參數(shù),用于控制函數(shù)的徑向作用范圍.

RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出為

(2)

其中yi表示神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出,xi表示第i個(gè)輸入樣本,cj表示第j個(gè)中心點(diǎn),σj表示函數(shù)第j個(gè)中心點(diǎn)的寬度參數(shù),m表示隱含層的節(jié)點(diǎn)數(shù),n表示輸出的樣本數(shù)或分類(lèi)數(shù),wj表示第j個(gè)神經(jīng)元的權(quán)重,將RBF層神經(jīng)元與輸出層的連接權(quán)陣定為w,表示為

w=(w1,w2,…,wj,…,wm)T.

(3)

利用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行擬合估計(jì)的核心是對(duì)參數(shù)的訓(xùn)練,即對(duì)核函數(shù)中心點(diǎn)cj、高斯核的寬度參數(shù)σj和RBF層神經(jīng)元與輸出層的連接權(quán)陣w進(jìn)行訓(xùn)練.

3 算法優(yōu)化

RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行背景擬合的精度及穩(wěn)定性由相關(guān)參數(shù)因子決定,確定相關(guān)參數(shù)因子的方法是建立損失函數(shù),并利用梯度下降法和粒子數(shù)尋優(yōu)法等算法進(jìn)行訓(xùn)練尋優(yōu).用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行土壤背景估計(jì)時(shí),為最小化誤差函數(shù),傳統(tǒng)損失函數(shù)的構(gòu)建是基于均方誤差的計(jì)算方法,對(duì)土壤的真實(shí)背景信號(hào)進(jìn)行擬合逼近,其損失函數(shù)為

(4)

其中y為RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出,g(x)為擬合的真實(shí)值函數(shù),即土壤EDXRF檢測(cè)的真實(shí)背景.

土壤真實(shí)背景數(shù)據(jù)的獲取一般可采用空白實(shí)驗(yàn)法,即將SiO2粉末作為樣品模擬真實(shí)土壤,進(jìn)行EDXRF探測(cè),先將多次測(cè)量的能譜結(jié)果取平均值,再將該平均值作為真實(shí)背景的估計(jì)值,但由于SiO2粉末無(wú)法完全模擬出土壤基體效應(yīng)及土壤中各元素特征峰間的干擾,因此用空白實(shí)驗(yàn)法得到的背景估計(jì)值和真實(shí)背景的差別較大,導(dǎo)致利用傳統(tǒng)損失函數(shù)模型所估計(jì)的背景可靠性較低,對(duì)土壤元素進(jìn)行定量分析的誤差較大.

研究表明,各元素的各系特征峰的熒光強(qiáng)度分布是確定的[12],通常情況下,在特征譜中,Kα1系、Kα2系、Kβ系的熒光強(qiáng)度分布關(guān)系如下:

IKα1∶IKα2∶IKβ=100∶50∶13.8,

(5)

其中IKα1,IKα2,IKβ分別表示在特征譜中Kα1系、Kα2系、Kβ系的熒光強(qiáng)度.

理論上元素發(fā)出的特征X射線(xiàn)譜是一能量值確定的線(xiàn)狀譜,由于能級(jí)本身存在一定寬度和探測(cè)器分辨率有限等因素的影響,使得元素的特征譜成為具有一定寬度的類(lèi)高斯分布的譜峰,且對(duì)于絕大部分元素,Kα1和Kα2的特征峰的譜線(xiàn)位置特別接近,從而導(dǎo)致Kα1和Kα2的特征峰重疊為一個(gè)類(lèi)高斯分布的譜峰,對(duì)應(yīng)的熒光強(qiáng)度進(jìn)行疊加,所以各元素的Kα和Kβ系熒光強(qiáng)度分布滿(mǎn)足如下關(guān)系:

IKα∶IKβ=150∶13.8≈10.87,

(6)

其中IKα,IKβ分別表示在特征譜中Kα,Kβ系的熒光強(qiáng)度.

在計(jì)算某個(gè)元素的熒光強(qiáng)度時(shí),通常對(duì)元素特征峰進(jìn)行高斯擬合,將擬合后的譜峰面積作為該特征峰的熒光強(qiáng)度[13],或者計(jì)算特征峰所在探測(cè)器道址及半峰寬內(nèi)道址的計(jì)數(shù)值累加值作為該特征峰的熒光強(qiáng)度,二者的計(jì)算結(jié)果近似,用公式表示為

(7)

其中:I為熒光強(qiáng)度;a,b,c為特征峰高斯擬合的相關(guān)參數(shù);z為相應(yīng)元素z的特征峰峰值所在的道址;d為相應(yīng)元素特征峰的半峰寬.

