特殊核材料主動探測技術(shù)研究進(jìn)展

宗 波，唐文偲，李自平，付嘉佳，何佳霖，鮑家斌，李 達(dá)

（國家核安保技術(shù)中心，北京 102401）

鈾、钚等特殊核材料的快速準(zhǔn)確探測，對于防止核恐怖襲擊和保護(hù)國土安全至關(guān)重要。特殊核材料的自發(fā)發(fā)射率通常較低，當(dāng)不法分子采用屏蔽等手段將其藏匿時，被動探測技術(shù)的有效性和可靠性面臨嚴(yán)重挑戰(zhàn)。此時，必須利用主動探測技術(shù)，通過外部輻射源放大特征探測信號，才能實現(xiàn)對特殊核材料的識別及成像。近年來，國內(nèi)外在核共振熒光技術(shù)、光致/中子致裂變探測技術(shù)、宇宙射線μ 子成像技術(shù)等主動探測技術(shù)的研究方面取得了許多新進(jìn)展，同時也面臨一些技術(shù)難點及挑戰(zhàn)。

1 核共振熒光技術(shù)

1.1 基本原理

如圖1 所示，當(dāng)入射γ 射線能量等于原子核激發(fā)態(tài)和基態(tài)間的能級差時，原子核會產(chǎn)生強(qiáng)烈的共振吸收并處于激發(fā)態(tài)，隨后退激至基態(tài)或低能級激發(fā)態(tài)時將發(fā)射特定能量的γ 光子，該過程稱為核共振熒光（NRF）。NRF 與原子核的種類和能級密切相關(guān)，可被視作每個同位素的核“指紋”，因此可通過探測發(fā)射的γ 射線譜來識別元素及同位素。

圖1 核共振熒光技術(shù)的原理示意圖Fig.1 Schematic diagram of nuclear resonance fluorescence technique

1.2 國內(nèi)外研究進(jìn)展

麻省理工學(xué)院將NRF 技術(shù)與物理加密測量技術(shù)相結(jié)合，以高純鍺（HPGe）探測器作為NRF 的γ 射線探測器，發(fā)展了應(yīng)用于核彈頭核查的探測系統(tǒng)，如圖2(a)、圖2(b)所示[1,2]。實驗結(jié)果表明，該系統(tǒng)能夠以高置信度檢出特殊核材料。美國護(hù)照系統(tǒng)公司（Passport Systems Inc.）研制出用于違禁品掃描的SmartScan 系統(tǒng)并部署在波士頓港口，如圖2(c)所示[3]。該系統(tǒng)以9 MeV 連續(xù)X 射線作為激發(fā)源，具有4 個子系統(tǒng)：透射成像子系統(tǒng)用于產(chǎn)生高分辨率的三維圖像，EZ-3D 子系統(tǒng)用于分析散射光子光譜和識別待測物的原子序數(shù)和密度，PNPF（Prompt Neutrons From Photofission，源自光致裂變的瞬發(fā)中子）用于識別可裂變材料，NRF 子系統(tǒng)用于識別特定同位素。火箭軍工程大學(xué)使用Geant 4 程序，開展了NRF 技術(shù)作為軍控核查技術(shù)的探索性研究[4]。南華大學(xué)提出散射式NRF 斷層掃描（SNRF CT）方法，用于快速識別及同時成像多種特殊核材料的同位素。Geant 4 仿真結(jié)果表明，該方法可探測到藏匿在鐵棒（直徑為30 mm）中的235U 和238U[5]。隨后，他們將散射式NRF（SNRF）和透射式NRF（TNRF）相結(jié)合，如圖2(d)所示，重建圖像清晰顯示了235U 在鐵棒中的位置，檢測時間比單獨(dú)使用TNRF 降低一個數(shù)量級，漏檢率為10-3[6]。清華大學(xué)和西北核技術(shù)研究所綜述了基于高亮度γ 源的核共振熒光研究進(jìn)展，通過比較不同激發(fā)光源下得到的NRF實驗結(jié)果，說明了激光康普頓散射源在NRF 研究中的優(yōu)勢[7]。目前，清華大學(xué)正在研制國際上首套能量達(dá)MeV 的基于逆康普頓散射的緊湊型準(zhǔn)單能伽馬源裝置（VIGAS），將為NRF 技術(shù)提供重要技術(shù)支撐[8]。

圖2 基于NRF技術(shù)的主動探測系統(tǒng)Fig.2 Active detection system based on NRF technique

1.3 技術(shù)難點與挑戰(zhàn)

探測器的能量分辨率對NRF 實驗有重要影響。目前常用的HPGe 探測器，雖然能量分辨率較高，但還存在很多問題，包括實驗設(shè)置復(fù)雜，條件要求高，費(fèi)用較高及探測器的信號堆積等。其中，信號堆積是一個主要問題。NRF自身缺點是觀測到的光譜信息豐富，難以調(diào)制和模糊，并且需要高強(qiáng)度光子束和長時間測量。γ 源的小型化、探測系統(tǒng)穩(wěn)定性、容錯性等也是目前存在的技術(shù)挑戰(zhàn)。

