面向物聯網食品貨架期監測智能包裝研究進展

盧敬銳，石佳子，劉晨，薛可昕，張新林，黃霄揚，張馨月，付亞波

面向物聯網食品貨架期監測智能包裝研究進展

盧敬銳，石佳子，劉晨，薛可昕，張新林，黃霄揚，張馨月，付亞波*

（北京印刷學院 印刷包裝材料與技術北京市重點實驗室，北京 102600）

對智能傳感器技術在智能包裝果蔬等食品監測中的應用進行介紹和分類總結，為果蔬的貨架期智能監測提供依據和幫助，并推動傳感器技術在智能包裝果蔬領域中的實際應用。分別介紹濕敏型、氣敏型及微生物檢測這幾個方面的智能傳感器，以及結合NFC/RFID等智能技術在果蔬包裝貨架期監測中的應用。相較于傳統的包裝方式，此類智能包裝結合當下發展勢態良好的互聯網，給人們的生活帶來了更多的便捷。智能傳感器標簽在果蔬等食品智能監測中發揮著重要的作用，可通過連接智能手機等終端，快速監測食品新鮮度情況。近年來，包裝材料研發呈現多樣化，例如多元復合納米材料、金屬有機骨架材料等，因此未來可以通過優化包裝傳感材料和器件結構，更好地發揮智能包裝標簽在果蔬智能包裝中的優勢。

智能包裝、傳感器技術、貨架期監測、智能標簽

食品包裝通常用于包裝、儲運、保存商業化食品。隨著智能化時代的到來，食品包裝的功能早已不再局限于包裝功能，如承載食品加工日期、食品有效期、條形碼等信息[1]。結合物聯網的智能包裝增添追蹤、溯源、監控等新功能[2]，是食品包裝行業發展的新趨勢。物聯網是“物與物相連的互聯網”，通過傳感器、射頻識別技術（RFID）、紅外感應、全球定位系統、激光掃描器等智能傳感設備或技術[3]，將人、流程與機器連接起來，從而增強行業能力，使包裝在整個流程中獲得更好的性能[4]。智能包裝連接網絡后可以實現快速遠程訪問設備，建立新的商業模式。由于生鮮食品的貨架期較短，需要對其進行貨架期監測來保障食品的質量和安全[5]，智能傳感器和指示器有助于監測、檢測、傳感、跟蹤和記錄包裝食品，通過各種通信信號了解食品內部或外部的變化情況[6-7]，因此越來越多的傳感器開發集中在食品智能包裝監測上。

大多數智能包裝是在傳統包裝中加入指示器或傳感器，以檢測、追蹤包裝物，通過檢測設備反饋的物理或化學性質，連續輸出信號[8]。傳感器與指示器的不同之處主要在于組成，傳感器由受體和換能器組成，而指示器在原理上相對簡單，通過直接可視的變化情況來傳達信息。

物聯網技術在智能包裝應用方面越來越廣泛，RFID技術無須接觸就能自動識別，在生產、儲運過程中廣泛用到該技術[9-10]。NFC標簽常被嵌入包裝中，消費者可通過手機檢驗物品真偽[11]。智能包裝的發展離不開大數據技術，通過數據推算分析，可以得到更加智能的包裝形態[12]。生產者通過商品包裝上的二維碼（附帶商品信息）可以監控商品流通的整個流程。在應用過程中，傳感器敏感元件的作用是感受物品的環境條件，轉換元件的作用是將電信號轉換為計算機語言——數據信號，使用者經分析后可以判斷包裝內食品是否成熟或腐敗等[13]。將以上幾種信息識別技術嵌入智能包裝中，不僅有利于信息共享，還可實時監控包裝物品的狀態，及時對運輸或儲存條件進行調整，從而更好地監測食品的貨架期。

