小微黑臭水體修復過程中溫室氣體排放特征

陳 成,楊正健,*,王從鋒,郭小娟,唐金云

小微黑臭水體修復過程中溫室氣體排放特征

陳 成1,楊正健1,2*,王從鋒1,郭小娟1,唐金云2

(1.三峽大學,三峽水庫生態系統湖北省野外科學觀測研究站,湖北 宜昌 443002；2.湖北工業大學,河湖生態修復與藻類利用湖北省重點實驗室,湖北 武漢 430068)

為分析小微黑臭水體修復過程中溫室氣體釋放規律,選擇典型小微黑臭水體分別設置污染攔截并生態修復(W1)、污染攔截(W2)和污染直排(W3)3組圍隔進行對比實驗研究.結果表明,在實驗期內,污染攔截并生態修復圍隔中CO2、CH4和N2O擴散通量分別為(5671.9±1189.5)、(39.2±10.1)和(4.2±2.2) μmol/(m2·h),其CO2當量貢獻率分別為76.51%、6.54%和16.95%;僅污染攔截圍隔中CO2、CH4和N2O擴散通量分別為(1139.3±1169.6)、(102.1±35.6)和(20.0±14.1)μmol/(m2·h),其CO2當量貢獻率分別為13.64%、15.12%和71.24%;污染直排圍隔中CO2、CH4和N2O擴散通量分別為(9140.3±256.4)、(1126.8±215.1)和(1.8±1.7)μmol/(m2·h),其CO2當量貢獻率分別為38.74%、59.04%和2.22%.實驗圍隔中三大溫室氣體釋放CO2總當量大小表現為:污染直排>污染攔截>生態修復.污染直排圍隔(W3)中缺氧且沉積物有機質含量較高,有機質降解過程中消耗大量O2并釋放CH4和CO2,導致其釋放通量及當量貢獻率較高;污染攔截圍隔(W2)發生了水體富營養化及藻類水華,藻類光合作用產氧消耗CO2并釋放N2O,導致N2O較高、CO2較低,N2O是其當量最主要貢獻者;污染攔截并生態修復圍隔(W1)中DO較高,抑制CH4產生并加速氧化,同時抑制反硝化作用導致N2O較低,減少了向大氣的總溫室氣體排放.

小微黑臭水體；溫室氣體排放；CO2、CH4和N2O當量貢獻；生態修復

小微水體是指分布在城市和鄉村的溝、渠、溪、塘等各類水體,具有流動性差、自凈能力弱、規模小、數量多等特點[1].近幾十年隨著工業化、城市化和現代農業的快速發展及人類活動的干擾,大量外來有機污染物直接流入到城市及周邊鄉鎮的水體中,造成嚴重的水體污染,甚至產生黑臭現象,其中就包括小微水體[2].出現黑臭水體的主要原因是外源有機污染物包括COD、有機氮污染物(氨氮)以及含磷化合物等分解過程中大量消耗溶解氧,使水體最終轉化成缺氧或厭氧狀態,厭氧微生物大量繁殖并分解有機物產生大量致黑致臭物質,從而引發水體黑臭[3],使得水體中溫室氣體濃度常年處于過飽和狀態,成為大氣溫室氣體的重要來源之一[4].目前針對黑臭水體的修復技術主要有控源截污、底泥疏浚、調水補水、生態修復等方法[5],但不同方法在水質治理的同時對于溫室氣體排放影響的研究仍較為缺乏.因此,本研究選擇典型小微黑臭水體,通過設置圍隔并采取不同修復措施,對修復過程中溫室氣體CO2、CH4和N2O的排放通量及水質指標進行了監測分析并分析其差異性,為黑臭水體修復措施的選取提供參考.

1 材料與方法

1.1 實驗區域概況

研究區域(111°19′6″E,30°44′6″N)位于宜昌市三峽大學校內求索溪河道末端不具有流動性的小微水塘,水體面積1300m2,平均水深1.5m.水體主要來源為周邊的自然降水和部分校園及周邊居民生活污水,水面上長滿浮游植物,散發陣陣臭味.底泥厚度約30cm,富集了大量的污染物和周邊腐爛樹葉,呈黝黑色.