2 光致/中子致裂變探測技術(shù)

2.1 基本原理

高能X 射線（～8 MV）和高能中子（>1 MeV）可以穿透金屬和低密度有機(jī)物，在與物質(zhì)發(fā)生相互作用時，可誘導(dǎo)裂變反應(yīng)[9]。通過探測瞬發(fā)中子、緩發(fā)γ 射線和緩發(fā)中子等裂變產(chǎn)物，可實現(xiàn)對特殊核材料的檢測。緩發(fā)射線探測技術(shù)主要基于脈沖中子束或高能光子，主要優(yōu)點是本底較低。瞬發(fā)中子探測主要有PNPF 和差分衰減分析（DDA）等兩種技術(shù)，本文著重介紹DDA 技術(shù)在近年來的研究進(jìn)展。在DDA 技術(shù)中，當(dāng)待測物中存在特殊核材料時，慢化后的中子會引起核裂變，產(chǎn)生新的中子，這些新產(chǎn)生的裂變中子衰減時間與熱中子衰減時間相似。如果不存在特殊核材料，超熱中子和快中子的衰減時間將非常快，通過衰減時間的差異就可以實現(xiàn)對核材料的有效檢測。

2.2 國內(nèi)外研究進(jìn)展

DDA 技術(shù)起初主要用于檢測核燃料循環(huán)中產(chǎn)生的廢料和廢物中的少量裂變物質(zhì)，在過去10 年中，由于其能夠?qū)Υ笮臀矬w有很好的適應(yīng)性而發(fā)展起來，可探測集裝箱和卡車等。中國原子能科學(xué)研究院采用脈沖中子差分衰減分析技術(shù)對核材料進(jìn)行檢測，采用對γ 探測不靈敏的3He 中子探測器進(jìn)行測量，實現(xiàn)了對藏匿特殊核材料等違禁品的高靈敏探測[10]。東北師范大學(xué)基于D-T 中子發(fā)生器設(shè)計了一種用于探測隱藏高濃縮鈾的裝置[11]。美國Rapiscan Laboratories 公司提出超熱中子誘導(dǎo)裂變檢測特殊核材料的方案，如圖3(a)所示，在低濃縮鈾（LEU）樣品中驗證了方案可行性[12]。意大利羅馬大學(xué)和ENEA 研究所使用14 MeV 的D-T 中子管和3He 中子探測器陣列，發(fā)展了用于特殊核材料檢測的基于DDA 技術(shù)的原型裝置，如圖3(b)所示，該裝置重量輕、易于運(yùn)輸、具有實時響應(yīng)，可探測到克級的裂變材料[13]。日本原子能研究機(jī)構(gòu)開發(fā)出緊湊型脈沖中子發(fā)生器的DDA 系統(tǒng)，如圖3(c)所示，其可探測到低至10mg 的239Pu，實驗結(jié)果與模擬結(jié)果吻合較好[14,15]。印度巴巴原子研究中心開發(fā)了基于射頻離子源的便攜式中子發(fā)生器的DDA 系統(tǒng)，如圖3(d)所示，該系統(tǒng)可檢測到150kg（密度為400kg/m3）的金屬基體中含有的0.25g239Pu[16]。美國密西根大學(xué)提出通過低能核反應(yīng)成像探測特殊核材料，該技術(shù)利用MeV 的單能光子和中子同時測量材料的面密度和有效原子序數(shù)，并通過探測緩發(fā)射線來確認(rèn)裂變材料的存在，他們利用該技術(shù)實現(xiàn)了對鈾的識別和成像[17]。

圖3 基于DDA技術(shù)的特殊核材料主動探測系統(tǒng)Fig.3 Active detection system for special nuclear materials based on DDA technique

2.3 技術(shù)難點與挑戰(zhàn)

DDA探測器的響應(yīng)時間由其內(nèi)部熱中子慢化時間決定，需要預(yù)測被檢貨物的最短慢化時間來保證良好的檢測靈敏度。DDA 探測器的衰減時間應(yīng)該低于50s，這個時間與3He管的位置、尺寸、氣體壓力、3He 管的數(shù)量以及探測器包裹材料的厚度有關(guān)。對于給定數(shù)量的3He 管，快速衰減時間意味著低檢測效率，二者之間有所矛盾，在探測器設(shè)計中需要謹(jǐn)慎權(quán)衡和優(yōu)化。

3 宇宙射線μ子成像技術(shù)

