動態工況下鋰電池組多物理場仿真與退化分析

夏權，任羿，孫博，楊德真

重大工程裝備

動態工況下鋰電池組多物理場仿真與退化分析

夏權，任羿，孫博，楊德真

（北京航空航天大學，北京 100191）

提高鋰電池組SOH評估的準確性，提出面向實際復雜動態工況的鋰電池組退化仿真分析方法。通過耦合多個電池單體P2D電化學–熱模型和電池組串并聯等效電路–熱–流體模型，建立鋰電池組多物理場耦合仿真模型，分析電池系統實際使用過程中電流、溫度等工況的動態特性，構建鋰電池組廣義動態工作載荷譜。開展模型驗證和典型3并5串鋰電池組多物理場仿真分析，并耦合基于SEI膜生成機理的容量退化模型，分析在動態工況下內部各電池單體的容量及SOH退化情況，并給出該型電池組壽命的薄弱環節。動態工況下，鋰電池退化軌跡呈高度非線性，環境溫度為25～60 ℃時，隨著溫度的升高，電池組退化較快，但電池組內部最大溫差反而減小。提出的方法能夠很好地量化實際復雜動態工況對鋰電池組退化的影響，為其可靠性設計和運行管理提供了技術支撐。

鋰電池組；多物理場；動態工況；耦合仿真；SEI膜生成；容量退化

自鋰離子電池商業化應用以來，由于其具有電壓高、比能量大、靈巧輕便、自放電小等優點[1-2]，已廣泛應用于手機、儲能電源系統等多個領域。鋰電池作為動力系統，鑒于單體電壓和容量的限制，通常需將成百上千個的單體串并聯組成鋰離子電池組（LIBP），才能滿足動力系統功率輸出、續航等所需的功率和能量[3]。如TESLA Model S汽車動力系統，由7 000多節18650鋰電池構成。LIBP是復雜的電化學系統，在工作中受到多種內外因素的耦合作用，使其內部電池的退化狀態存在不一致性[4]。開展LIBP的仿真與退化分析，準確掌握其健康狀態和未來工作能力，有助于及時發現問題，減少不必要的損失，對于提高電池系統的可靠性和安全性意義重大。

從20世紀90年代開始，就有學者開始基于熱模型對鋰離子電池進行仿真分析[5]。近年來，隨著多物理場仿真分析技術的發展，學者們對鋰離子電池及電池組的多物理場及耦合展開了大量的研究[6-10]，逐漸提出并完善了電池模型。如電化學模型（P2D模型）、三維熱模型、等效電路模型等。其中，楊志剛等[11]開展了LIBP的散熱仿真分析和優化設計，通過局部倒角等局部微小結構實現了溫度場的優化。Sun等[12]基于等效電路建立了三維LIBP熱模型，并對LIBP運行過程中的熱物理表征進行了仿真分析。Yang等[13]建立了電化學–熱耦合模型，對并聯電池的電流不平衡和退化進行了分析，結果表明，電流不平衡會直接影響電池組的容量退化。Al-Zareer等[14]構建了電池電化學–熱耦合模型，并基于多個獨立的電池模型，開展了LIBP電化學–熱–流耦合分析。劉瑩等[15]通過建立熱流耦合的LIBP模型，開展了仿真分析，并研究了熱管理策略。Xia等[16-18]提出了基于等效電路–熱–流場耦合的LIBP可靠性設計方法，分析了LIBP多物理場耦合物理表征及內部電池單體容量退化的不一致性，并對壽命與可靠性進行了評估和優化設計。Gao等[19]開展了多物理場耦合條件下的多目標鋰離子充電策略優化，充分平衡了退化程度和充電時間。

從現有文獻中可以看出，鋰電池仿真與退化分析的研究主要通過構建等效電路、電化學、熱、流等仿真模型，圍繞溫度或電流展開耦合分析。從選用的工況來看，則主要以單一的靜態工況為主，如恒定的充放電倍率、恒定的環境溫度。然而，電池在實際運行中將經歷復雜的動力輸出、環境等載荷，電池系統需要持續面對復雜動態的內外運行環境（包括電流、溫度等），單一靜態工況下的分析方法無法準確描述LIBP實際的退化過程。盡管國內外已有學者和研究機構結合運行場景構建了動態工況，如歐洲的ECE-R15工況、美國CSC-C/H、日本的10.15工況、我國的城市客車四工況循環等[20-21]，然而這些基于電流或功率的工況多用于開展電池的測試試驗，尚未有關于動態工況下LIBP多物理場耦合仿真與退化的研究報道。為此，本文構建了LIBP多物理場仿真模型，并提出了一種基于動態工況的LIBP仿真與退化分析方法。

