多層復雜結構GaAs 基光電陰極的光學性能和量子效率

馮 琤，劉 健，張益軍，錢蕓生

（1.南京工程學院 信息與通信工程學院，江蘇 南京 211167；2.南京理工大學 基礎教學與實驗中心，江蘇 南京 210094；3.南京理工大學 電子工程與光電技術學院，江蘇 南京 210094）

1 引言

負電子親和勢GaAs 基光電陰極在微光探測和高能物理等領域表現出優越的性能，并得到了廣泛的應用［1-3］。在光電探測和極化電子源的應用中，GaAs 基光電陰極要具有較高的量子效率和良好的穩定性。光電陰極的量子效率很大程度上取決于入射光在陰極體內的吸收情況和光生電子在體內的輸運能力。為了提高光電陰極的光電發射性能，研究人員在優化陰極結構方面開展了大量的研究工作［4-8］。其中，較為典型有效的陰極結構有兩種：一種是漸變帶隙結構，另外一種是分布式布拉格反射（Distributed Bragg Reflection，DBR）結構。

漸變帶隙結構是在AlxGa1-xAs 緩沖層引入漸變Al 組分，不同Al 組分的AlxGa1-xAs 材料具有不同的能帶結構，使緩沖層的帶隙發生變化，從而形成內建電場促進光的吸收和光生電子的輸運。同時，漸變的Al 組分還可以減少AlxGa1-xAs 緩沖層和GaAs 發射層之間的界面復合，進一步促進光電發射性能的改善［9］。DBR 結構通過將高低兩種折射率的AlxGa1-xAs 材料交替周期性地堆疊在一起，形成法布里-羅珀共振腔，顯著提升入射光在光電陰極體內的吸收效率，進而改善光電陰極的發射效率［10］。

與其他結構相比，上述兩種典型的多層復雜結構光電陰極的光電發射性能具有明顯的優勢。對比研究這兩種結構光電陰極的光學性能和量子效率，對改善GaAs 基光電陰極的光電發射性能具有重要意義。本文分別利用基于薄膜光學理論得到的矩陣公式和求解一維連續型方程得到的量子效率模型，對漸變帶隙和DBR 結構的反射式GaAs 基光電陰極在發射性能上的優勢進行了研究，并分析了影響光電發射特性的相關參數，為GaAs 基光電陰極的結構優化設計提供理論指導。

2 實驗

為了比較漸變帶隙結構和DBR 結構光電陰極的光電發射特性，本文設計了兩種結構的光電陰極樣品，如圖1 所示。兩種光電陰極樣品的發射層均采用指數摻雜結構，即摻雜濃度由Alx-Ga1-xAs/GaAs 界面向發射表面呈指數型遞減，濃度在1×1019～1×1018cm-3之間，發射層總厚度為1 μm。

圖1 GaAs 基光電陰極樣品結構Fig.1 Structure of GaAs-based photocathode samples

樣品1 采用的是漸變帶隙結構，AlxGa1-xAs 緩沖層的Al 組分含量由0.9 到0 逐漸遞減，在與GaAs 發射層接觸處正好變化到與發射層材料相同的GaAs；樣品2 采用的是DBR 結構，其Alx-Ga1-xAs 緩沖層由10 對GaAs 層和AlAs 層 交替疊加而成，摻雜濃度均為1×1019cm-3。