表1 圍隔水體水質指標

實驗前利用不透水圍隔將該小微黑臭水體劃分為3塊相互獨立區域,分別設置為攔截外源污染并通過專門設備持續通入高溶氧水且種植水生植物(苦草和伊樂藻)的生態修復水體、僅進行攔污處理修復水體、始終有外源污染直排的黑臭對照水體,分別命名為W1,W2,W3.圍隔采用PVC防水布,底部填充沙石配重將其壓入底泥中,頂部固定在預設浮臺上,高出水平面15cm左右,確保圍隔內外水體無明顯交換.圍隔構建過程中通過趕魚、捕魚的方式去除圍隔內的魚類,避免魚類活動對實驗造成干擾.實驗前3個圍隔水體水質情況見表1.水體總氮、氨氮、總磷指標均遠超出《地表水環境質量標準》(GB 3838-2002)中V類水標準,W1水質評價為輕度黑臭,W2和W3均為重度黑臭.

1.2 實驗方案與監測指標

于2021年11月25日～12月14日,利用三臺自吸式隔膜泵分別從3個圍隔中心底層連續取水,出水端由連接時控開關的電磁閥控制水路切換,每個圍隔連續取水1h后切換至下一個圍隔,再由新型快速水-氣平衡裝置(FaRAGE)[6]連接便攜式溫室氣體分析儀(Picarro G2301,美國)和便攜式N2O/CH4分析儀(ABB N2O M1-916,加拿大)連續測定CO2、CH4和N2O濃度,待測水體和載氣(氮氣)以恒定流量進入水-氣平衡裝置,載氣形成的微氣泡與待測水體發生水氣交換并達到動態頂空平衡.同時,氨氮(NH4+)、硝氮(NO3-)等參數由Skalar連續流動分析儀(San++,荷蘭)連續測定,NH+ 4測定采用連續流動-水楊酸分光光度法(HJ 670-2013),NO3-測定采用連續流動-鹽酸萘乙二胺分光光度法(HJ 667-2013)[7].

葉綠素a(Chl.a,μg/L)、pH值等指標采用多參數水質分析儀(YSI-EXO,美國)測定,溶解氧(mg/L)采用溶解氧記錄儀(HOBO U26-001,美國)連續測定,水溫(℃)采用微型溫度儀(RBR solo3,加拿大)連續測定.

1.3 數據處理與統計

薄邊界層法計算水-氣界面擴散通量計算公式如下:

式中:為水-氣界面擴散通量,μmol/L;w為溫室氣體在水中的濃度,μmol/L;eq為特定溫度下水體表面的溫室氣體與大氣中溫室氣體達到平衡時的濃度,μmol/L;為氣體交換系數,cm/h,計算公式為:

水中溫室氣體的飽和度計算公式為:

式中:為溫室氣體在水中的飽和度,%;eq為與大氣平衡時水中溫室氣體的理論平衡濃度.利用溫室氣體在大氣中的平均濃度及測得的水體溫度,參照Weiss等[10]和Wiesenburg等[11]的公式進行計算.

根據聯合國政府間氣候變化專門委員會(IPCC)報道的3種溫室氣體的增溫潛力系數(GWP)[12],將求索溪3個實驗圍隔溫室氣體通量轉換為CO2當量通量以表示它們的增溫效應.CO2當量通量計算公式為:

式中:e是CO2的當量通量,mg/(m2·h);m是某種氣體的通量,μmol/(m2·h);是該種溫室氣體的摩爾分子質量;GWP是該種溫室氣體的全球增溫潛力系數.在100a時間尺度內,N2O、CH4、CO2的GWP分別是298、34和1[12].

數據的統計分析采用軟件Excle 2021和SPSS 27完成,Canoco 5.0進行冗余度分析(RDA),圖形采用軟件Origin 2021繪制.

