汞污染修復技術研究進展

畢廷濤 楊子軒 吳曼華 吳咪娜 王舒婷 孫晶

摘要：汞污染作為全球性的污染問題，已廣泛影響到人們的生活。隨著工業化進程的加快，汞污染帶來的不良影響日趨嚴重，這使得人們越發關注對汞污染修復方法的研究。為了更好地掌握當前汞污染修復技術的發展現狀，介紹了環境介質（大氣、水和土壤）中汞的來源及汞對環境造成的危害，從物理修復、化學修復、生物修復、基因工程修復和納米修復5個方向具體闡述了當前各種汞污染修復技術的原理和適用場景，并對各修復技術的優缺點進行分析，同時對汞污染修復技術發展方向提出了展望。

關鍵詞：汞污染；修復技術；物理修復；化學修復；生物修復；基因工程修復；納米修復

中圖分類號：X505文獻標志碼：A開放科學（資源服務）標識碼（OSID）：

文章編號：1001-1277（2023）03-0086-07doi：10.11792/hj20230317

引 言

作為自然界中目前已知唯一以液態存在的金屬元素，汞以其獨特的性質廣泛應用于氯堿生產、精密設備制造及牙科等相關領域，深刻地影響著人們的生活。但是，隨著工業發展和城市化進程的加快，人們一味地加快產品的生產和資源的開發，使得越來越多的汞元素被釋放到了環境中，打破了原本的平衡，對環境造成了污染。例如：21世紀中期發生的對世人影響深重的“八大公害事件”之一的日本“水俁病”^［1］，經研究人員調查發現，其誘因就是人們誤食了含汞廢水污染的水產品，導致體內汞含量超標，進而引發疾病。這次事件之后，世界各國都開始了對汞污染的研究，美國更是將其列為優先控制污染物^［2］。汞現已屬于一種全球性污染物^［3］，其毒性主要取決于汞的化學形式^［4］，無機汞毒性不大，有機汞毒性較大，尤其是甲基汞，其毒性較之于無機汞，至少高一個數量級^［5-6］。中國作為汞相關產品消耗大國，2010年僅報廢燈管中汞已達到42.6 t^［7］；其他產品如溫度計、廢汞觸媒和廢舊電池等含汞固廢以前多是直接進入垃圾填埋場填埋，使得填埋場周圍的土壤受到嚴重污染^［8］。此外，除了土壤，由于礦區的開采和農藥化肥的使用，使得周圍的水和大氣也遭受一定程度的汞污染。因此，開展汞污染修復研究十分必要。

1 汞的危害

汞在生物體內具有一定的富集性，其對于生物的危害是長期性的。于植物而言，積累在高等植物體內的汞會與硫醇類蛋白質結合，通過改變ADP和ATP中的磷酸鹽來影響植物細胞的細胞膜透性和抑制線粒體的活性，從而影響植物的生理生化過程，進而影響植物生長^［9］。此外，汞還會抑制植物的光合作用、養分吸收，惡化植物種子的質量^［10-11］。于微生物而言，汞會對微生物群落結構和多樣性造成破壞，進而影響土壤中的物質循環和能量流動^［12-13］。于人體而言，汞對人體的毒性影響取決于其化學形式及攝入量，含汞達到0.001 mg/L就會產生毒性^［14］。侵入人體的汞主要富集在肝臟，其能突破血腦屏障進入腦組織中，對中樞神經系統造成永久性損傷^［15］。此外，汞還會導致心臟、肝和腎等部位發生病變。

2 汞污染來源

環境介質中汞污染主要來源于2個方面，即自然來源和人為來源。其中，人為來源主要指人類的生產活動和日常生活，生產活動包括工業生產和農業生產，日常生活指的是固體廢棄物的產生。同時，由于各地區社會經濟發展水平的不同，人為來源對環境介質汞污染程度會有差異，往往將人口、土地利用類型及人為汞排放量等作為衡量該地區人為來源汞污染危害的參考指標。自然來源則主要指的是由于自然活動，如火山爆發等引起的局部地區汞含量升高，或者是由于自然環境因素的改變，使得原本以穩定形態存在的汞再釋放。

