湘南長城嶺銻鉛鋅礦床方解石Sm-Nd同位素年代學、地球化學特征及地質意義

王 雷, 許嘉勁, 任雯琪, 朱恩異, 蔣宗和

湘南長城嶺銻鉛鋅礦床方解石Sm-Nd同位素年代學、地球化學特征及地質意義

王 雷1, 許嘉勁1, 任雯琪1, 朱恩異2, 蔣宗和3

(1. 昆明理工大學 國土資源工程學院, 云南 昆明 650093; 2. 貴州省畢節(jié)市赫章縣能源局, 貴州 畢節(jié) 553206; 3. 中國石油 東方地球物理公司 西南物探分公司, 四川 成都 610000)

長城嶺礦區(qū)位于南嶺成礦帶與欽杭成礦帶的疊合部位, 發(fā)育多期次的巖漿活動, 同時產出銻鉛鋅多金屬礦床和銣等稀有金屬礦床, 銻鉛鋅礦床的成礦時代和成礦物質來源研究較為薄弱, 本文對與銻鉛鋅礦共生的脈石礦物方解石開展Sm-Nd同位素年代學、元素地球化學和C-O同位素分析。結果顯示: ①方解石Sm-Nd同位素等時線年齡為151.5±3.2 Ma, 表明銻鉛鋅礦是南嶺燕山期成礦大爆發(fā)產物, 與礦區(qū)內花崗斑巖型銣礦(222.5±1.8 Ma)屬于兩期不同成礦作用的產物; ②方解石稀土元素配分模式為輕稀土元素富集型, Y/Ho-La/Ho分布特征顯示方解石為同源熱液產物; 不同礦物組合的方解石稀土元素變化特征表明, 成礦過程中成礦流體的稀土元素總量隨成礦作用進行而減少; 較負的Eu異常值指示, 原始成礦流體虧損Eu元素; ③熱液方解石δ13CPDB值為?5.12‰～?0.63‰, δ18OSMOW值為3.80‰～12.69‰, 具有明顯較低的δ18OSMOW值, 表明成礦CO2源于深源地幔。Nd()值為?12.48～?12.37, 表明成礦物質來自于地殼與地幔的部分熔融。綜合研究表明, 銻鉛鋅礦床與銣礦床形成時代不同, 二者具有兩期疊合成礦特點, 推測礦區(qū)存在燕山期隱伏的巖漿巖, 深部具有較好的找礦前景。

南嶺成礦帶; 方解石; Sm-Nd同位素年代學; C-O同位素; 稀土元素

0 引 言

南嶺成礦帶是我國重要的有色多金屬成礦帶之一,多期次的構造運動造就了南嶺成礦帶自加里東期–燕山期復雜的多金屬成礦系統(tǒng), 形成獨具特色的多金屬礦床, 備受礦床學家關注(華仁民等, 2005;毛景文等, 2007; 陳駿等, 2014; 柏道遠等, 2016; 袁順達, 2017)。長城嶺礦床是湘南地區(qū)的一個中型銻鉛鋅銀多金屬礦床, 由于長期的開采, 礦區(qū)內的金屬礦產資源日漸枯竭, 隨著“三稀”礦產戰(zhàn)略資源調查與深邊部找礦工作的開展, 該區(qū)新發(fā)現(xiàn)超大型銣多金屬礦床(王雷等, 2019), 為礦區(qū)資源接替起到重要作用。長城嶺礦床成礦作用復雜, 礦化類型眾多, 不同礦化與區(qū)內構造具有較好耦合關系, 呈規(guī)律性展布特征。長期以來, 眾多學者從礦床地質特征(羅綷, 1987; 錢麗華等, 2014; 劉賢紅等, 2015; 蔣宗和, 2019)、成礦物質來源(許雪冰, 2013; 錢麗華, 2014)、構造控礦規(guī)律(田旭峰等, 2020)和成巖成礦時代(劉勇等, 2012; 楊帆等, 2018;朱恩異等, 2022)等方面對其進行了研究, 并且提出了低溫熱液交代型(羅綷, 1987)、同生VMS型海底噴流沉積型(游先軍, 1998)以及海相沉積?熱液疊加MVT型(趙健榮, 2006)等多種礦床成因模式。劉勇等(2012)對長城嶺上塘背巖體進行年代學研究, 得到上塘背花崗斑巖形成于晚侏羅世(153±14 Ma); 朱恩異等(2022)對礦區(qū)南部塘下壟花崗斑巖進行年齡測定, 得到晚三疊世的成巖年齡(222.5±1.8 Ma), 為礦區(qū)成巖成礦年代學格架提供了新的制約。前人研究顯示, 長城嶺礦區(qū)經歷了多期次多階段的成巖成礦過程。近期, 項目組在野外坑道編錄過程中, 在花崗斑巖內發(fā)現(xiàn)一條含閃鋅礦的方解石脈體, 表明銻鉛鋅成礦晚于花崗斑巖。對于長城嶺銻鉛鋅成礦時代一直缺乏年代學數據支撐, 趙健榮(2006)和許雪冰(2013)研究認為銻鉛鋅成礦物質由區(qū)內花崗斑巖提供, 但多金屬成礦與花崗斑巖的時代關系并不明確。本文在詳細野外地質調查基礎上, 通過對長城嶺銻鉛鋅礦床中成礦期共生的方解石脈開展微量元素組成分析和Sm-Nd同位素定年工作, 結合C-O同位素特征, 厘定銻鉛鋅礦床成礦時代及成礦流體來源與演化特征, 揭示成礦作用過程, 為礦區(qū)下一步找礦工作提供依據。