文中從濕度、氣體、微生物等方面探討了近幾年物聯網包裝的最新研究及在食品監測中的應用，擬為該領域的發展提供新方向。

1 果蔬新鮮度監測的相關指標

果蔬的新鮮度由種類、成熟度、儲存環境等多個方面決定。水果可以分為旺盛期水果和非旺盛期水果[14]，像香蕉屬于旺盛期水果，它們在采摘后也會成熟；草莓屬于非旺盛期水果，它們在采摘后不會繼續成熟。旺盛期水果（如香蕉）的新鮮度與成熟度和乙烯的釋放有關，而非旺盛期水果（如草莓）的新鮮度主要與時間、溫度或腐敗程度（如pH值和顏色）有關。果蔬的質量變化由溫度、濕度、氣體和環境氣氛等外部因素所致[15]。下面對這幾個常見的食品質量和安全指標進行討論。

1.1 濕度

食物周圍的濕度水平是保持其品質的重要指標，在某種意義上，把控好包裝內環境的濕度就能延緩食品的保質期，濕度成為許多食品傳感器的目標。果蔬貯藏時的濕度很重要，理想的相對濕度為85%～95%[16]。對于大部分果蔬，如果濕度較低，則導致果蔬水分的流失；如果濕度較高，則為微生物和真菌提供了有利的環境，從而加速了果蔬的腐敗，還會導致干燥食品變質，食品會變軟或受潮，從而縮短食品的保質期。

對于自然生長的食品，水分也是必需的，但在儲運過程中水分的損失通常會限制果蔬的生命活力。例如，把辣椒類食品放入紙箱中，當相對濕度低于90%后[17]，水分的流失會導致果蔬表面過于干燥。相反，高濕度環境會加速微生物或細菌的增長，因此監控物品儲運過程中水含量或濕度的變化非常有意義。在實際應用中，可以通過加入不同種類的除濕劑或干燥劑[18]，或者使用水分阻隔性高的包裝材料[19]、包裝內部結合智能傳感器[20]等方法調控包裝內的濕度，從而保證貨架期的果蔬處于最合適的濕度環境。

1.2 氣體釋放

食品在變質過程中會釋放氣體，產生腐臭的氣味。研究者從生物嗅覺系統中獲得了靈感，許多食品傳感器被設計用于包裝和加工，通過監測氣體成分來監測食品的質量。在以氣體為目標的食物傳感器中，常見的標記物包括二氧化碳、氧、乙烯。包裝空間內氧氣的含量會影響食物的品質，適量的O2能保持食品的新鮮度。新鮮的果蔬在貯存和運輸中會進行呼吸作用，通過調節食品包裝中O2的含量可以明顯延長果蔬的保質期。然而，O2也是食物變質的主要原因，它能促進食物氧化，以及霉菌、需氧細菌、昆蟲等的生長。例如，鮮肉類變質是因包裝中存在的O2導致細菌繁殖。O2含量過低的環境會導致厭氧菌大量繁殖，從而縮短食物的保質期[21]，可見控制包裝內O2的含量對延長食品貨架期至關重要。CO2是食品包裝中另一種重要的氣體，它不僅能抑制細菌和真菌的生長，還能降低包裝環境中的pH，可以通過監控CO2含量來判斷食品的品質[22]。特殊的包裝材料可以吸氧和透出二氧化碳，從而維持果蔬的呼吸作用，達到保鮮效果。由于食品包裝頂部空間的CO2含量被認為是評估食品質量的指標，因此包裝頂空的CO2含量也可作為檢驗食品是否發生品質改變的一種方式。由此，將相應的CO2傳感器或監測裝置集成到食品包裝中，可以有效監測產品質量。