2.1 大 氣

大氣中汞污染的自然來源主要是火山爆發，高溫引起的森林火災及地表植被的蒸騰作用^［16］；人為來源指的是工廠排放的含汞廢氣，化石燃料及其他物質的燃燒等。據前人研究發現，全球每年向大氣中排放6 000～7 500 t汞，其中50 %～75 %是人為來源^［17］。隨著工業的進步和人們消費水平的提高，這一數字現在遠不止如此。

2023年第3期/第44卷安環與分析安環與分析黃 金

進入到大氣中的汞主要以單質汞、氣態汞和顆粒態汞等形態存在。其中，單質汞能夠在大氣中停留較長的時間，一般為0.5～2 a，且會隨大氣運動，最遠可以遷移到距污染源1 000 km以外的地方，這也是為何汞被列為全球污染物的原因。而氣態汞和顆粒態汞在大氣中的停留時間較短，會很快沉降到污染源附近^［18］。

2.2 水環境

水體中汞污染的自然來源主要是大氣中汞的沉降，且為濕沉降^［19］，但這部分占比較小；水體中汞污染主要為人為來源，主要是含汞廢水的偷排，農藥化肥的大量使用及垃圾的隨意填埋等。有學者研究發現，礦區的生產活動很容易對周邊的水環境造成汞污染^［20］。

水體中汞同樣具有遷移性，在向下游遷移過程中，水體具有一定的自凈功能，可以通過沉降與再懸浮作用，使得一部分汞被沉積物吸附或被沿途植物截流^［21］，從而減弱污染水體中汞對下游生態的破壞。

2.3 土壤環境

土壤環境中汞污染的自然來源主要有大氣沉降和含汞巖石的風化。據研究，進入大氣中的汞經過一段時間，大部分會回降于陸地^［22-23］;全球每年因巖石風化導致近800 t汞進入土壤^［24］。人為來源指的是礦產資源的開采、污水灌溉、含汞固廢的填埋和煤燃燒等。

土壤中汞污染比大氣和水體中汞污染更具隱蔽性和滯后性，這是因為土壤內部對汞的作用更強，使得土壤汞污染在初始階段很難被發現。同時，隨著土壤環境的改變，使原本被固定的汞重新釋放，導致原本汞合格的土壤汞超標。土壤中汞存在形態主要受土壤性質（如土壤pH、Eh和有機質含量等）和土壤微生物2方面的影響^［25］。

3 汞污染主要修復技術

汞是一種廣泛存在于各類環境介質和食物鏈中的重金屬元素，且無法被完全降解^［26］，也不會由于化合物結構被破壞而失去毒性，僅在一定程度上有降低。因此，針對汞污染的修復原則，只能是將汞元素從所在的環境介質中去除、固化及改變其化學存在形態，常用的方法有物理修復、化學修復、生物修復、基因工程修復和納米修復等。

3.1 物理修復

物理修復主要是采用物理方法收集和去除污染環境介質中的汞，常用的方法有客土法、電動修復法和熱脫附修復法。

3.1.1 客土法

客土法只能用來修復汞污染土壤，該方法針對的并不是土壤中的汞，而是被污染的土壤。具體的施工方法為：將汞污染的土壤與清潔土壤混合，在總體汞含量不變的條件下稀釋原污染土壤中的汞，使汞含量滿足相關土壤汞含量限值標準后重新填入。若原污染土壤中汞含量很高，使得混合所需清潔土壤的土量過大，可直接填入清潔土壤，將原污染土壤運走進行集中處理。

由于需要從其他地方運輸清潔土壤，這無疑會加大施工周期。因此，在原方法的基礎上作出了改進，即深耕反轉法。該方法是將上下層土壤互相混合稀釋，將汞含量降低至管理標準以下。使用該方法的前提是只有表層土壤受到汞污染，深層土壤為清潔土壤。李穎斯等^［27］采用深耕反轉法修復汞污染土壤，實現了區域內部的土方平衡，降低了客土大規模運輸對工程的不利影響，提高了工程的可控性。