1 鋰電池組多物理場耦合建模

1.1 鋰電池組電化學–熱–流耦合模型

基于多物理場理論方法，構建LIBP跨尺度多物理場耦合仿真模型，包括電池單體尺度的電化學–熱耦合模型和電池組系統尺度的串并聯等效電路–熱–流體耦合模型[17]。

1.1.1 單體電化學–熱耦合模型

鋰電池結構由正負電極、集流體、隔膜及電解質等組成，電池單體模型包含電荷、質量、能量守恒方程。其中，電化學模型采用P2D模型[22]，結構如圖1所示。

圖1 鋰電池P2D電化學模型

其電荷守恒由固相和液相方程為：

邊界條件為：

其中：下標為負極（n）和正極（p）的索引；的值表示中對應的位置；app為電極的電流密度。有效電導率通過Bruggeman有效介質模型進行修正：

質量守恒方程包含電極（固相）和電解液（液相）方程，根據Fick第二定律，電極（固相）中Li+質量守恒方程式可以表達為：

邊界條件為：

此處下標為負極（n）、隔膜（s）和正極（p）的索引。電解液中有效的Li+擴散系數亦可通過Bruggeman模型進行修正：

電極與電解液之間Li+的交換通量采用Bulter- Volmer方程表示。

根據傳熱學理論，鋰電池單體的熱模型用能量守恒方程表示：

式中：cell為鋰電池單體的總產熱量，它是由反應熱rea、歐姆熱ohm、極化熱act和副反應熱sid組成。其中，副反應熱相對于反應熱、歐姆熱和極化熱，通常可以忽略不計[23]。在電池與環境的交界處，熱傳導方式為熱對流和熱輻射。根據牛頓冷卻定律和Stefan-Boltzmann定律，傳熱模型邊界條件（散熱項）可以寫成：

1.1.2 串并聯等效電路–熱–流體耦合模型

電池系統尺度的仿真模型需要描述多單體之間的耦合影響，包括溫度和電流的不一致性[13,24]。利用串并聯等效電路描述LIBP電流的不平衡，

在串聯電路中，電池的工作電流處處相等，電壓則是所有串聯單元的總和，其表達式為：

在并聯電路中，電池的工作電壓處處相等，電流則是所有支路的總和，其表達式為：

利用熱–流耦合模型描述LIBP溫度場分布，流體采用Navier-Stokes方程描述：

1.2 基于SEI膜生成的鋰電池容量退化模型

鋰電池在實際使用過程中很少經歷完整的充放電過程，為了描述由于動態載荷導致的鋰電池容量退化，需要從機理層面出發。考慮SEI膜生成、膨脹、破裂等電化學機理，本文引入并構建基于電化學–熱模型的SEI膜生成模型[25]。由于SEI膜的生成而損失Li+，導致電池容量退化，可表示為：

式中：fade為電池容量退化總量；SEI為由于SEI膜生成而導致的容量退化量，本文電池容量退化模型僅考慮SEI膜形成和生長機理，故此處fade與SEI等價；SEI是由SEI膜生成的副反應產生的電流；是傳遞系數；、、分別為無量綱的電流交換參數、頻率參數、相對膨脹系數，它們是可以通過擬合實驗數據獲得的集總參數；為電池表面周圍的平均溫度，可以通過熱仿真分析獲得；1C為1 C充放電電流值；SEI為SEI膜生成而形成的過電勢，可基于電化學模型仿真獲得；為與荷電狀態（SoC）相關的膨脹系數。與1C的關系式為：

根據電池的容量退化量，可利用健康狀態（SoH）模型表示電池的退化及健康狀態：

2 鋰電池組動態廣義工作載荷分析

電池的工作載荷不僅包括功率或者電流載荷，還包括電池運行的環境溫度、濕度、振動情況等。從現有的文獻報道中可知，濕度和振動等情況對于電池充放電和容量退化的影響很小[26]。故本文僅就溫度和功率2方面對LIBP的動態廣義工作載荷進行分析。