1 區(qū)域與礦區(qū)地質特征

1.1 區(qū)域地質背景

湘南多金屬礦集區(qū)位于NE向欽杭成礦帶與近EW向南嶺成礦帶的疊合部位(圖1a), 是華南重要的多金屬礦床分布區(qū)之一。湘南地區(qū)經歷了自元古宙?中生代的多期次構造運動, 形成了復雜的構造?巖漿?成礦帶, 被稱為中國有色金屬之鄉(xiāng), 是研究多金屬成礦過程的天然實驗室(毛景文等, 2011; Hu and Zhou, 2012; Jiang et al., 2018; Xiong et al., 2020; Hu et al., 2023)。長城嶺銻鉛鋅多金屬礦床地處南嶺成礦帶中段與欽杭成礦帶的疊合部位, 該區(qū)經歷多期次的構造活動(圖1)。NE向炎陵?郴州?藍山與NW向懷化?邵陽?郴州等基底斷裂, 中生代受到古太平洋板塊向歐亞大陸板塊俯沖的遠程效應影響,進一步活化, 形成了一系列次級成礦構造(Zhou et al., 2006; Li and Li, 2007)。

圖1 南嶺成礦帶區(qū)域地質圖(a;據毛景文等, 2011; 周永章等, 2017修改)和南嶺成礦帶W-Sn-Pb-Zn多金屬礦床分布位置圖(b;據Yuan et al., 2011修改)

湘南地區(qū)目前已發(fā)現(xiàn)礦床近千處, 石炭系、泥盆系等古生代地層是區(qū)內主要的賦礦地層, 巖性主要為灰?guī)r、白云巖、灰質白云巖以及變質砂巖。這些礦床主要受到深大斷裂控制(唐朝永等, 2007), 分布于斷裂構造兩側以及斷裂交會部位(圖1b)。區(qū)內巖漿活動頻繁, 巖石組合復雜, 按形成時代主要分為加里東期、印支期與燕山期。巖漿活動伴生多類型有色和稀有金屬礦產, 例如加里東期的楊家山石英脈型錫鎢礦床(409.8±5.9 Ma; Xie et al., 2019); 印支期與中粒白云母花崗巖相關的鎢錫礦床, 如王仙嶺(～224 Ma; Zhang et al., 2015)、水源山(～214 Ma; Zhang et al., 2015)與荷花坪(224.0±1.9 Ma; 蔡明海等, 2006)等礦床; 燕山期與殼幔混合中酸性巖相關的錫鉛鋅多金屬礦床(柏道遠, 2008), 如寶山(174±7 Ma, 姚軍明等, 2006; 141±4 Ma, 盧友月等, 2022)、黃沙坪(179.9±1.3 Ma, 全鐵軍等, 2012; 143±1 Ma, 盧友月等, 2022)、芙蓉(155～160 Ma; 李華芹等, 2006)等礦床; 與高分異花崗巖相關的鎢錫多金屬礦床, 如香花嶺(Yuan et al., 2008)、瑤崗仙(156±3 Ma、170±5 Ma; 王登紅等, 2009)、新田嶺(～160 Ma; 袁順達等, 2012b)、柿竹園(151.0±3.5 Ma; 李紅艷等, 1996)和紅旗嶺(151.0±3.5 Ma; 袁順達等, 2012a)等礦床(圖1b)。湘南地區(qū)成礦類型復雜, 成礦時代多集中于中生代, 但跨度大。關于華南中生代不同巖漿礦床相互疊合的問題也引起眾多學者的廣泛關注, 這些問題對于湘南乃至華南區(qū)域成礦規(guī)律研究與深部找礦預測具有重要意義(Wang et al., 2000; 陳毓川和王登紅, 2012; 王登紅等, 2014; Hu et al., 2017; 謝桂青等, 2021; Zhu et al., 2022; 何昊等, 2023)。

1.2 礦區(qū)地質背景

長城嶺礦區(qū)地層總體走向NE, 傾向SE, 傾角30°～ 50°, 出露的地層主要為泥盆系棋梓橋組(D2)、佘田橋組(D3)、錫礦山組(D3), 石炭系孟公坳組(C1)和下侏羅統(tǒng)(J1)。中泥盆統(tǒng)棋梓橋組是主要賦礦地層, 該地層為一套含煤建造的淺海相碳酸鹽巖與海陸交互相碎屑巖, 與上覆地層呈角度不整合接觸。