采用美國Applied EPI 公司生產的Gen-II 型MBE 設備生長上述樣品，設備使用的分子（原子）束是將固態源裝在射束箱中靠加熱蒸發得到的。生長前先將經過清潔處理的拋光好的2 英寸n 型GaAs（100）襯底送入超高真空的生長室，由加熱器先對襯底材料進行620 ℃退火清潔以去除表面氧化物，然后再用離子濺射槍產生氬離子轟擊襯底表面，去除退火清潔后殘留在襯底表面的部分碳雜質。在襯底上外延生長GaAs 和AlxGa1-xAs 材料，在富砷的條件下，在射束箱中產生的Ga 束、Al 束和As 束在加熱的襯底表面先后經過物理和化學吸附生成所需的化合物，生長GaAs 和AlxGa1-xAs 的襯底加熱溫度分別為580 ℃和600 ℃，III/V 族束流比為1∶30，生長速率為1 μm/h。因為Be 具有蒸汽壓低、黏附系數接近于1 的優點，在外延生長過程中p 型摻雜劑采用Be 元素。用SEM 對上述兩種GaAs 基樣品的橫截面圖像進行表征，如圖2 所示，兩種樣品不同外延層的界面分割非常明顯。對于變組分結構的樣品1，AlxGa1-xAs 緩沖層和GaAs 發射層的界面分隔不明顯，這與漸變組分結構的設計相符。對于DBR 結構的樣品2，基于DBR 的緩沖層由10 對交替的GaAs 和AlAs 層組成。由于生長超薄高Al 組分AlxGa1-xAs 外延層具有較高的技術難度，因此每個子層的厚度可能存在一些偏差。

圖2 橫截面的SEM 圖像Fig.2 Cross-sectional SEM images

通過雙光路的PerkinElmer Lambda 950 型分光光度計測量得到兩種樣品的反射率曲線，如圖3 所示。波長小于700 nm 時，兩種樣品的反射率曲線基本一致，而在700～1 000 nm 內，樣品1 的反射率曲線波動較小，在長波區域的平均反射率較低，這是因為漸變帶隙結構可以提高入射光在能帶閾值處的吸收率。樣品2 的反射率曲線振幅提高，在一些波長范圍內可以獲得較高的反射率，由于共振吸收的影響，在755，808 和880 nm處有明顯的反射率極小值。說明在GaAs 發射層和襯底之間引出DBR 結構，可以實現入射光在陰極內部的多次反射從而增強光的吸收。

圖3 GaAs 基光電陰極樣品的反射率曲線Fig.3 Reflectivity curves of GaAs-based photocathode samples

為了比較兩種多層復雜結構光電陰極的光電發射效率，將上述兩樣品進行清洗凈化后，進行（Cs，O）激活，即激活過程中Cs 源保持開啟狀態。當光電流出現第一個峰值且隨后下降至峰值85%時，開啟O 源，在光電流出現新的峰值時，關閉O 源，以此循環往復，直至光電流不再上升，并進Cs 收尾。激活結束后，即可原位測量兩組光電陰極樣品的量子效率曲線，如圖4 所示。可以看出，DBR 結構的量子效率曲線特性與漸變帶隙結構的截然不同，樣品2 的量子效率除了整體高于樣品1 之外，還表現出明顯的震蕩曲線，且曲線波動的峰值位置與反射率曲線的峰值位置相對應，這是因為入射光在這種特殊的光學結構中發生了多次反射產生共振吸收，DBR 結構樣品在峰值位置處的量子效率與漸變帶隙結構相比可分別提升37.5%，38.9%和47.0%。

圖4 Cs/O 激活后測得的GaAs陰極樣品的量子效率曲線Fig.4 Measured quantum efficiency curves of GaAs cathode samples after Cs/O activation

3 理論模型

3.1 光學性能

漸變帶隙結構和DBR 結構的反射式GaAs基光電陰極均可以看作是一個多層膜系，如圖5所示。當入射光照射到光電陰極表面時，光子將依次通過GaAs 發射層和AlxGa1-xAs 緩沖層的各個子層，最后進入襯底層。在計算光學性能時，可以將襯底層作為出射介質。

圖5 多層復雜結構GaAs 基光電陰極結構Fig.5 Structure of complicated multi-layer GaAs-based photocathodes