2.1 動態環境溫度載荷

對于電池組中的電池環境溫度載荷而言，并不能簡單地以氣溫剖面作為輸入。通常電池系統中配有電池熱管理系統，該系統在保證整體性能的條件下，會盡可能地讓電池組處于較好的環境溫度下進行充放電。同時，考慮到電池組的產熱和散熱條件，給出一種確定電池運行環境溫度的方法，包括2個方面：

1）首先分析所在地區的氣溫或者電池組外部的氣溫情況。以北京為例，根據國家氣象局數據，繪制2018年1月1日至2019年11月30日北京地區氣溫的最高溫度和最低溫度曲線，如圖2所示。

2）隨后對待研究對象電池以一定充放電倍率開展溫升測量實驗，結合氣溫條件和電池在放電過程中表面溫度變化的情況，可以近似確定電池等效的環境溫度載荷。具體方法是，按照月平均溫度將1年分為春秋、夏、冬3個階段，并根據平均氣溫條件、電池產熱、地面溫度、散熱情況，綜合確定各個階段的等效環境溫度，分別為25 ℃（3、4、5、9、10月份）、40 ℃（6、7、8月份）、10 ℃（11、12、1、2月份）[27]。

圖2 北京地區氣溫變化情況

2.2 動態功率載荷

電池系統首先要滿足其功率需求，因此常用功率載荷譜來描述運行過程中的動態載荷特點，即功率–時間剖面。對于動態功率載荷的確定，方法主要有等效計算法和實測數據統計法[21]。通過實測獲得電池系統在運行過程中的電壓、電流、車速等數據，進而計算獲得動態功率載荷。此外，還可以通過分析國內外現有的動態工況，并計算獲得。依據現行的GBT 18386—2017《電動汽車能量消耗率和續駛里程試驗方法》，本文選擇“4 ECE+1 EDUC”動態循環工況作為運行時的動態功率載荷進行分析。

3 案例應用與分析

3.1 模型參數與驗證

對18650石墨/LiFePO4電池（3. 2V，1400 mAh）和由其組成的LIBP開展仿真分析。電池單體的外尺寸（其值來自制造商）見表1，主要的物理化學參數和幾何參數見表2和表3[28-30]。此外，電池極耳由銅箔和鋁箔組成，厚度分別為6.2×10–6、10×10–6m。在傳熱模型中，電池表面的黑度r可視為0.8[31]。電池單體的物性參數可以根據各組成部分及尺寸，通過加權質量法計算獲得集總參數。

基于上述模型和參數，本文基于COMSOL多物理場仿真軟件開展仿真分析，并從電化學、熱和容量退化3個方面進行模型驗證。

1）電化學模型驗證。在室溫（25 ℃）下對電池進行1 C倍率的充放電仿真與實驗，放電截止電壓為2 V，恒流充電截止電壓為3.65 V，恒壓充電的截止電流為0.05 C。仿真與實驗的電壓曲線如圖3所示，其中電壓仿真結果為電池正極處的電勢結果。對比結果表明，電池充放電過程中，電壓的仿真結果與實驗數據基本一致。

表1 電池單體外尺寸

Tab.1 External dimensions of battery cells m

表2 電池組成材料熱電性能參數

Tab.2 Thermal and electrical parameters of composition materials of batteries

注：a標注的參數來自文獻[29]，b標注的參數來自文獻[30]，m標注的參數來自制造商。

表3 電池材料電化學物理、幾何參數

Tab.3 Electrochemical and geometric parameters of battery materials

注：c標注的參數來自文獻[30]。

圖3 電池充放電過程電壓曲線實驗與仿真結果

2）熱模型驗證。在室溫下對電池進行1.5 C倍率放電，采用熱電偶采集電池側表面中心處的溫度值，時間間隔為1 min。同時對電池單體進行相同條件下的多物理場仿真模擬，采用電池單體表面等效換熱系數7.94 W/(m2·K)時，溫度測量實驗結果與仿真結果曲線的一致性較好，如圖4所示。