礦區(qū)內斷裂構造發(fā)育, 具有多期活動的特點,按其展布方向, 主要分為NE向、NW向與近SN向3組, 這三組斷裂共同組成了長城嶺礦區(qū)“棋盤式”構造格架(圖2)。其中NE向斷裂以F101、F102、F103、F104為代表, 延伸規(guī)模大, 走向與劉家?平和復式背斜軸向平行, 屬于NE向炎陵?郴州?藍山深大斷裂的重要組成部分(張術根, 2014), 控制了礦區(qū)銻鉛鋅礦體的分布。NW向斷裂與NE向斷裂交會, 并錯斷NE向斷裂, 在斷裂交錯部位可見花崗斑巖體和少量基性玄武巖巖株侵位(朱書林等, 2015)。

礦區(qū)巖漿活動頻繁, 巖性主要有花崗斑巖、石英斑巖、輝綠巖、輝綠玢巖以及少量玄武巖等(張術根, 2015)。區(qū)內花崗斑巖具銣礦化, 是新發(fā)現(xiàn)的超大型稀有金屬礦床(王雷等, 2019), 該礦床具有“云母型”銣礦潛力(朱恩異等, 2021), 取得了我國首個銣采礦權證。

2 礦體特征

長城嶺銻鉛鋅多金屬礦區(qū)可劃分為Ⅰ號與Ⅱ號2個含礦帶, 其中Ⅰ號、Ⅱ號含礦帶分別與F102、F103斷裂密切相關, 礦體呈條帶狀分布(圖2), 走向NE, 傾向SE, 局部反傾, 傾角60°～85°。礦體主要受構造、巖性、圍巖蝕變聯(lián)合控制。根據產出形態(tài), 可將礦石分為三類: 脈狀鉛鋅礦體(圖3a)、條帶狀鉛鋅礦體(圖3b)和脈狀輝銻礦體(圖3c)。脈狀鉛鋅礦體主要發(fā)育在Ⅱ號含礦帶相關的層間斷裂中, 圍巖為棋梓橋組灰?guī)r, 礦體多呈脈狀或囊狀產出, 礦石礦物主要有閃鋅礦、方鉛礦、黃鐵礦, 脈石礦物為方解石與菱錳礦(圖3a、e)。條帶狀鉛鋅礦體主要發(fā)育在Ⅱ號含礦帶主斷裂中, 圍巖也為棋梓橋組灰?guī)r, 礦體多呈條帶狀或囊狀產出, 礦石礦物有方鉛礦、閃鋅礦與黃鐵礦, 全巖數據顯示該類礦體Ag元素含量為5×10?6～400×10?6, 表明其為銀礦物賦存的主要礦體, 脈石礦物主要為方解石、菱錳礦與少量石英(圖3f、g)。輝銻礦體主要發(fā)育在Ⅰ號含礦帶相關的斷裂帶與層間破碎帶中, 礦體與硅化蝕變關系密切, 礦石礦物主要為輝銻礦與黃鐵礦, 脈石礦物為方解石與石英, 按照礦石構造, 可分為脈狀自形輝銻礦(圖3h)與層間破碎帶內產出的浸染狀輝銻礦(圖3i)。

(a) 脈狀鉛鋅礦體; (b) 條帶狀鉛鋅礦體; (c) 脈狀輝銻礦體; (d) 550 m中段花崗斑巖中見方解石?閃鋅礦脈; (e) 脈狀鉛鋅礦石樣品標本; (f)、(g) 條帶狀鉛鋅礦石樣品標本; (h) 脈狀輝銻礦石樣品標本; (i) 浸染狀輝銻礦石樣品標本; (j) 花崗斑巖中發(fā)育的螢石?方解石脈; (k) 與螢石、方解石共生的輝銻礦礦石; (l) 與螢石共生的閃鋅礦礦石。礦物代號: NY. 灰?guī)r; Cal. 方解石; Fl. 螢石; Sdr. 菱錳礦; Gn. 方鉛礦; Sp. 閃鋅礦; Py. 黃鐵礦; Stb. 輝銻礦; γπ. 花崗斑巖。

根據礦物組合與脈體穿插關系, 將礦床成礦過程劃分為成礦前和成礦期。根據成礦溫度, 成礦期又可分為2個成礦階段: 中?低溫成礦階段(方鉛礦?閃鋅礦?方解石階段)與低溫成礦階段(輝銻礦?方解石階段)(圖4)。中?低溫成礦階段出現(xiàn)方鉛礦、閃鋅礦、黃銅礦與黃鐵礦的礦物組合, 多伴生方解石、石英與菱錳礦(圖5a～j); 低溫成礦階段出現(xiàn)輝銻礦與黃鐵礦系列礦物, 脈石礦物也為方解石(圖5k、l)。本次研究的方解石樣品均采自兩個成礦階段, 礦物鏡下特征與產出形態(tài)見圖5。