根據薄膜光學矩陣理論［11］，多層結構的特征矩陣為：

3.2 量子效率

對于漸變帶隙結構的GaAs 基光電陰極，AlxGa1-xAs 緩沖層具有隨厚度變化的Al 組分，一些基本物理參數也會隨厚度發生著變化。為了便于計算，將AlxGa1-xAs 緩沖層劃分為若干個子層，使每個子層具有固定的Al 組分和物理參數。DBR 結構的緩沖層由高折射率和低折射率交替堆疊的多層組成。因此，梯度帶隙結構和DBR結構都可以被視為復雜的多層結構統一推導量子效率模型。

根據光電發射三步模型，光生電子各AlxGa1-xAs 子層的一維連續型方程為：

其中：gi（X）表示AlxGa1-xAs 層的光電子產生函數，對于反射式GaAs 基光電陰極有：

式中：ni（X）是AlxGa1-xAs 層少數載流子濃度（i取值1～n，對應各個AlxGa1-xAs 子層）；τi是緩沖層各子層的少數載流子壽命；I0是入射光強；αhvi是隨Al 組 分x變化的各AlxGa1-xAs 層的吸收系數［12］；Rhv（λ）是光電陰極的表面反射率。值得注意的是，以往為了簡化計算，反射率通常設定為常數，而實際上反射率會受陰極結構變化的影響，并且是隨入射光波長而變化的，因此，這里使用的反射率是通過上述光學性能計算得到的。

為了求解上述一系列一維連續型方程，從而得到輸運到AlxGa1-xAs 緩沖層/GaAs 發射層界面的電子濃度，需代入以下邊界條件：

當i=1 時，

當i=2，…，n-1 時，

當i=n，

其中Svi表示AlxGa1-xAs 各子層之間的界面復合速率。通過遞歸計算，得到AlxGa1-xAs 緩沖層/GaAs 發射層界面的電子濃度nbuf=n1（Te）。

在GaAs 發射層，電子主要通過逸出的方式向真空發射電子，電子輸運同樣遵循一維連續型方程：

其中：Dn0為GaAs 發射層的電子擴散系數，n0（x）是GaAs 發射層的少數載流子（電子）濃度，μ0是GaAs 發射層的電子遷移率［13］。上述連續性方程的邊界條件為：

將式（14）和式（15）帶入式（13），即可求解出GaAs 發射層發射的電子濃度n0（x），最后代入式（16），即可得到多層復雜結構GaAs 基光電陰極的量子效率。

其中P是表面電子逸出幾率［14-15］。

4 仿真與分析

4.1 膜層厚度變化對光學性能和量子效率的影響

在GaAs 基光電陰極中，AlxGa1-xAs 緩沖層和GaAs 發射層的厚度對陰極的光學性能有很大的影響，進而會影響量子效率。為了分析膜層厚度對光學性能和量子效率的影響，分別利用上述推導的光學性能計算公式和量子效率模型進行仿真。

圖6 為GaAs 發射層厚度變化對多層復雜結構GaAs 基光電陰極光學性能和量子效率的影響。仿真時，漸變帶隙陰極的AlxGa1-xAs 緩沖層厚度為1.15 μm，DBR 結構陰極的AlxGa1-xAs 緩沖層則由10 對厚度為65 nm/50 nm 的GaAs/AlAs 結構組成。由于DBR 結構形成法布里-羅珀共振腔，特定波長的入射光在共振腔內來回反射，因此其反射率和吸收率出現大幅的振蕩。隨著GaAs 層厚度的增加，兩種結構光電陰極反射率曲線的振蕩周期和振幅減小，波峰和波谷數量增加，且位置向短波方向移動。對于漸變帶隙結構，吸收率表現為隨GaAs 厚度的增加而明顯增長，而透射率隨GaAs 厚度的增加而減小；對于DBR 結構，吸收率整體而言也是隨著GaAs 厚度的增加而增長，同時吸收率曲線的波動幅度減小，透射率曲線的波動幅度增大。這說明共振腔導致光的吸收率及其峰值對應波長對GaAs 發射層的厚度十分敏感。在設計生長此類光電陰極時需精確控制膜層厚度。