圖4 電池放電過程溫度實驗與仿真結果

3）容量退化模型驗證。為了便于案例分析，本文選取北京市每年3—10月份的動態溫度剖面作為典型的載荷譜。同時，為了覆蓋此溫度范圍，在環境溫度為25、45、60 ℃下分別開展電池循環壽命實驗，充放電工況為：1 C恒流放電（截止電壓為2、3.65 V），3.65 V恒壓充電（截止電流為1/20 C），靜止時間為1 h。基于測試數據，利用最小二乘法對容量退化模型參數進行擬合標定。同時，基于上述模型，對電池容量退化進行仿真分析。模型參數、實驗和仿真結果如圖5所示，結果表明，電池退化仿真結果與實驗結果的一致性較好。

圖5 電池容量退化仿真與實驗結果

通過上述實驗驗證了本文構建的電池模型的準確性。基于上述4 ECE+1 EDUC動態循環工況，開展鋰電池單體退化仿真分析，結果如圖6所示。其中充放電條件為：以天為單位，每天分別開展10、20、30次該循環工況，并以0.5 C倍率完成充電，其余時間則處于靜置狀態。

圖6 動態工況下電池單體退化仿真結果

從圖6中可以看出，電池在夏季（6—8月期間）的退化速率較春秋2季要高，這是由于夏季高溫所造成的。此外，每天進行動態循環工況的次數越多，電池退化則越嚴重。對比10、20、30次的3條退化軌跡，從退化的增量可以看出，電池的退化情況與每天進行的動態循環工況次數并非線性的關系。

3.2 動態工況下鋰電池組多物理場耦合仿真

對一種典型的3并5串LIBP進行仿真與退化分析，其結構和構型如圖7所示。基于上述建立的LIBP模型，開展多物理場耦合仿真。電池單體模型使用的參數與章節3.1相同，此外，LIBP湍流模型采用標準-模型，流體動力學模型參數與邊界條件見表3。

圖7 LIBP結構與構型示意圖

表4 LIBP流體動力學模型參數與邊界條件

Tab.4 Parameters and boundary conditions of fluid dynamic model in LIBP

在上述動態工況下，對該LIBP進行充放電仿真與退化分析。下面列出25、40 ℃環境溫度和2 C放電倍率條件下的LIBP溫度與流體速度分布。

圖8 LIBP溫度分布與流體速度分布仿真結果

從圖8中可以看出，LIBP溫度場在25、40 ℃環境溫度下的溫差分別為16.59、11.38 ℃。將電池單體表面四周的平均溫度作為該電池的平均環境溫度，繪制LIBP在25、40 ℃環境溫度下電池單體的平均環境溫度，如圖9所示，溫差分別為7.31、4.98 ℃。由此可見，電池在溫度較高的條件下，產熱較低，溫升和溫差較小，這與電池的內阻隨溫度變化呈指數負相關性有關[32-33]。

圖9 LIBP中電池單體平均環境溫度

3.3 基于多物理場仿真的鋰電池組退化分析

基于多物理場仿真模型和結果，將電池平均環境溫度作為耦合要素，結合鋰電池容量退化模型，開展長周期下的LIBP退化仿真。為了對比分析，分別獲得恒定環境溫度和動態工況條件（同3.1章節，其中動態循環工況次數為10次/d）下的仿真結果，如圖10所示。

從仿真結果可以看出，LIBP中，每個電池單體的退化因環境溫度的不同而不同。電池之間退化的不一致性隨著循環次數的累積逐漸加深。從恒定環境溫度的退化結果可知，經過1 960次循環充放電后，內部電池的最大SoH差異分別為0.038 8（25 ℃）和0.027 8（40 ℃）。其中10號位置的電池退化較快，是該LIBP中的薄弱環節。鑒于“短板效應”，其LIBP的壽命主要取決于10號位置電池的SoH。在動態循環工況下，LIBP退化的軌跡有所不同，由于動態工況多處于低充放電倍率，故電池產熱量較少，LIBP內部溫度差異較低，因此電池退化的一致性較好（SoH差異為0.006 8）。此外，在該結構和冷卻方式下，動態工況并不影響該LIBP的薄弱環節。若以80%SoH為壽命閾值，則該LIBP在25、40 ℃條件下以2 C倍率充放電的循環壽命分別約為1 670、1 198次。在上述動態使用工況條件下，累積使用壽命預期約為535.5 d，折合“4 ECE+1 EDUC”循環工況約為5 355次。