客土法工程量大，花費成本較高，且治標不治本，不僅原污染土壤中的汞沒有得到解決，而且在運輸污染土壤的過程中還可能造成二次污染。

3.1.2 電動修復法

電動修復法是指先在汞污染環境介質中按照設計方案布置電極，然后通入低壓直流電，在電泳、電滲析或電解作用下^［28-29］，介質中汞向某一電極室移動，汞得到富集，從而達到去除受污染介質中汞的效果，最后將電極室中富集的汞進行收集，集中處理即可。

電動修復法一般用來修復土壤，也可用于修復被汞污染的水環境。但是，由于水體的導電性不好，以及水中電極布置難度較大，且富集的汞難以回收，故一般不用該方法來修復汞污染水體。在用電動修復法修復汞污染土壤時，由于溶解于土壤水分中的汞含量較少，使得電動修復的單獨修復效率較低，在實際應用時，往往需要添加一些促進汞溶解的試劑。FALCIGLIA等^［29］以MGDA（甲基甘氨酸二乙酸）為陽極溶液修復某重汞污染沉積物時，可獲得70.93 %的汞去除率；ROBLES等^［30］以EDTA（乙二胺四乙酸）為促進劑電動修復汞污染土壤時，土壤中汞去除率達76.30 %。

電動修復法修復汞污染土壤優點在于費用低，不會對土壤肥力造成影響，但容易受土壤質地和性質的影響^［31］。原位修復一般只適合處理黏土性土壤，其他類型土壤只能采取異位修復，將受污染土壤轉移到專門的修復工廠進行修復，之后再運回原地填埋，這使得成本急劇增加，并增加了二次污染的風險。

3.1.3 熱脫附修復法

汞的熔點較低，容易揮發。熱脫附修復法的原理為采用一定的設備或方法加熱汞污染環境介質，使介質中的汞受熱逸出，然后再采用工程化的方法對逸出的汞進行收集和處理。研究發現，溫度在200 ℃左右時，土壤中單質汞和甲基汞基本都能脫附；當溫度繼續升高時，土壤中其他化學形態的汞也將逸出^［32］。當加熱溫度為460 ℃～700 ℃時，溫度越高，汞污染土壤的熱脫附修復效果越好^［33］。

考慮到操作的可行性和經濟性，熱脫附修復法一般只用于土壤修復。研究人員利用熱脫附修復法處理貴州某化工廠附近汞污染土壤時，在350 ℃下處理30 min后，土壤中汞降低了約70 %^［34］。

熱脫附修復法處理土壤的優勢體現在汞去除效率高，且去除效果好，但良好的修復效果依賴于大量的能量輸入，這不僅加大了設備的投資和能源消耗，高溫也會對土壤的理化性質造成破壞，使其不再適用于農業生產^［35］。因此，研究人員一直在尋求低溫熱脫附土壤中汞的方法，發現在土壤中添加氯鹽、檸檬酸、活性炭等物質可明顯降低加熱溫度，減少能量輸入，從而減輕對土壤的損害，并降低成本^［36-37］。

3.2 化學修復

化學修復是通過向環境介質中添加化學試劑，使介質中汞得以去除，或者失去生物活性，從而被固化或以低毒形態存在于介質中，常用的方法有固化/穩定化修復法和淋濾修復法。

3.2.1 固化/穩定化修復法

固化/穩定化修復法中固化指的是借助某種固化劑，將其加入到環境介質中后，這些固化劑會將介質中的汞包裹住，降低汞的遷移，從而減弱其對生物的毒害。常用的固化劑有水泥、低溫化學鍵磷酸鹽陶瓷（CBPC）、瀝青和聚乙烯等^［38］。穩定化和固化的原理類似，不同的是，固化所添加的固化劑幾乎不會直接作用于汞，而穩定化加入的化學藥劑會直接作用于汞，使其轉化為具有穩定結構和高度不溶性質的化學形態^［39］，通過降低汞的有效性來修復環境介質。常用的穩定化修復藥劑主要指能通過改變介質pH或Eh改變汞存在形態或與汞直接作用生成難溶物的化合物，如硫聚合物、含硒化合物、石灰和磷酸鹽等。