基于上述思想及式(6)和式(7),原始譜線(xiàn)和背景信號(hào)應(yīng)滿(mǎn)足以下關(guān)系:

(8)

其中f(x)為原始譜線(xiàn),y為背景信號(hào),zα為相應(yīng)元素z的Kα1和Kα2系特征峰重疊峰峰值所在的道址,dα為相應(yīng)元素z的Kα1和Kα2系特征峰重疊峰的半峰寬,zβ為相應(yīng)元素z的Kβ系特征峰重疊峰峰值所在的道址,dβ為相應(yīng)元素z的Kβ系特征峰重疊峰的半峰寬,K=10.87.

基于式(2)和式(8),建立新的損失函數(shù)模型為

(9)

由于土壤中各元素間存在重峰的問(wèn)題,因此選擇合適的元素特征峰位置,可規(guī)避重峰的影響,并將選取的元素作為高斯核函數(shù),基于式(9)的損失函數(shù)模型進(jìn)行訓(xùn)練.

4 實(shí) 驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)選取銠靶作為射線(xiàn)源,電壓為40 kV,電流為100 μA,分別對(duì)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品GSS-4,GSS-5,GSS-17,GSS-20,GSS-23進(jìn)行EDXRF檢測(cè),并分別利用剝峰法、小波變換法和基于RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型背景估計(jì)算法對(duì)譜線(xiàn)進(jìn)行背景擬合及扣除,然后建立Cr,Zn,As等元素的擬合曲線(xiàn),用擬合系數(shù)R2衡量判斷模型估計(jì)背景的能力和效果.

圖3 不同背景估計(jì)及扣除方法對(duì)比Fig.3 Comparison of different background estimation and deduction methods

圖3為針對(duì)GSS-17采用不同背景估計(jì)及扣除方法的對(duì)比結(jié)果,其中: (A)為針對(duì)GSS-17的剝峰法背景估計(jì)及扣除效果; (B)為針對(duì)GSS-17的小波變換法背景估計(jì)及扣除效果; (C)為針對(duì)GSS-17的基于改進(jìn)RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型背景估計(jì)及扣除效果.利用本文算法扣除背景后可進(jìn)行擬合,擬合效果如圖4所示.

圖4 本文方法提取的Cr,Zn,As數(shù)據(jù)分布及擬合效果Fig.4 Distribution and fitting effect of Cr,Zn and As data extracted by proposed method

由圖4可見(jiàn),本文擬合效果較好,能很好地為定量分析提供支持.將本文算法與其他方法進(jìn)行對(duì)比,表1列出了不同背景估計(jì)方法及對(duì)應(yīng)土壤元素的特征峰面積及其擬合效果.

表1 不同背景估計(jì)方法及對(duì)應(yīng)土壤元素的特征峰面積

由表1可見(jiàn): 利用剝峰法對(duì)土壤樣品進(jìn)行背景估計(jì)定量擬合的相關(guān)系數(shù)為Cr: 0.951 4,Zn: 0.976 6,As: 0.990 3; 利用小波變換法對(duì)土壤樣品進(jìn)行背景估計(jì)定量擬合的相關(guān)系數(shù)為Cr: 0.952 0,Zn: 0.986 9,As: 0.990 8; 利用基于RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的土壤背景估計(jì)算法定量擬合的相關(guān)系數(shù)為Cr: 0.994 4,Zn: 0.999 7,As: 0.998 3.結(jié)果表明,基于改進(jìn)RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的土壤背景估計(jì)算法相比于剝峰法和小波變換法,能更好地反應(yīng)土壤元素?zé)晒鈴?qiáng)度與元素含量的關(guān)系,提升了土壤探測(cè)的精度和穩(wěn)定性[14-15].相比于傳統(tǒng)RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),改進(jìn)RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)不需要利用空白實(shí)驗(yàn)測(cè)量背景的估計(jì)值,從而減小了實(shí)驗(yàn)誤差,能快速簡(jiǎn)便地進(jìn)行背景估計(jì).