乙烯（C2H4）是果蔬成熟過程中重要的代謝產物之一，它既能誘導果蔬成熟，又能導致果蔬過熟，從而縮短果蔬的保質期，因此乙烯是果蔬智能包裝貨架期監測的重要氣體之一。

這里主要討論了CO2、O2、C2H4等氣體相關指標，這些氣體也是智能包裝空間中預測食品的質量、成熟度和腐敗程度的重要因素。

1.3 微生物

活躍的微生物可能導致食物發生腐敗或變質[23]，食源性病菌有大腸桿菌、金黃色葡萄糖球菌、單核增生李斯特菌、沙門氏菌副溶血弧菌、蠟樣芽孢桿菌、志賀氏菌、β-型溶血性鏈球菌、肉毒桿菌、變形桿菌、空腸彎曲菌、小腸結腸炎耶爾森氏菌等。導致生鮮肉類產生腐敗微生物的方法有很多種，且不同產品的特定腐敗微生物（SSO）的組分也不同[24]。魚類是易腐爛的水產品之一，易受到SSO的影響，使得ATP（腺苷三磷酸）降解為多種產物。可見，微生物的積累變化情況可用于獲得有關食品狀況的信息，例如確定新鮮度和變質情況。通過測量這些變化的傳感器，可以整體評估食品的質量，從根源上檢測和控制食品中的微生物，有效減少食品損失[25]。

1.4 溫度

溫度是影響食品質量的關鍵指標之一，它決定了許多食品的變質速率。在食品冷鏈的裝卸過程中，溫度常出現波動，這可能對食品的保質期或質量產生不利影響。此外，溫度也是微生物活動的主要決定因素。時間?溫度指示器（TTIs）記錄了產品的溫度歷史，可以反映食品暴露在具有破壞性的溫度下的時間[26]，通過各種方法（例如擴散、化學反應或酶的變化）來監測依賴溫度的性質或過程[27]。

1.5 pH

微生物的存在會產生酸或堿性代謝產物，可能會改變食品周圍環境的pH，可見pH也是監測食物質量是否發生變化的指標之一。食物樣品中的pH通常采用比色指示劑來測量[28]，如染料、聚合物等，也可用電化學方法來測量智能包裝標簽的電信號變化情況[29]，如電阻、電壓等。pH傳感器的研究還聚焦于將顏色指示劑固定或封裝在包裝材料中[30]，根據指示劑的顯色情況了解包裝內部pH的變化。根據文獻調研結果，最受歡迎的pH指標是一類天然化合物（如花青素、石蕊[31]等），具有傳感特性的合成聚合物也是具有吸引力的指標（如聚乙二炔[32]等）。

2 濕敏型物聯網智能包裝應用

濕度是影響食品保鮮的主要物理參數之一，食品的保質期與所處環境的濕度關系密切[33]。當環境中的濕度過大時，不僅給微生物提供了生長環境，導致產品質量受損，而且食品包裝材料也會受到影響[34]。由此可見，濕度是許多智能包裝傳感器的識別目標，果蔬、肉類這些產品需要在非常嚴格的濕度條件下儲存，才能從生產地運輸至目的地[35]，體積小、靈敏度高的濕度傳感器或RFID標簽常被應用于食品包裝中[36]。通過研究傳感器在不同濕度條件下監測食物是否變質的性能，從而提高食品的可靠性顯得非常重要。

濕度傳感器在食品監測運輸管理和易腐食品（如水果、蔬菜、肉類和魚類）的儲存方面發揮著重要作用。目前，已有濕度傳感器被用于實時包裝監測[37]，這些傳感器具有簡單且容易實現的優點。通常，將濕敏材料通過滴涂、旋涂等方法集成在金屬電極上，構成傳感器。例如，何昊葳[38]用一種PET基材、MWCNTs-COOH/WS2為敏感層材料，制作了銀叉指電極傳感器，可以監測果蔬頂空包裝的濕度。結果表明，該傳感器的響應較迅速、吸濕滯后性相對較小，可以很好地監測包裝內部濕度的變化。侯存霞等[39]將羧基化多壁碳納米管（c-MWCNTs）和氧化石墨烯（GO）作為敏感材料，制作了一種濕度傳感器，用于冬棗頂空濕度的監測，具有較短的響應/恢復時間（7 s/3.9 s），如圖1所示。Hesham等[40]采用原位聚合法將GO固化在PVC膜中制作傳感器，它具有較高的響應速度，GO中的極性氧基和TCP中的氧原子吸附了額外的水分子，從而增強了響應。Wu等[41]采用MOFs原位聚合法制備了濕感膜傳感器，該傳感器的響應和恢復時間分別為0.6、1.7 s，具有響應線性、濕度滯后小、穩定性好等優點，可用于食品監測領域，但其重復使用的效果較差。