固化修復法一般只用于修復土壤，因為水體的流動性較大，其無法有效地將水中的汞包裹住。CHO等^［40］在利用CBPC技術對工業廢物焚燒爐飛灰進行汞固化時，實現了浸出值由處理前的231.3 μg/L降低到25 μg/L。LEE等^［41］采用液體石蠟對含汞物質進行固化，將含汞物質封存在石蠟底部，處理后固化體TCLP滿足EPA規定的填埋標準。穩定化修復法既可用于土壤修復，也可用于水體修復。王祖波等^［42］采用不同硒化修復劑對汞污染稻田進行穩定化修復研究時發現，硒改性蒙脫土能更好地固定硒，使硒與汞形成更多硒汞難溶化合物，從而增強修復效果。WANG等^［43］利用高CaCO₃含量的黏土礦物和磷酸二銨混合修復汞污染土壤，顯著降低了土壤中汞有效態含量。21世紀提出的一種水體穩定化修復技術——可滲透反應墻技術，其是在水體污染區域設立一個活性反應介質反應區，當含汞污水經過該反應區時，活性反應介質會與汞發生反應，將汞降解或沉淀，從而降低水體中汞含量^［44］。

作為常用的一種汞污染修復方法，固化/穩定化修復法有著經濟、效率高和去除效果較好的優點。但是，固化/穩定化修復法對環境介質中汞的修復具有一定的局限性，即在當時的環境條件下是可行的，隨著時間的推移，介質環境發生一定程度的變化時，被固化或穩定化的汞有可能會再次活化。故在使用固化/穩定化修復法后，還需要對被修復的環境介質進行一段時間的跟蹤監測。

3.2.2 淋濾修復法

與固化/穩定化修復法的修復原理相反，淋濾修復法原理是將環境介質中汞溶解在添加的淋洗液中，然后對淋洗液進行集中回收處理。常用的淋洗藥劑有碘化物、EDTA和硫代硫酸鹽化合物等。

淋濾修復法一般用來修復汞污染土壤。RAY等^［45］將H₂O₂、Na₂S₂O₂和Na₂S按一定比例混合，作為淋洗劑修復某汞污染土壤，使土壤中汞質量分數由處理前的2 100 mg/kg降低到270 mg/kg。KLASSON等^［46］將KI和I₂作為混合淋洗劑處理汞污染嚴重的某場地，實現了98 %的汞去除率。

淋濾修復法在一定程度上可以實現對土壤中汞的回收，且修復時間較短。但是，在實際應用時，淋濾液和濾液收集點的選擇，以及后續淋濾液的處理往往成為修復效果好壞的關鍵，一旦決策失誤，很可能給土壤帶來更大的危害。

3.3 生物修復

生物修復指的是在人為干預的情況下，利用環境介質中已有或外來引入的生物物種對介質中的汞進行降解、固化或吸收，以達到去除汞的目的。常見的生物修復有植物修復、微生物修復和動物修復。

3.3.1 植物修復

植物修復指的是借助一些特定的植物對汞污染環境介質進行修復，修復手段主要包括植物提取、植物穩定化、植物揮發和根際過濾等^［47-49］。其中，植物提取是指利用一些對汞具有良好富集能力的耐汞植物將介質中的汞提取到植物體內，經過一段時間后，再對這些植物進行收割，從而降低介質中的汞含量。植物穩定化指通過植物根部對汞的吸收和積累，或在根部區域形成汞沉淀來固定土壤中的汞^［50］。植物揮發是利用植物的蒸騰作用將植物從介質中吸收的汞釋放到大氣中。根際過濾指的是利用植物根系吸收、濃縮和沉淀污水中的重金屬離子。