圖4 長城嶺礦床成礦階段與礦物共生序列

(a) 在透射光下, 浸染狀方鉛礦與方解石共生; (b) a在反射光下, 可見早期自形的黃鐵礦, 少量它形黃銅礦與方鉛礦共生; (c) 方鉛礦與浸染狀黃鐵礦共生, 可見早期晶型較好的黃鐵礦遭受溶蝕; (d) 在正交偏光下, 閃鋅礦與方解石和石英共生; (e) d在反射光下, 閃鋅礦被后期黃鐵礦脈切穿; (f) 浸染狀方鉛礦與石英共生, 可見方鉛礦“黑三角”節(jié)理受應力影響, 呈現(xiàn)有規(guī)律的變形; (g) 在正交偏光下, 閃鋅礦和方鉛礦與石英共生; (h) g在反射光下, 閃鋅礦與方鉛礦形成共生邊結構, 可見少量半自形黃鐵礦與方鉛礦共生; (i) 方解石與閃鋅礦和方鉛礦共生; (j) 在透射光下, 淺棕色閃鋅礦與方解石共生, 可見方解石的平行節(jié)理; (k) 在正交偏光下, 自形程度較好的輝銻礦與方解石共生; (l) 浸染狀輝銻礦與小顆粒碎裂狀方解石共生, 可見少量早期半自形黃鐵礦。礦物代號: Cal. 方解石; Qtz. 石英; Gn. 方鉛礦; Sp. 閃鋅礦; Py.黃鐵礦; Stb. 輝銻礦; Ccp. 黃銅礦。

礦區(qū)內圍巖蝕變較為發(fā)育, 主要為硅化、方解石化、白云石化以及鐵錳碳酸鹽化, 其次為少量螢石化、綠泥石化、蛇紋石化等。硅化與銻鉛鋅成礦密切相關, 是有利的找礦標志。螢石化蝕變可見2種產出形式, 一種是在花崗斑巖內部或與圍巖接觸帶發(fā)育的螢石、方解石?螢石脈(圖3j), 第二種是與銻礦石和鉛鋅礦石緊密共生的螢石(圖3k、l), 表明礦區(qū)存在多期螢石化現(xiàn)象, 螢石化多沿控制銻鉛鋅礦化、花崗斑巖的構造分布。

3 樣品采集與測試方法

本次研究所測試的方解石, 均采集于礦床各中段富含硫化物的熱液方解石脈中, 其測試結果能夠代表礦床的成礦年齡。挑選代表性樣品進行單礦物分選, 首先將樣品粉碎至40～80目, 在雙目鏡下挑選出純凈的方解石, 使其純度至99%以上, 將初選樣品用超凈水沖洗并低溫蒸干, 將其研磨至200目。具體采樣位置及樣品產出特征見圖2與表1。

表1 長城嶺礦床方解石Sm-Nd同位素年齡測試樣品信息

方解石的稀土元素以及Sm-Nd同位素分析測試工作均在中國地質調查局天津地質研究所完成。在進行同位素分析之前, 先使用X Series Ⅱ型電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS)測定樣品稀土元素及微量元素含量, 測試精度RSD<10%。在此基礎上, 挑選Sm、Nd比值適合的定年樣品進行同位素組成測定。將方解石樣品用HF和HClO4溶解后均勻分成兩份, 其中一份加入適量149Sm-146Nd混合稀釋劑, 待分離純化后用于測定Sm、Nd含量。另一份溶液待分離純化后用于Nd同位素比值測定。Sm-Nd分離流程采用傳統(tǒng)AG50W×12陽離子交換樹脂和P507樹脂相結合的分離流程, Sm、Nd同位素測試均使用TRITON熱電離質譜儀上進行。Nd同位素分餾的內校正采用146Nd/144Nd=0.7219, Sm、Nd同位素的檢測下限分別為3×10?11和5×10?11。在測試過程中, 用國際標準巖石樣BCR-2對全流程和儀器進行監(jiān)控, BCR-2標準測定結果Sm=6.3765 μg/g、Nd=27.8779 μg/g,147Sm/144Nd=0.1383,143Nd/144Nd= 0.512649±0.000006。Sm、Nd同位素含量的實驗分析誤差均優(yōu)于0.5%,147Sm/144Nd(2σ)的實驗分析誤差為±0.2%, 說明所獲得的方解石 Sm-Nd同位素數據準確可靠。另外, 利用國際通用的ISOPLOT程序計算Sm-Nd同位素的等時線年齡, 其中用于計算的衰變常數(147Sm)=6.54×10?12a?1。

C-O同位素測試工作在昆明理工大學穩(wěn)定同位素分析實驗室完成。C、O同位素測試采用100% 磷酸法, 在90 ℃時, 樣品與磷酸反應大于1 h, 在高純氦氣的保護下將釋放的CO2氣體導入 ISO Prime 100型氣相穩(wěn)定同位素質譜儀, 進行C、O同位素組成測定。實驗采用 Vienna Pee Dee Belemnite (PDB)為標準, 測試精度δ13C≤0.50‰、δ18O≤1.00‰。C-O同位素分析精度優(yōu)于±0.2‰。