2 結果與分析

2.1 不同修復水體溫室氣體釋放規律

實驗期間生態修復水體(W1)、污染攔截水體(W2)和污染直排水體(W3)CO2通量變化形式差異明顯(圖1),總體上W1持續上升,W2持續降低,W3穩定波動,CO2釋放通量范圍分別為4510.3～8282.6, 370.6～4512.1和8767.4～9632.2μmol/(m2·h),日排放均值分別為5671.9、1139.3和9140.3μmol/(m2·h). W1、W2、W3圍隔CH4的排放變化形式具有較大差異,W1圍隔CH4始終維持在3個圍隔中最低值,未出現較大波動,W2圍隔CH4在實驗第2d出現峰值后迅速降低,從第4d開始持續上升,W3圍隔CH4從11月29日～12月7日顯著降低,降幅約44%,12月8日上升47%,之后波動變化.W1、W2、W3圍隔CH4排放范圍分別為25.1～66.4,41.9～206.2和836.0～ 1504.2μmol/(m2·h),日排放均值分別為39.2,102.1和1126.8μmol/(m2·h);N2O通量變化形式均為先增后降,但三者排放強度存在較大差異.W1、W2、W3圍隔N2O排放范圍分別為0.7～6.6,0.6～41.3和-0.2～ 4.7μmol/(m2·h),W1和W2最大值均出現在第16d, W3最大值出現在第13d,日排放均值分別為4.2,20.0和1.8μmol/(m2·h).

圖1 不同修復過程圍隔水體CO2、CH4和N2O排放通量

2.2 不同修復水體溫室氣體釋放當量

用增溫潛力系數將各修復方式下的3種溫室氣體釋放通量轉換為CO2當量通量,結果如圖2所示,3個圍隔的增溫效應最主要貢獻來源有較大差異,W1為CO2,W2為N2O,W3為CH4,分別占各自圍隔總CO2當量的76.5%、71.2%和59%.從溫室氣體CO2當量總量上來看,未經修復且持續有外源污染的W3圍隔最高,日平均為1038.3mg/(m2·h),攔截污染的W2圍隔次之,為367.5mg/(m2·h);攔截污染且生態修復的W1圍隔最低,平均為326.2mg/(m2·h).

圖2 不同修復過程圍隔水體溫室氣體CO2當量通量

2.3 不同修復水體環境因子變化規律

圖3為實驗期間各圍隔日平均水環境因子參數變化,W1圍隔DO日平均濃度逐日上升,從實驗開始第1d的6.7mg/L增長到第17d最高值 19.3mg/L,W2圍隔DO先增后降,實驗開始第10d達到最高值18.2mg/L,隨后持續下降至7.1mg/L,W3圍隔DO始終維持在1mg/L以下的厭氧狀態.3個圍隔的NO- 3-N濃度初始值均低于0.3mg/L,然后先增后降,最高分別達到4.4,8.1和0.6mg/L.NH4+-N均為下降趨勢,W2和W3水體NH4+-N初始值超過20mg/L,至實驗結束時,3個水體NH4+-N濃度分別為1.2,9.5和10.1mg/L.W1和W2圍隔的水溫總體為下降趨勢,變化范圍分別為11～13.4℃和10.9～13.9℃,W3圍隔WT先下降后平穩,因有外源污染匯入,溫度整體低于W1和W2,變化范圍為9.6～12℃.3個圍隔Chl-濃度差異較大,W1圍隔在實驗前10d波動變化,平均濃度為67.3μg/L,然后持續下降至9.8μg/L;W2圍隔Chl-濃度呈現雙峰折線,峰值分別出現在實驗第6d和第14d,最低值出現在第9d,變化范圍為38.1～293.7μg/L;W3圍隔始終維持在平均值6.8μg/L上下波動.W2圍隔pH值高于W1、W3,變化范圍在7.8～8.6,W1和W3圍隔pH值較為穩定,平均值分別為7.6和7.4.