植物修復主要取決于選取的修復植物種類^［51］，其不僅需要擁有發達的根系系統，而且還需對汞具有一定的耐受力和超富集能力。研究發現，小眼子菜具有相對較高的汞積累量和轉移系數^［52］。侯靜等^［53］在用水培法篩選超富集汞植物時發現，牽牛具有較強的耐汞和富集汞能力。

植物修復既可以用來修復汞污染土壤，也可用于修復汞污染水體。有研究人員通過在潛流人工濕地中種植長苞香蒲來修復汞污染水體，汞去除率達99.6 %左右^［54］。與水體環境不同的是，由于土壤環境中汞較低的生物有效性，使得單獨使用植物修復土壤的效果并不顯著，需要添加一定量的促進劑，通過增強汞的生物有效性來提高植物修復效果。WANG等^［55］在用（NH₄）₂S₂O₃輔助灰綠藜植被修復貴州某汞污染土壤時發現，（NH₄）₂S₂O₃能夠通過顯著增強土壤中汞的可溶性來增強植被修復效果。LIU等^［56］在使用EDTA等螯合劑配合酢漿草修復汞污染土壤時發現，螯合劑的添加能夠顯著增加植物地上部分汞含量。

植物修復作為一種經濟、環保和修復效果較好的汞污染修復方法，近些年受到研究人員的廣泛關注。但是到目前為止，研究人員尚未找到汞的有效超富集植物，并且植物修復周期一般較長，不適用于修復城市用地。

3.3.2 微生物修復

微生物修復指的是利用人工培育或從汞污染環境介質中提取的微生物的生化反應過程，對環境介質中的汞進行降解、吸附和轉化，降低介質中汞含量。

微生物修復多見用于修復汞污染水環境。據報道，將具有一定汞抗性的真菌GX用于修復汞污染嚴重的污水時，其對汞的吸附效率可達到96 %以上^［57］。最常用的含汞廢水微生物修復方法是將含汞廢水通入含有耐汞細菌的生物反應器中，耐汞細菌會將Hg²⁺轉化為汞單質，汞單質揮發后被裝在反應器內的惰性多孔材料吸附^［58］。微生物修復不僅可以用來去除環境介質中的汞，還可用于富集和回收介質中的汞。有研究人員發現，用含汞培養基培養某腸桿菌時，該腸桿菌不僅可以將培養基中的汞去除，還能將去除的汞富集到其細胞質和細胞壁上^［59］。

微生物的繁殖能力強、代謝快，用其修復環境介質中的汞可以取得不錯的效果。該修復方法的難點在于微生物的馴養，因為微生物特定的生存環境要求，使得培育能夠在日常條件下對汞污染有修復能力的耐汞微生物，還需要一定的時間去探索。

3.3.3 動物修復

動物修復指的是利用環境介質中的某些低等動物通過進食、消化、分泌和挖掘洞穴等活動改善介質環境，從而提高介質中汞的活性^［60-61］，使其更好地被植物和微生物所吸收，進而起到修復的效果。

動物修復目前只見用于土壤汞污染修復，且已知符合要求的動物為蚯蚓。蚯蚓通過分泌—COOH、—NH2、—CO等活性基團物質，激活土壤中汞的活性^［62］。劉釗釗等^［63］通過試驗發現，在含汞分別為2 mg/kg、10 mg/kg的污染水平下，蚯蚓活動能顯著提高苧麻地上部分富集汞的能力。

3.4 基因工程修復

由于目前還尚未找到耐汞的汞超富集植物，以及難以馴養合適的微生物，為了進一步改善植物修復和微生物修復的效果，可以運用基因工程技術將目前已有的各種優勢生物的優勢互補，增強修復效果。

基因工程修復是指將基因工程與生物技術相結合，一般作用于植物，即把金屬螯合劑、金屬硫蛋白（MTs）、植物螯合肽（PCs）和重金屬轉運蛋白基因等轉入植物^［64］，增強植物對重金屬的耐受性和富集效率，進而提升其修復效果。MEAGHER等^［65］將汞還原酶（merA）和有機汞裂解酶（merB）轉入擬南芥，該植被耐受有機汞的能力提高了50倍。