4 分析結果

4.1 稀土元素組成

方解石樣品的稀土元素含量見表2。其中5個與輝銻礦共生的方解石稀土總量(ΣREE)為9.13×10?6～ 15.55×10?6(平均13.11×10?6), δEu為0.71～0.97; 8個與鉛鋅礦共生的方解石稀土總量(ΣREE)為13.74×10?6～ 99.7×10?6(平均32.97×10?6), δEu為0.74～1.02。球粒隕石標準化稀土元素配分模式圖(圖6)顯示,所有樣品配分曲線均為右傾型, 呈輕稀土元素富集型, 具負Eu異常(僅一件樣品δEu為1.02), 其中與輝銻礦共生的方解石稀土元素含量明顯低于與鉛鋅礦共生的方解石。

表2 長城嶺礦床方解石稀土元素分析結果(×10?6)

圖6 長城嶺礦床方解石球粒隕石標準化稀土元素配分模式圖(標準化數值據Sun and McDonough, 1989)

4.2 C-O同位素組成

C、O同位素分析結果見表3。方解石δ13CPDB值介于?5.12‰～?0.63‰之間, 均值為?2.35‰, 硅化灰?guī)r的δ13CPDB值介于?3.20‰～?1.17‰之間, 均值為?1.98‰。方解石δ18OPDB值為?26.25‰～?17.63‰, 均值為?21.40‰, 硅化灰?guī)rδ18OPDB值為?16.79‰～ ?14.88‰, 均值為?16.28‰。依據Friedman (1977)公式, 計算出方解石δ18OSMOW值為3.80‰～12.69‰, 均值為8.80‰, 硅化灰?guī)rδ18OSMOW值為13.55‰～15.52‰, 均值為14.08‰。可見方解石的C、O同位素組成變化范圍較大, 不同礦化類型方解石之間存在一定差異, 輝銻礦成礦階段比方鉛礦?閃鋅礦成礦階段的方解石具有更虧損的O同位素組成, 表明成礦期方解石來源不一致或均一程度不同。

表3 不同礦體方解石與硅化圍巖的C-O同位素組成

4.3 Sm-Nd同位素年代學

方解石Sm-Nd元素含量和同位素分析結果見表4。6個方解石樣品Sm含量為0.61×10?6～3.34×10?6, Nd含量為2.07×10?6～15.4×10?6,147Sm/144Nd和143Nd/144Nd分別為0.1312～0.3550和0.511934～0.512158, 獲得Sm-Nd等時線年齡為151.5±3.2 Ma(=6; MSWD= 0.62)(圖7), 對應的初始Nd同位素(143Nd/144Nd)i= 0.511804～0.511810。方解石Nd()=?12.48～?12.37。

表4 長城嶺礦床方解石Sm-Nd元素和同位素測試結果

圖7 長城嶺礦床方解石Sm-Nd等時線年齡圖

5 討 論

5.1 成巖與成礦時代

因缺乏精準的定年礦物, 熱液礦床的年代學研究一直是個難點。Fryer and Taylor (1984)首次報道Sm-Nd同位素體系在熱液礦床定年的潛力, 近年來利用熱液礦床中的含鈣礦物如方解石、螢石、白鎢礦等進行礦床定年的實例越來越多(Bell et al., 1989; Darbyshire et al., 1996; Escayola et al., 2007; Wang et al., 2012; 劉協(xié)魯等, 2014; 于皓丞等, 2019), 印證含鈣礦物為Sm-Nd同位素定年的理想礦物, 具有良好的應用前景。

由于Sm、Nd元素的地球化學性質相似, 在同位素衰變過程中子體與母體易于在方解石晶格中保存下來, 所以方解石中的Sm-Nd同位素體系易保持封閉, 常用于熱液礦床定年(Chesley et al., 1994; Peng et al., 2002, 2003; 李文博等, 2004; Su et al., 2009; 王加昇和溫漢捷, 2015; 彭建堂等, 2021)。研究表明, 稀土元素在含鈣礦物中主要以置換Ca2+的形式存在(Elzinga and Reeder, 2002), 其化學性質穩(wěn)定, 不易在成巖、變質或分離結晶作用中發(fā)生分餾。且有學者指出, 熱液礦床形成過程中的Sm、Nd元素發(fā)生較高程度的分餾(Chesley et al., 1994; Brugger et al., 2002; 彭建堂等, 2002b, 2003, 2006), 這些研究為使用方解石定年提供了新思路。