圖3 不同修復過程水環境因子變化

2.4 溫室氣體釋放通量與環境因子相關性分析

將不同修復方式下的圍隔水體環境因子與溫室氣體通量進行RDA分析(圖4).W1和W2圍隔溫室氣體通量受到DO、NO3--N、NH4+-N、WT、Chl-和pH值的綜合影響,W3中主要影響因子為DO、NO3--N和WT.DO和NO3--N與N2O通量均呈正相關關系,CH4通量主要影響因子為DO和WT,CO2主要與Chl-和pH值呈負相關關系.

從總體上看,3個圍隔水體溫室氣體通量分布具有較大差異,其中W1和W3圍隔溫室氣體通量隨時間波動較小,W2圍隔在時間分布上極為分散,說明暴發水華下的水體溫室氣體通量隨時間推移波動范圍較大.

3 討論

3.1 不同水體CO2、CH4和N2O釋放差異分析

污染直排的W3圍隔水體中NH4+-N超過20mg/L,DO僅為0.11mg/L,達到《城市黑臭水體整治工作指南》[13]中對于水體重度黑臭的定義標準(NH+ 4-N>15mg/L,DO<0.2mg/L).在整個監測期間,其CO2排放通量和CH4排放通量平均為9140.3和1126.8μmol/(m2·h),遠高于另外兩種經過修復后的水體.從增溫效應來看,其主要貢獻來源為CO2和CH4,分別占據總當量的38.7%和59%,其N2O的增溫貢獻率則為3個圍隔中最低值.這是由于W3圍隔水體大部分時間處于厭氧狀態,兼性菌和厭氧菌將污泥中可生物降解的有機物分解成CO2、CH4和H2O等穩定物質[14].厭氧環境有利于產甲烷菌的生長繁殖,同時抑制甲烷氧化菌的生命活性[15],此外厭氧條件下甲烷氧化菌可以利用NO3--N作為電子供體,發生反硝化型甲烷厭氧氧化,轉化為CO2[16],使得W3中NO3--N與CH4濃度呈顯著負相關.有研究表明,高NH4+-N對CH4氧化細菌有抑制作用[17].以上原因共同導致了W3高水平的CH4排放通量.水體中的NH4+-N濃度及NO3--N濃度會對水體中N2O的產生有重要影響,厭氧環境下硝化過程受到抑制,N2O的產生主要來自NO3--N的反硝化作用[18],但由于W3中的氮鹽以NH4+-N為主,缺少反硝化作用底物,導致N2O產生受到抑制,此外在厭氧條件下,N2O極易轉化為N2,因為O2能夠抑制N2O還原酶的活性,因此厭氧環境下N2O無法有效積累.同時現有研究表明,當水中的NO3--N濃度小于0.5mg/L時,N2O便會由產生轉變為消耗狀態[19].

進行污染攔截的W2圍隔水體對CO2排放削減效果明顯,釋放通量從監測初期的4512.1μmol/ (m2·h),11d后降至370.6μmol/(m2·h),不足十分之一,平均釋放通量僅為1139.3μmol/(m2·h),遠低于W1和W3,相反N2O釋放通量卻隨著污染攔截而迅猛上升,最高達到41.3μmol/(m2·h),平均排放通量20.0μmol/ (m2·h),是W1和W3平均N2O通量的4.7倍和26.3倍.從增溫效應來看,N2O也成為W2主要貢獻來源,達到71.2%,CO2和CH4分別占13.6%和15.1%.這是因為W2圍隔的黑臭水體在進行了外源污染攔截之后,水體和沉積物中仍富集大量污染物,營養鹽含量超標導致水體富營養化引起水華暴發,Chl-濃度大小代表著水生和浮游植物的數量[20],Chl-濃度越大,光合作用越強,消耗水體中的CO2越多,同時釋放O2使水體DO明顯升高達到過飽和狀態.生產力的增加,也會固定大量的CO2,CO2的排放通量也隨之減小,監測過程中CO2通量與Chl-濃度均如期表現為顯著負相關關系,與荀凡等人在關于巢湖相關研究中的結果相同[21].pH值也是影響溫室氣體排放的重要因子,pH值對CH4的產生和排放的影響主要是通過影響微生物的活性而間接產生的,W2水體的pH值在7.2～8.6之間波動,產甲烷菌的活性隨pH值的升高而收到了抑制[22].高DO濃度也提高了硝化反應速率,有大量中間產物N2O生成,同時有研究表明,高濃度的藻類也會導致水體中高N2O釋放通量,利用藻細胞中的flavodiiron蛋白和細胞色素p450通過光合作用轉化NO產生N2O[23].