無線射頻識別（RFID）或近場通信（NFC）是實現果蔬監測中無電池無線傳感的非常有前景的技術[42-43]，RFID/NFC技術在果蔬監測中應用廣泛。Xiao等[44]設計了一種無電池無線濕度傳感器標簽，該系統由傳感器采集模塊和NFC閱讀器組成（圖2），NFC閱讀器可以是支持NFC的智能手機或設備，傳感器標簽可以獲取水果的貯藏溫度和重量等數據，通過無線傳輸到NFC閱讀器。NFC閱讀器在向傳感器標簽發送命令的同時，通過集成的貨架期預測模型獲取傳感器數據，并計算水果的貨架期。

近年來，與濕度傳感器集成的RFID技術受到廣泛關注[45]，加裝了RFID系統的濕度傳感器在跟蹤和監測食品包裝具有巨大潛力，它能夠同時感知和識別[46]。Tan等[47]利用固定在紙基板上的平面電感和電容，開發了一種低成本的無線濕度傳感器，傳感器可以很輕松地貼合在包裝內壁上。由于食品質量的下降會增加包裝中的濕度，從而改變傳感器的諧振頻率，因此可以通過測量傳感器諧振頻率的變化間接確定包裝中食品的濕度和質量，但其工作頻率范圍不適于商業使用。Luo等[48]制作的柔性RFID標簽具有成本低的特點，采用原位金屬化和噴墨打印技術獲得的有圖案的Ag/PI薄膜是一種具有無源無線的RFID濕度傳感器，它具有良好的濕度靈敏性，且具有良好的柔性，它推動了果蔬智能包裝的發展。

圖1 傳感器用于測試冬棗包裝頂空濕度變化[39]

圖2 連接NFC的果蔬監測系統[44]

3 氣敏型物聯網智能包裝應用

在食品流通過程中，監督和保障食品的質量安全是首要問題。由于許多氣體由腐敗或腐爛的食品產生，因此可通過氣味來檢測被污染的食物。針對食品包裝的大小和類型，制作微小便捷的氣體傳感器、選擇向消費者輸出信號的通信設備是實現智能包裝的關鍵[49]。

氣敏傳感器是將氣體成分和濃度轉換為電信號的傳感器。食品在包裝中會接觸各種氣體，需要進行監測和控制。氣敏型智能包裝在食品質量安全方面發揮著重要作用，在包裝中果蔬的生理活動和微生物活動會代謝氣體和揮發性物質，如O2、CO2、H2S[50]，以及揮發性生物胺等[51]，氣體傳感器結合智能包裝能夠測定這些氣體產物。即根據O2、CO2含量計算果蔬的呼吸速率[52]，通過乙烯含量分析果蔬的成熟度，通過肉類產生的揮發性胺（氨、二甲胺和三甲胺）獲知該生鮮類食品的腐敗程度[53-54]。由此可見，采用氣敏型傳感器能提高包裝的功能化[55]，滿足特定食品的包裝需求。

目前已制備和研發了許多智能氣敏傳感器。Mirica等[56]研發了一種電化學氣體傳感檢測器，通過NFC標簽和碳納米管取代部分電路，可與NH3和H2O2相互作用。Ma等[57]開發了一種對氨氣敏感的NFC標簽，將甲苯磺酸鹽六水合物摻雜聚苯胺（PTS-PANI）噴墨印刷在NFC標簽上，該標簽對體積分數為0.000 5%的氨氣的響應值為225%。氣體傳感器作為NFC標簽電路中的靈敏開關，在生物胺濃度超出預設閾值時，通過連接智能手機就能了解肉類的變質情況。李樂等[58]制作了一種基于PEDOT/ PSS和WS2復合材料的柔性氨敏型傳感器，它具有優異的響應時間（26 s）和恢復時間（11 s），隨后作者通過將傳感器與NFC相連，在手機端即可監測魚肉的新鮮程度，此研究在魚類智能包裝中起著重要作用。