一直以來, 由于缺少直接的年代學證據, 長城嶺銻鉛鋅礦床的形成時代僅依靠成礦構造分析和花崗斑巖年代學來推測(趙健榮, 2006; 許雪冰, 2013; 田旭峰等, 2020)。本文對成礦期與銻鉛鋅礦體共生的方解石脈開展Sm-Nd同位素定年。結果顯示, 方解石樣品的143Nd/144Nd-1/Nd和147Sm/144Nd-1/Sm之間不存在線性關系(圖8), 表明其同位素分餾過程處于相對封閉的環(huán)境, 圖7具有等時線意義(Faure, 1977; 李志昌和黃圭成, 2004)。本次獲得長城嶺銻鉛鋅礦床年齡為151.5±3.2 Ma(WSWD=0.62)(圖7), 結合區(qū)域成礦背景, 銻鉛鋅礦床形成于晚侏羅世晚期, 與南嶺W-Sn-Pb-Zn多金屬礦床形成時代相近(毛景文等, 2004; 付建明等, 2008; 盧友月等, 2015), 如柿竹園W-Sn-Mo-Bi多金屬礦床(151.1±3.5 Ma; 李紅艷等, 1996)、香花嶺錫多金屬礦床(154～157 Ma; Yuan et al., 2008)、錫礦山銻礦床(155.5±1.1 Ma; Peng et al., 2003)、芙蓉錫礦床(153～155 Ma; Peng et al., 2006)等。但該成礦年齡與礦區(qū)內花崗斑巖型銣礦體年齡(222.5±1.7 Ma; 朱恩異等, 2022)有較大差異。

圖8 長城嶺礦床方解石的143Nd/144Nd-1/Nd(a)和147Sm/144Nd-1/Sm(b)關系圖

華南成礦省不乏有多期成礦作用在同一礦區(qū)出現(xiàn)的實例: 如南嶺地區(qū)的錫田礦區(qū)狗打欄鎢錫礦床(Liang et al., 2016)、荷樹下鎢錫礦床(Cao et al., 2018), 鄧埠仙礦區(qū)的湘東鎢礦床(蔡楊等, 2012; Xiong et al., 2020)、大隴鉛鋅礦床(鄭明泓等, 2016)以及東坡礦田的荷花坪鎢礦床(蔡明海等, 2006, 2013; Zhang et al., 2015); 桂北地區(qū)的苗兒山?越城嶺礦集區(qū)(陳文迪等, 2016; 林書平等, 2017); 滇東南地區(qū)老君山礦田南秧田鎢礦床(Zhao et al., 2017; Wang et al., 2019); 以及右江礦集區(qū)的老寨灣金礦床等(Pi et al., 2017), 這些礦區(qū)普遍存在加里東期、印支期與燕山期成礦作用疊加, 并伴隨多時代的巖漿活動。這些礦床多以加里東期與印支期花崗巖為巖基, 但礦化與燕山期花崗巖密切相關。燕山期花崗巖多以巖株形式呈隱伏狀產出, 進一步證實華南地區(qū)深部隱伏燕山期巖體的成礦潛力(伍式崇等, 2009; Wei et al., 2018; 謝桂青等, 2021), 且根據礦化分帶特征, 鉛鋅礦化深部往往伴隨鎢錫礦(化)體, 具有較好找礦前景(翟裕生等, 2004; 何昊等, 2023)。長城嶺礦區(qū)存在有印支期成銣和燕山期成銻鉛鋅的兩期成礦作用, 推測深部存在燕山期隱伏巖體, 具有較好成礦潛力。

5.2 成礦物質來源

5.2.1 REE元素的制約

Bau and Dulski (1995)研究表明, Y與Ho元素具有相似的離子半徑與離子電位, Y/Ho值可以指示成礦流體來源。借助礦物Y/Ho與La/Ho值變化范圍及趨勢對比, 是討論成礦流體來源的常用手段。同源流體沉淀的礦物Y/Ho值基本保持不變, 而經過遷移的不同來源熱液礦物Y/Ho值變化較大(唐波浪等, 2023)。長城嶺礦床中不同礦物組合的方解石稀土元素配分模式相似, 均為右傾型(圖6), 在Y/Ho-La/Ho圖解(圖9a)中, 樣品點分布范圍較為集中, 表明屬于同一熱液系統(tǒng)的產物。

圖9 長城嶺礦床方解石Y/Ho-La/Ho(a)、Yb/Ca原子比-Yb/La原子比關系圖(b)(據Bau and Dulskip, 1995)

Yb/Ca-Yb/La(原子比)圖解可以有效判別方解石的成因。Yb/La值與稀土元素分餾程度相關, Yb/Ca值可以揭示方解石形成時的流體環(huán)境(M?ller et al., 1976; Subías and Fernández-Nieto, 1995)。在Yb/Ca-Yb/La圖解(圖9b)中, 長城嶺礦床不同礦物組合的方解石均落入熱液成因范圍內。結合方解石稀土元素配分模式、Y/Ho-La/Ho圖解中樣品點近水平變化特征, 可推測長城嶺礦床中兩類方解石均為熱液成因的方解石, 具有相似的成礦流體來源。

5.2.2 C-O同位素的約束

成礦流體作為成礦過程中的重要介質, 蘊含著大量的成礦信息, 是研究礦床成因與成礦物質來源的關鍵。C、O同位素質量小, 但相對質量差別較大, 流體運移成礦過程中質量較輕的同位素分餾明顯, 對于判別成礦流體來源具有重要意義(Hoefs, 1997)。