3.1 基本原理

宇宙射線μ 子是天然存在的、能量高達(dá)GeV 量級的帶電粒子，與物質(zhì)的相互作用包括能量損失、完全吸收和多次庫侖散射等3 種主要形式。當(dāng)μ 子與物質(zhì)發(fā)生多次庫侖散射后，其運(yùn)動方向?qū)⒂兴淖儾⒈憩F(xiàn)出宏觀的角度偏轉(zhuǎn)[18,19]。圖4(a)為μ 子散射成像原理示意圖，當(dāng)μ 子經(jīng)過相同尺寸的鐵和鈾時，由于鈾的原子序數(shù)更高，μ 子的散射角度因此更大。待測對象上方和下方的位置靈敏探測器分別用于測量μ 子的入射方向和出射方向，由此可確定物體的散射密度并進(jìn)行圖像重建。圖4(b)為基于μ 子成像的貨物掃描儀概念圖，μ 子具有極高的穿透性，非常適合用于檢測深度藏匿的核材料。

圖4 宇宙射線μ子散射成像Fig.4 Cosmic ray muons scattering imaging

3.2 國內(nèi)外研究進(jìn)展

美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室（Los Alamos National Laboratory, LANL）于2003 年提出宇宙射線μ 子成像的概念，并在實驗上實現(xiàn)對鎢質(zhì)圓柱體及鋼支撐梁的成像，如圖5 所示[20]。隨后，國內(nèi)外很多研究機(jī)構(gòu)都相繼開展μ 子成像技術(shù)研究。意大利Legnaro 國家實驗室基于CERNLHC 的CMS 實驗的μ 子漂移室研制了μ 子成像裝置，如圖6(a)所示，兩個探測器所包圍的體積超過11 m3，是全球探測體積最大的μ 子成像裝置之一[21]。美國LANL 發(fā)展了μ子誘導(dǎo)中子發(fā)射技術(shù)，用于檢測特殊核材料，如圖6(b)所示，可對19 kg 級（1000 cm3）的低濃縮鈾（LEU，19.7%235U）進(jìn)行成像[22]。目前，巴哈馬的弗里波特（Freeport）港口已配備了基于漂移管技術(shù)的μ 子成像檢測裝置，意大利的卡塔尼亞（Catania）港口也在部署和建設(shè)相關(guān)設(shè)施。在國內(nèi)，清華大學(xué)研制出基于大尺寸（73.6×73.6 cm2）MRPC 探測器的μ 子斷層掃描原型裝置，如圖6(c)所示，重建圖像表明該裝置工作良好，可分辨高原子序數(shù)與低原子序數(shù)材料[23]。中國原子能科學(xué)研究院針對隱藏核材料無損檢查的需求，成功研制出中國第一臺基于漂移管探測器的大面積μ 子成像裝置，如圖6(d)所示，填補(bǔ)了國內(nèi)空白，達(dá)到了同類裝置的國際先進(jìn)水平。蘭州大學(xué)開發(fā)出基于塑料閃爍體的緊湊型μ 子成像原型樣機(jī)，如圖6(e)所示，并驗證了其在海關(guān)檢查中的可行性[24]。當(dāng)待測目標(biāo)上方的兩層探測器相距40.5 cm 時，單層探測效率約98%，位置分辨率為2.50 mm ，角分辨率為8.73 mrad。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)發(fā)展了基于Micromegas 的μ 子成像平臺，如圖6(f)所示。中國工程物理研究院將人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法引入該平臺，研究結(jié)果表明：該方法能夠以98%的準(zhǔn)確率檢出尺寸為4×4×4 cm3的鋁、銅、鎢材料（代表從低原子序數(shù)到高原子序數(shù)材料），檢測時間在5 min 以內(nèi)[25]。

圖5 LANL對測試對象的μ子成像結(jié)果（左）及蒙特卡羅模擬重建圖像（右）[20]Fig.5 Muons imaging results of LANL on measuring subjects (left)and Monte Carlo simulation reconstruction image (right)[20]

3.3 技術(shù)難點與挑戰(zhàn)

盡管宇宙射線μ 子成像技術(shù)在最近20 年來取得了一些重要研究進(jìn)展，尤其是硬件研制方面，但仍存在成像時間長、信噪比不夠高等難點問題，對高效重建算法提出了很大的技術(shù)挑戰(zhàn)，引入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、機(jī)器學(xué)習(xí)、深度學(xué)習(xí)等人工智能技術(shù)是解決該問題的途徑之一。另外，發(fā)展高單色性、高準(zhǔn)直性、高通量的人工μ 子源能夠從根本上解決目前μ 子成像的一些瓶頸問題，可能開啟同時測量能量損失以及多重散射的μ 子成像新時代。

4 結(jié)語

特殊核材料主動探測技術(shù)，如核共振熒光技術(shù)、光致/中子致裂變探測技術(shù)、宇宙射線μ 子成像技術(shù)等，近年來取得了許多重要研究進(jìn)展，但在快檢測速度、高檢測通量、低誤報率、低成本等方面的諸多難題仍無法很好解決，本質(zhì)上是由于在高質(zhì)量輻射源、高性能探測器、高效重建算法等研究方面存在科學(xué)挑戰(zhàn)。此外，主動探測技術(shù)所帶來的附加輻射劑量必須滿足各國的法律法規(guī)要求，也是實際應(yīng)用中需要重視的關(guān)鍵問題。