在無源RFID標簽上設計和制作不同的氣敏傳感器，讓它們能夠在無電源的情況下工作，與RFID閱讀器通信，并發送數據信息。例如，Chung等[59]開發了一種無需電池的RFID標簽傳感器，將此標簽與食物包裝結合，可以精確監測魚類腐敗過程中產生的H2S或NH3。Shi等[60]采用基于原位聚合法獲得的TiO2-PANI復合材料研制了一種新型低成本微傳感器，其響應值與豬肉中的總揮發性堿性氮（TVB-N）具有良好的相關性，可用于豬肉新鮮度的評價。另外，Bibi等[61]基于UHF-RFID設計系統開發了一種傳感器設備，由于CO2會影響小麥面筋的介電特性，因此選擇小麥面筋這種天然聚合物來檢測食品包裝中的CO2。Zhu等[62]研究了一種無源無線的近場通信標簽氧傳感器，該設備的反射信號對相應濃度氧氣的響應較好，與智能手機兼容，可對蔬菜包裝中的氧含量進行現場非視距質量監測，能夠隨時追蹤包裝內部果蔬的狀態，但其應用過程需根據不同的濕度狀況調整涂層的厚度。

手機和移動應用開發有利于消費者確定食物質量和新鮮度水平。Chen等[63]將食品條形碼用作比色傳感器陣列，可以監測食品的狀況，攝像頭從傳感器條形碼讀取顏色信息，內置應用程序可通過圖像處理直接感應條形碼顏色的變化[2]，從而生成定量結果，進而監測食品的老化和品質。

在以上研究中，結合RFID和傳感器的智能標簽是智能食品包裝的絕佳選擇，它們能夠監測包裝食品的情況或食物周圍的環境。在此系統中，標簽使用傳感器進行監控/感應，采用射頻進行無線通信，采用電路進行數據存儲[64]。該標簽的前期制作成本較高，因此在一定程度上阻礙了它在食品市場的商業化應用。

4 微生物型物聯網智能包裝應用

微生物腐敗及其代謝和氧化是許多食品變質的主要原因，香蕉、番茄、梨、蘋果、芒果和獼猴桃等在生產、運輸、儲存、銷售過程中都可能出現腐敗情況[65-66]，可以通過檢測易腐食品中的微生物指標來保障食品安全。沙門氏菌[67]、金黃色葡萄球菌[67]、單增李斯特菌[68]、大腸桿菌[69]等是常見的微生物菌群。將檢測微生物的傳感器與手持設備或智能手機結合，并應用于智能包裝中，可有效監測食品的貨架期。生物傳感器相較于傳統的檢測手段，在食品檢測領域具有靈敏度更高、檢出速度更快等優點，還能實現實時監測及現場檢測，具有很強的實用性。

Lin等[70]制作了集成外源抗原測試裝置，它是一種便捷的基于智能手機的電化學食品分析儀（iEAT）。該裝置可用于食品蛋白抗原的檢測，集成iEAT系統中的恒電位儀可通過藍牙與智能手機應用程序相連，并將數據上傳到云服務器，從而為用戶分析食物品質，以及設置檢測通道和識別過敏原類型，并顯示測量結果。Mishra等[71]設計了一種基于有機磷水解酶的生物傳感器，在丙烯腈手套表面印制了低成本的一次性電極，食指包含1個三電極傳感器，拇指用于危險殘留物的采樣。可將現場檢測的伏安結果傳輸至具有無線藍牙通信的智能手機上，該系統提供了一種簡單的指尖酶法檢測方法，用于實時和現場檢測毒素，以滿足食品安全要求。微生物污染是食品檢測中需要突破的領域，雖然生物傳感器具有檢測速度快等優勢[72]，但此類傳感器的可重復使用性和準確性仍有待提升。