Ohmoto (1972)提出當成礦體系中不存在與其共生的石墨時, 方解石的C同位素可以作為成礦熱液的總體C同位素組成。已有研究表明, 熱液系統(tǒng)中的碳主要來源于幔源巖漿、海相碳酸鹽巖與沉積有機物(Taylor et al., 1967; Ohmoto, 1972; Veizer and Hoefs, 1976; 黃智龍等, 2004)。在δ13CPDB-δ18OSMOW圖解(圖10)中, 不同源區(qū)的CO2在通過各種分餾途徑時具有不同變化趨勢(劉建明等, 1997; 毛景文等, 2002; 劉家軍等, 2004; 袁順達等, 2008; 周家喜等, 2012; 李堃等, 2014; 謝銀財等, 2015; 路睿等, 2017)。長城嶺礦床不同礦物組合方解石的C、O同位素組成相對均一, 熱液方解石與硅化巖石的δ13CPDB范圍為?5.12‰～?0.63‰, 均值為?2.35‰, 變化較小, δ18OSMOW組成范圍為3.80‰～12.69‰, 均值為8.80‰。在C-O同位素圖解中, 方解石樣品點分布于碳酸鹽巖組成范圍左下方區(qū)域, 方解石樣品點偏向于幔源巖漿范圍, 硅化灰?guī)r樣品點位于海相碳酸鹽巖與幔源巖漿范圍之間。由于測試樣品的δ13CPDB值變化范圍較窄, 且明顯高于沉積有機物的C同位素組成, 因此首先排除沉積有機物提供碳的可能。熱液方解石與硅化灰?guī)rδ13C值相對地幔體系偏高, 與海相碳酸鹽巖較吻合。此外, 方解石δ18O組成與幔源巖漿區(qū)域相一致, 低于海相碳酸鹽巖和棋梓橋組灰?guī)r(圍巖), 即成礦流體的δ18O較為虧損, 并且δ18O具有硅化灰?guī)r>方解石(與鉛鋅礦共生)>方解石(與輝銻礦共生)的特點。結合前人對于礦區(qū)內方解石流體包裹體的測溫結果(許雪冰, 2013; 錢麗華, 2014), 隨著成礦溫度的下降δ18O的值具有負向“漂移”趨勢。綜合C、O同位素組成特點, 本文認為長城嶺銻鉛鋅礦床中的碳來自于幔源, 成礦流體在成礦過程中發(fā)生了與碳酸鹽巖(圍巖)的水?巖反應, 并且伴隨著大氣降水混入, 致使成礦物質沉淀從而成礦。

底圖據劉建明等, 1997; 劉家軍等, 2004修改; 棋梓橋組灰?guī)r同位素數據引自劉文均, 1987。

5.2.3 Nd同位素的約束

在熱液成礦過程中, Sm、Nd等稀土元素在方解石等含鈣礦物中穩(wěn)定性高, 當這些礦物結晶時Nd同位素體系可以保持封閉狀態(tài)(Cherniak, 1998), 方解石的Nd同位素被廣泛應用于成礦物質來源的示蹤研究(彭建堂等, 2003; 李文博等, 2004; 陳恒等, 2012; 劉善寶等, 2017; 于皓丞等, 2019; 金廷福等, 2021)。長城嶺礦床成礦期方解石構筑出一條有效的方解石Sm-Nd同位素等時線年齡, 表明長城嶺銻鉛鋅礦床形成于約151 Ma。

長城嶺熱液方解石Nd()=?12.48～?12.37, 說明有古老地殼物質的混入(陳駿和王鶴年, 2019)。本研究的Nd()值變化范圍較小, 暗示成礦物質的源區(qū)相對均一, 為同期熱液流體活動的產物。方解石(143Nd/144Nd)i=0.511804～0.511810, 在(143Nd/144Nd)i-年齡圖解(圖11)中, 樣品點均落入原始地幔演化線與地殼演化線之間, 且更加靠近地幔演化線, 表明成礦方解石Nd同位素組成具有殼幔混源特征。

圖11 長城嶺礦床中151 Ma的方解石Nd同位素組成(底圖據黃從俊, 2019)

5.3 稀土元素對成礦流體性質的指示

熱液方解石是長城嶺銻鉛鋅礦床中最主要的脈石礦物(圖4)。由于在熱液成礦系統(tǒng)中硫化物的稀土元素含量較低, 礦石中的稀土元素主要賦存于方解石中(Zhou et al., 2011; 周家喜等, 2012)。故方解石的稀土元素組成大致可以代表成礦流體特征, 其變化規(guī)律記錄了成礦流體來源及演化的重要信息。在熱液系統(tǒng)中, 稀土元素常與CO32?、HCO3?形成絡合物, 并主要以類質同象的方式置換晶格中的Ca2+而進入方解石中, 且LREE3+的離子半徑相對于HREE3+更接近Ca2+, 故LREE更易進入方解石(韓吟文等, 2003),導致熱液體系中方解石稀土元素配分模式呈LREE富集的右傾型, 本次分析測試結果與該規(guī)律相符。