圖10 多物理場耦合作用下的LIBP退化仿真結果

針對LIBP的薄弱環節，在實際工程中可以通過改善散熱條件，降低最大溫差，提高運行溫度的一致性，來減緩退化速度。就本文的案例而言，可以增加風速提高散熱，也可以通過調整通風的方式。如定期改變通風出入口，改變薄弱環節，以此減緩10號電池的退化速度，提高退化的一致性。另外，還可以設計拓撲電路，在保證總輸出功率的前提下，減少薄弱環節電池所在支路的電流載荷，以減緩其退化速度。

4 結論

本文面向實際的動態復雜工況下鋰電池組退化仿真分析問題，構建了考慮電化學、電、熱、流等物理要素的LIBP多物理場耦合仿真模型，構建了包含電流和溫度廣義動態工作載荷譜，結合基于SEI膜生成機理的容量退化模型，提出了動態工況下的LIBP仿真與退化分析方法，并開展了模型驗證和案例分析，證明了模型和方法的可行性。該模型和方法具有以下優勢：

1）仿真模型更具有科學性和準確性。基于多物理場仿真，能夠充分分析LIBP內部溫度和電流的不一致性，綜合考慮電、熱、流等多個物理要素對電池容量退化的影響。

2）分析方法的泛化能力更強。退化分析方法能夠結合溫度、電流、功率等LIBP運行的復雜工作載荷開展，更符合工程實際。

通過案例分析，獲得LIBP在25、40 ℃環境溫度下運行的最大溫差分別為16.59、11.38 ℃，循環壽命分別約為1 670、1 198次。經1 960次循環后，內部電池的最大SoH差異分別為0.038 8、0.027 8。這表明在25～60 ℃環境溫度范圍內，LIBP循環壽命隨著溫度的升高而降低，退化的一致性反而升高。此外，在動態循環工況使用下，預期循環壽命約為5 355次。最后，針對LIBP的薄弱環節，結合溫度、電流等影響因素，給出了一些減緩退化的工程建議。

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Multi-physical Simulation and Degradation Analysis of Lithium-ion Battery Pack under Dynamic Conditions

XIA Quan, REN Yi, SUN Bo, YANG De-zhen

(Beihang University, Beijing 100191, China)

The work aims to propose a simulation analysis method for capacity degradation under actual complex dynamic conditions to improve the accuracy of SOH evaluation of the lithium-ion battery pack. A multi-physical coupling simulation model of the lithium-ion battery pack was established by coupling the P2D electrochemical and thermal model of multiple battery cells and the series parallel equivalent circuit, thermal and fluid dynamic model of the battery pack. A generalized dynamic load spectrum of the lithium-ion battery pack was constructed by analyzing the dynamic characteristics of current, temperature and other operating conditions in the actual use of the battery system. The model validation and the multi-physical simulation analysis of a typical 3 parallel-5 series lithium-ion battery pack were carried out. Then the capacity degradation model based on the SEI film formation mechanism was coupled to analyze the capacity and SoH degradation of each cell in the battery pack under dynamic conditions. The life weak links of the battery pack were obtained. The results showed that the degradation trajectory of the lithium-ion battery was highly nonlinear under dynamic conditions. The battery pack degraded rapidly with the increase of ambient temperature from 25 ℃ to 60 ℃, but the maximum temperature difference inside the battery pack decreased. The proposed method can well quantify the impact of actual complex dynamic conditions on degradation of the lithium-ion battery pack, and provide technical support for its reliability design and operation management.

lithium-ion battery pack; multi-physics; dynamic condition; coupling simulation; SEI film formation; capacity degradation

2022-06-27；

2022-09-27

XIA Quan (1990-), Male, Doctor.

孫博（1979—），男，博士。

SUN Bo (1979-), Male, Doctor.

夏權, 任羿, 孫博, 等.動態工況下鋰電池組多物理場仿真與退化分析[J]. 裝備環境工程, 2023, 20(6): 108-116.

N945.17

A

1672-9242(2023)06-0108-09

10.7643/ issn.1672-9242.2023.06.014

2022–06–27；

2022–09–27

國家自然科學基金（52075028）；中國博士后科學基金（2021M690298）

Fund：The National Natural Science Foundation of China (52075028); China Postdoctoral Science Foundation (2021M690298)

夏權（1990—），男，博士。

XIA Quan, REN Yi, SUN Bo, et al.Multi-physical Simulation and Degradation Analysis of Lithium-ion Battery Pack under Dynamic Conditions[J]. Equipment Environmental Engineering, 2023, 20(6): 108-116.

責任編輯：劉世忠