圖6 GaAs 發射層厚度變化對多層復雜結構GaAs 基光電陰極光學性能和量子效率的影響Fig.6 Optical properties and quantum efficiency curves with changing thicknesses of GaAs emission layer in multi-layer GaAs-based photocathodes

兩種結構光電陰極的量子效率同樣隨著發射層的增加而提高，這與光電陰極的吸收率大大相關。當發射層很薄時，只有少部分光子被發射層吸收最終產生光生電子，大部分光子會透過發射層進AlxGa1-xAs緩沖層。而當發射層厚度增加時，發射層會有更加充足的空間吸收光子，可以產生更多電子從而增加量子效率。當然這并不意味著發射層越厚越好，發射層太厚，所有入射光子被發射層全部吸收，緩沖層對發射光電子的貢獻逐漸消失［10，16］。由于DBR 結構表現出較強的共振吸收，所以量子效率曲線也存在明顯的波峰和波谷，且波峰和波谷的位置與吸收率曲線的基本一致。

圖7 表示AlxGa1-xAs 緩沖層厚度變化對多層復雜結構GaAs 基光電陰極光學性能和量子效率的影響。仿真時，GaAs 發射層厚度為1 μm，DBR 結構緩沖層厚度的變化表現為GaAs/AlAs對數的增減。對于兩種結構的光電陰極，隨著AlxGa1-xAs 緩沖層厚度的增加，在400～920 nm內，反射率和透射率的振蕩周期和振幅均略為減小，吸收率值增加。這意味著在發射層厚度足夠薄的情況下，可以通過增加AlxGa1-xAs 緩沖層厚度來提高入射光子的吸收能力。從量子效率曲線來看，這種入射光吸收能力的增加并不會帶來明顯的量子效率提升。對于漸變帶隙結構，緩沖層厚度從0.1 μm 增至0.5 μm 時，量子效率僅有較小提升，而當緩沖層厚度增大到1 μm 時，量子效率基本沒有變化甚至在一些波段有微弱減小，這說明緩沖層厚度并不是越大越好。因為緩沖層厚度的增加雖然可以增加光子吸收能力，但是另一方面會減小其能帶變化產生的內建電場，而內建電場的減小會減弱光生電子向陰極表面的輸運［17-18］。DBR 結構的量子效率變化主要反映在量子效率曲線的振幅和振蕩周期，這主要歸因于其光學性能的變化。

圖7 AlxGa1-xAs 緩沖層厚度變化對多層復雜結構GaAs 基光電陰極光學性能和量子效率的影響Fig.7 Optical properties and quantum efficiency curves with changing thicknesses of AlxGa1-xAs buffer layer in multi-layer GaAs-based photocathodes