外源污染攔截且進行生態修復對W1圍隔水體CH4和N2O排放均有明顯削減,平均排放通量39.2μmol/(m2·h)和4.2μmol/(m2·h),其中CH4排放通量為3個水體中最低,其增溫效應主要來自CO2,占據76.5%.河流水體的N2O的產生過程主要歸結于微生物主導的氮循環過程,主要包括硝化、反硝化以及硝酸鹽異化還原成氨3個過程[16].水體DO含量決定了水體中有機物降解途徑及其產物[24],W1圍隔在進行修復后水體中DO迅速達到并維持在過飽和狀態,高DO濃度有利于提高硝化反應速率,促使NH4+-N向NO3--N轉化,同時NO3--N還原受阻,反硝化作用受到抑制,因此W1圍隔中的N2O排放通量與水體中DO與NO3--N濃度具有顯著正相關關系,與NH4+-N呈負相關關系,與楊科等[25]研究水生植物凈化富營養水體過程中溫室氣體影響因素研究結果一致,且N2O產生主要來自硝化反應過程.由于CH4主要是由產甲烷菌在嚴格的厭氧條件下產生,水體DO升高有利于氧化環境中甲烷氧化細菌氧化CH4產生CO2,導致CH4排放減少,所以一般在水體中CH4排放通量與DO濃度變化表現出顯著負相關關系[21,26],這與本研究中W2、W3圍隔結果相同,但W1中CH4通量與DO表現出顯著正相關關系,這可能是因為人為供氧改變了水體的自然環境.而水溫降低可通過直接影響底泥溫度而間接影響產甲烷菌的活性,從而降低甲烷的排放[26].CO2表現為與DO濃度正相關,因為DO濃度的升高促進水生生物的呼吸作用,且促進水體中有機物快速有氧分解,增加CO2排放.同時NH4+-N及Chl-a濃度的降低呈現出與CO2通量負相關.

3.2 小微黑臭水體修復及溫室氣體減排措施分析

隨著人們對黑臭水體的認識不斷深入,黑臭水體的修復應該充分借鑒水體自凈的原理,同時利用人為干預措施使水體自凈能力得以加強,最終讓水體恢復到污染前的狀態.目前,外源截污[27]、人工曝氣[28]、底泥疏浚[29]、種植水生植物[30]等黑臭水體修復方法得到廣泛應用且均取得了一定成效,能達到國家地表水(GB 3838-2002)Ⅲ～Ⅴ類水標準.在水體修復的同時應注意到單純的截污清淤并不能有效降低溫室氣體的排放,相反會使有機污染物嚴重的缺氧水體向富營養化轉變,甚至發生水華現象.雖然水華暴發帶來水體的DO升高會在一定程度上降低CO2和CH4的排放,但隨著后期藻類代謝過程使得水中DO降低,以及產生的一系列小分子有機物更容易被反硝化細菌和其他異養細菌利用,導致N2O排放的迅猛上升,水體溫室氣體總排放當量仍呈升高趨勢.因此在黑臭水體修復后應維持水體高DO水平并恢復生態系統,抑制水體富營養化及水華,提高水體的自凈能力,才能在治理的同時真正降低溫室氣體的排放.

4 結論

4.1 小微黑臭水體修復過程中,有污染直排的黑臭水體CO2和CH4平均排放通量分別為(9140.26± 256.42) μmol/(m2·h)和(1126.81±215.14) μmol/(m2·h),遠高于進行污染攔截水體和污染攔截并生態修復水體,但N2O排放通量卻表現為污染直排黑臭水體最低,(1.76±1.69)μmol/(m2·h),污染攔截水體最高, (19.97±14.09) μmol/(m2·h).