基因工程修復技術也可用來開發多金屬抗性菌株，ROJAS等^［66］開發出一種汞抗性超級細菌，其能在Cr、Cu等其他重金屬同時存在的溶液中使汞揮發。

基因工程修復技術是在生物修復基礎上的改進，其能在各種環境介質中起到一定的修復效果，能夠在原有生物基礎上打造更適合修復汞污染的個體，極大地增強修復效果。然而，改造后的生物個體并不一定存在于自然界中，其是否會對已有生物構成威脅，破壞生態系統穩定性還有待進一步考證。

3.5 納米修復

納米顆粒具有高比表面積，能夠對環境介質中的汞產生較強的吸附性^［67］，所以可利用納米技術修復汞污染。GONG等^［68］利用CMC-FeS納米粒子對汞污染土壤進行修復試驗研究，使得樣品滲濾液中汞減少了90 %。

納米修復技術具有易操作、修復效果好的特點，且其與基因工程修復技術一樣能夠適應各種環境介質。但是，納米材料成本一般較高，開發低成本且能夠回收利用的納米材料是該修復技術的關鍵所在。

與常規修復方法如物理修復和化學修復相比，生物修復、基因工程修復和納米修復對環境介質的影響更小，且對各種環境介質的適應性更強，修復效率和修復效果更優，在今后汞污染修復發展中，其較于常規修復方法的優勢將會進一步被擴大。

4 展 望

汞污染威脅人類健康，制約社會經濟發展，應積極探索更多高效、環保汞污染修復技術。總的來看，目前對汞污染環境介質的修復研究，多集中在土壤環境，其他環境介質研究較少。

1）土壤環境中的汞污染常規修復技術探索趨于飽和，目前難點在于如何對已有的修復技術進行改進，以增強其修復效果，減少對環境介質的影響。例如：在采用淋濾修復法時，開發一種對環境友好，能夠在溶解汞的同時增加土壤養分，改善土壤理化性質的淋溶劑；在采用固化/穩定化修復法時，如何使其與生物修復相結合，固化土壤不用進行填埋，而是可以作為生物修復的作用場所，在生物將汞去除后，對這部分土壤進行重新利用。

2）利用已有的修復方法探索在水體環境和大氣環境的運用。例如：在修復含汞廢水時，可以將對汞有修復作用的納米材料作為載體，將能夠修復汞的微生物固定在上面，實現對廢水中汞的雙重修復，效果更好；大氣環境中的汞流動性太大，在實際操作中，很難實現對汞有效吸附，而且還容易造成二次污染，可以嘗試運用基因工程修復技術改造植物，使植物可以吸收大氣中的汞，并將其固定在植物體內。

［參 考 文 獻］

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Research progress of mercury pollution remediation technology

Bi Tingtao1，Yang Zixuan1，Wu Manhua2，Wu Mina1，Wang Shuting1，Sun Jing1

（1.Yunnan Research Academy of Eco-environmental Sciences;

2.Yunnan Wanfeng Construction Engineering Co.，Ltd.）

Abstract：Mercury pollution，as a global pollution problem，has widely affected people's lives.With the acceleration of industrialization progress，the adverse effects of mercury pollution are becoming more serious，which makes people pay more and more attention to the research on the remediation methods of mercury pollution.To better grasp the current development status of mercury pollution remediation technology，based on the introduction of the mercury sources in various environmental media （atmosphere，water，and soil） and the various harm caused by mercury to the environment，from 5 aspects，namely physical remediation，chemical remediation，bioremediation，genetic engineering remediation，and nano-remediation，the technical principles and application scenarios of various mercury pollution remediation technologies are described in detail，the advantages and disadvantages of each remediation technology are evaluated，and the future development direction of mercury pollution remediation technology is prospected.

Keywords：mercury pollution;remediation technology;physical remediation;chemical remediation;bioremediation;genetic engineering remediation;nano-remediation