4.2 Al 組分變化對光學性能和量子效率的影響

AlxGa1-xAs 材料的光學常數包括消光系數和折射率，它們都會隨著Al 組分的不同而發生變化。因此，這里討論AlxGa1-xAs 緩沖層中Al 組分發生變化對多層復雜結構GaAs 基光電陰極光學性能及量子效率的影響。仿真時，對于漸變帶隙結構，GaAs 發射層和AlxGa1-xAs 緩沖層的厚度分別為1 μm 和0.5 μm。Al 組分分別選擇0.3～0，0.6～0 和1～0 的帶隙梯度。如圖8 所示，當Al 組分變化范圍增大時，光學性能的變化主要反映在曲線的頻率和振幅上。吸收率有微弱增強，反射率和透射率曲線波峰和波谷的數量增加，其位置向短波方向移動，振蕩周期減小，振幅在更寬的范圍內變化。這說明，通過增加AlxGa1-xAs 緩沖層中Al 組分的變化范圍，只能略微提高光吸收能力。從量子效率曲線來看，增大Al 組分的變化范圍卻是可以略微提高量子效率。對于反射式光電陰極，當緩沖層足夠厚時，穿過GaAs 發射層的長波光子主要吸收在Al 組分較低的AlxGa1-xAs緩沖層部分，因此Al 比例的變化范圍對反射式光電陰極的性能影響較小［19］。對于DBR 結構，Al組分的變化主要體現在GaAs/AlxGa1-xAs 對上。如圖8 所示，分別選取GaAs/Al0.3Ga0.7As，GaAs/Al0.6Ga0.4As 和GaAs/AlAs 對的DBR 光電陰極，設GaAs 發射層的厚度為1 μm，DBR 結構由10對GaAs/AlxGa1-xAs 組成，厚度為50 nm/65 nm。結果表明，當GaAs/AlxGa1-xAs 對中Al 組分較高時，反射率、吸收率和透射率曲線的振幅增加。由于Al 含量較高的AlxGa1-xAs 材料具有較低的折射率，這意味著DBR 結構中較高的折射率差實際上可以導致更高的反射峰和吸收峰，獲得更好的吸收能力［20］，所以Al 含量較高的DBR 結構光電陰極其量子效率曲線振幅增加。

圖8 Al 組分變化對多層復雜結構GaAs 基光電陰極光學性能和量子效率的影響Fig.8 Optical properties and quantum efficiency curves with changing Al proportions in multi-layer GaAs-based photocathodes

5 擬合

在以往的量子效率模型中，通常將光學性能參量（反射率）設定為常數以簡化計算［14］。這里利用傳統量子效率模型（未考慮光學性能參量變化）和本文量子效率模型對實驗量子效率曲線進行擬合，擬合結果如圖9 所示。對于多層復雜結構的GaAs 基光電陰極，其光學性能參量隨著陰極結構和入射光波長的變化會有明顯不同，傳統的量子效率模型已不再適用。新的量子效率模型可以更好地擬合實驗量子效率曲線，驗證了該模型的適用性和合理性。

圖9 量子效率擬合曲線Fig.9 Fitted curves of quantum efficiency

6 結論

本文利用基于薄膜光學理論推導的適用于多層復雜結構反射式GaAs 基光電陰極的光學性能計算公式和代入反射率曲線的光電陰極量子效率模型，分別比較和分析了發射層和緩沖層厚度變化以及Al 組分變化對分別具有漸變帶隙和DBR 結構的GaAs 基光電陰極的光學性能和量子效率的影響。通過實驗比較了兩種結構陰極的光電發射特性，結果表明，DBR 結構樣品的發射效率與漸變帶隙結構相比具有明顯優勢，尤其是在755，808 和880 nm 處有更高的發射效率峰值，分別提升了37.5%，38.9%和47.0%，同時，通過量子效率曲線的擬合驗證了模型的合理性。由于漸變帶隙結構和DBR 結構在改善光電發射性能方面的機理不同，所以光學性能和量子效率曲線表現出不同的特征，但是它們隨膜層厚度和AlxGa1-xAs 層Al 組分變化的整體趨勢類似。多層復雜結構GaAs 基光電陰極的發射性能對于GaAs 發射層厚度的變化非常敏感，增大發射層厚度有利于整體提高發射效率，對于DBR 結構來說，GaAs 發射層厚度還會影響光吸收率的峰值對應波長。適當增加AlxGa1-xAs 緩沖層厚度的變化也可以提升GaAs 光電陰極的發射性能，但對于漸變帶隙結構還需考慮內建電場的影響因素，因此緩沖層厚度一般設計為0.5 μm。對于AlxGa1-xAs 緩沖層的Al 組分含量，在實際應用中，應當盡量選擇較大的Al 組分變化范圍。多層復雜結構GaAs 基光電陰極的光學性能和量子效率的仿真和比較，對提高GaAs 基光電陰極的光電發射性能具有重要的指導意義。