4.2 小微黑臭水體在不同修復方式下的溫室氣體總釋放當量排序為:污染直排>污染攔截>污染攔截并生態修復,增溫效應主要貢獻來源氣體分別為CH4(59.04%),N2O(71.24%)和CO2(76.51%).

4.3 污染直排水體缺氧且沉積物有機質含量較高是CH4及CO2排放通量雙高的主要原因;污染攔截水體發生水體富營養化及藻類水華是N2O較高但CO2通量較低的主要原因;污染攔截并生態修復水體DO較高是CH4和N2O通量均較低的主要原因.

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Greenhouse gases emissions in high polluted water and its restoration.

CHEN Cheng1, YANG Zheng-jian1,2*, WANG Cong-feng1, GUO Xiao-juan1, TANG Jin-yun2

(1.China Three Gorges University, Hubei Field Observation and Scientific Research Station for Water Ecosystem in Three Gorges Reservoirs, Yichang 443002, China；2.Hubei University of Technology, Hubei Key Laboratory of Ecological Restoration of River-lakes and Algal Utilization, Wuhan 430068, China)., 2023,43(8)：4211～4218

In order to analyze the greenhouse gases emissions in high polluted water, three experimental enclosures were set as: pollution intercepted and ecological restoration treated enclosure (W1), pollution intercepted enclosure (W2) and no treatment enclosure (W3). The CO2, CH4and N2O diffusion fluxes in W1 were (5671.9±1189.5) μmol/(m2·h), (39.2±10.1) μmol/(m2·h) and (4.2±2.2) μmol/(m2·h), respectively, and contributed for 76.51%, 6.54% and 16.95% of the total CO2equivalent emission. In the pollution intercepted enclosure W2, the CO2, CH4and N2O diffusion fluxes were (1139.3±1169.6) μmol/(m2·h), (102.1±35.6) μmol/(m2·h) and (20.0±14.1) μmol/(m2·h), and contributed for 13.64%, 15.12% and 71.24% of the total CO2equivalent emission. In no treatment enclosure W3, the CO2, CH4and N2O diffusion fluxes were (9140.3±256.4) μmol/(m2·h), (1126.8±215.1) μmol/(m2·h) and (1.8±1.7) μmol/(m2·h), and contributed for 38.74%, 59.04% and 2.22% of the total CO2equivalent emission. The total greenhouse gases emission in the experimental enclosures sorted as: no treatment high polluted water > pollution intercepted enclosure > pollution intercepted and ecological restoration treated enclosure. Organic matter degradation in no treatment enclosure W3 resulted in anoxic and high CH4and CO2emission. In pollution intercepted enclosure W2, eutrophication and algal bloom occurred. Algae photosynthesis consumed CO2and released N2O, therefor N2O was the main contributor (71.24%) to the total emission. The high DO in the pollution intercepted and ecological restoration enclosure (W1) inhibited the production of CH4and accelerated its oxidation, and the inhibition of denitrification resulted in low N2O, which reduced the total greenhouse gases emissions to the atmosphere.

high polluted water；greenhouse gases emissions；CO2, CH4and N2O contribution；ecological restoration

X52

A

1000-6923(2023)08-4211-08

陳 成(1998-),男,安徽安慶人,三峽大學碩士研究生,主要從事河湖生態修復方向研究.745052483@qq.com.

陳 成,楊正健,王從鋒,等.小微黑臭水體修復過程中溫室氣體排放特征 [J]. 中國環境科學, 2023,43(8):4211-4218.

Chen C, Yang Z J, Wang C F, et al. Greenhouse gases emissions in high polluted water and its restoration [J]. China Environmental Science, 2023,43(8):4211-4218.

2023-01-19

國家自然科學基金資助項目(52079075,U2040220,52079074);湖北省杰出青年基金資助項目(2021CFA097)

* 責任作者, 教授, yangzj1984@ctgu.edu.cn