微生物直接關系到食品變質，食源性病原體是導致疾病的主要原因，因此檢測食源性病原體對維護公共衛生非常重要。Xu等[73]研究了一種檢測DNA的平臺，可以檢測食物或其他樣品中的病原體DNA，該平臺利用3D打印、微流體和智能手機創建了一個微設備，可進行樣品處理、信號放大、溫度控制和信號處理等操作，該平臺可用于食品安全監測。

5 結語

從濕度、氣體釋放、微生物、溫度和pH等方面總結了智能傳感器在果蔬包裝領域中的應用。在濕度方面，從濕度傳感器結合NFC或RFID等技術展開。在氣體釋放方面，主要從氨氣、乙烯、氧氣等傳感器與智能技術的結合展開。在微生物方面，主要總結了抗原檢測裝置和酶傳感器等研究內容，目前在溫度和pH值2個方面針對復合型傳感器的研究較多。包裝傳感器有助于在線檢測、跟蹤、監控食品的質量和安全，將它與RFID或NFC等器件集成，可賦予智能包裝多種功能，使其更智能化。雖然智能傳感器在食品包裝領域已經取得了較大進展，它可以監測評估包裝內食品的質量，但是其商業化應用仍是一大挑戰。文中提及的傳感器大多處于實驗室或中試階段，其材料成本較高、制作工藝較繁瑣，當前并不適于批量生產，還需付出較大努力才能開發為商業化產品。大多數食品傳感器仍需對食品樣品進行預處理，這會降低實際應用過程中的可操作性。傳感器（尤其是內嵌式）很可能與食品直接接觸，因此還需考慮傳感材料是否符合食品安全法律法規，避免對食品或人類身體健康產生危害。另外，還需考慮使用壽命完結的傳感器是否環保，是否具有回收利用的可能性。

物聯網、大數據、AR/VR和人工智能等新興技術的發展方興未艾，包括食品包裝在內的傳統行業數字化和智能化時代已經來臨。隨著科技的進步和市場需求的增大，智能傳感器、柔性薄膜電子器件等包裝傳感器（尤其是基于RFID或NFC載體的集成智能包裝）將在萬物互聯時代中展現出巨大的應用潛力。

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Research Progress of Intelligent Packaging for Food Shelf Life Monitoring on the Internet

LU Jing-rui, SHI Jia-zi, LIU Chen, XUE Ke-xin, ZHANG Xin-lin, HUANG Xiao-yang, ZHANG Xin-yue, FU Ya-bo*

(Beijing Key Lab of Printing & Packaging Materials and Technology, Beijing Institute of Graphic Communication, Beijing 102600, China)

The work aims to introduce, classify and summarize the applications of intelligent sensor technology in intelligent packaging fruit and vegetable monitoring, so as to provide the basis and assistance for intelligent monitoring of fruit and vegetable shelf life and promote the practical application of sensor technology in the field of intelligent packaging of fruits and vegetables. The intelligent sensors of moisture-sensitive, gas-sensitive and microbial detection types were introduced, and the application of intelligent technologies such as NFC/RFID in the shelf life monitoring of fruit and vegetable packaging was analyzed. Compared with traditional packaging methods, this kind of intelligent packaging combined with the current development trend of the Internet, brought more convenience to people's life. Intelligent sensor labels play an important role in the intelligent monitoring of food products such as fruits and vegetables, and can quickly monitor the freshness of food by connecting to terminals such as smartphones. In recent years, the research and development of packaging materials have been diversified, such as multi-composite nanomaterials, metal-organic framework materials, etc. Optimizing packaging sensing materials can better utilize the advantages of intelligent packaging labels in intelligent packaging of fruits and vegetables.

intelligent packaging; sensor technology; shelf life monitoring; intelligent labels

TB485

A

1001-3563(2023)19-0058-09

10.19554/j.cnki.1001-3563.2023.19.008

2022-11-29

北京印刷學院校級科研項目（Eb202104，Ec202202）；北京市教委拔尖人才培育計劃（CIT&TCD201904050）；國家級大學生創新創業計劃（202210015001）；北京市大學生創新創業計劃（S202210015023）

責任編輯：彭颋