根據配位地球化學理論研究, REE3+與Eu2+具有不同的性質(Sverjensky, 1984; Wood, 1990; Chen and Fu, 1991), Eu異常的變化受到成礦流體的溫度、壓力、pH值以及稀土元素的賦存狀態(tài)影響(Lüders et al., 1993)。因此, 在熱液成礦過程中會出現(xiàn)Eu2+與REE3+的分離, 從而出現(xiàn)Eu的正負異常。Eu異常一般被用于解釋成礦流體的氧化還原條件, 從而反映成礦流體演化過程與水?巖反應的物理化學過程(Li et al., 2015, 2022)。前人研究表明, 在熱液成礦系統(tǒng)中若水?巖反應的階段處于相對還原環(huán)境, 會出現(xiàn)正Eu異常、較低的∑REE以及高LREE/HREE值現(xiàn)象; 若處于相對氧化的條件則出現(xiàn)相反情況, 這被稱為REE的地球化學氧化?還原模式(Chen and Fu, 1991; Chen and Zhao, 1997; Ma and Liu, 1999)。

在熱液礦床研究中, 常通過方解石的稀土元素和C-O同位素研究, 總結礦床成礦環(huán)境演化過程(周家喜等, 2012; 梁峰等, 2016)。長城嶺礦區(qū)的礦物組成主要為輝銻礦、方鉛礦、閃鋅礦、黃鐵礦及方解石。在熱液成礦早期氧逸度很低, 對應研究區(qū)中低溫成礦階段, 成礦流體中H2S對礦物的形成起主要作用, 由于大量還原性S2?的存在, 流體中Fe2+、Pb2+、Zn2+等離子首先與S2?結合形成黃鐵礦、閃鋅礦、方鉛礦。根據REE的氧化?還原模式, 在還原環(huán)境下研究區(qū)熱液方解石的Eu應富集而非虧損, 表現(xiàn)出Eu負異常, 造成此種現(xiàn)象的原因可能是: ①成礦流體及其來源本身虧損Eu; ②Eu元素主要富集在硫化物中。長城嶺礦區(qū)硫化物原位微量元素測試表明, 其REE含量均低于1×10?6(課題組未發(fā)表數據),因此本文認為該礦床成礦流體及來源本身虧損Eu。

與輝銻礦共生方解石的稀土元素含量明顯低于與方鉛礦?閃鋅礦共生的方解石(圖6), 由于Sb3+屬于低溫元素, 當流體逐漸冷卻, Sb3+與S2?結合形成輝銻礦。彭建堂等(2002a, 2004)研究表明, 方解石REE總量受成礦流體的REE濃度控制。隨成礦作用的進行成礦溫度逐步降低, 硫化物的形成消耗了成礦流體中稀土元素, 導致與輝銻礦共生的方解石稀土元素總量低于與鉛鋅礦共生的方解石。稀土元素與C-O同位素組成特征共同表明, 長城嶺礦床成礦過程中熱液系統(tǒng)受到大氣降水與水?巖反應等多種因素共同影響, 流體中稀土元素呈現(xiàn)隨流體溫度下降而降低的趨勢。

5.4 銻鉛鋅礦床形成過程及其意義

長城嶺銻鉛鋅礦床在空間上與區(qū)內花崗斑巖密切相關(圖2)。羅綷(1987)、許雪冰(2013)和錢麗華(2014)將銻鉛鋅礦床歸為與花崗斑巖相關的巖漿熱液型礦床, 游先軍(1998)和趙健榮(2006)曾先后提出VMS型與MVT型的礦床成因模式。年代學研究表明, 銻鉛鋅礦床形成于晚侏羅世(151.5±3.2 Ma), 晚于區(qū)內花崗斑巖的形成年齡(222.5±1.8 Ma; 朱恩異等, 2022), 指示區(qū)內花崗斑巖與銻鉛鋅成礦并非同時期形成。此外, 野外地質特征和方解石同位素組成特征表明, 銻鉛鋅礦床與原生沉積成礦作用不相關。

前人研究認為, 湘南地區(qū)大規(guī)模成礦主要集中于兩個時期: 晚三疊世(230～210 Ma)和中晚侏羅世(170～150 Ma)(Mao et al., 2013)。長城嶺礦區(qū)的成礦過程可概括為: ①中生代早期, 印支板塊與亞歐板塊發(fā)生陸陸碰撞, 導致華南板塊與華北板塊碰撞拼接, 在主碰撞期后20 Ma左右, 在區(qū)域伸展背景下長城嶺地區(qū)形成了花崗斑巖(～220 Ma), 而此時未發(fā)生銻鉛鋅成礦作用(Sun et al., 2005; Zhou et al., 2006; 朱恩異等, 2022); ②早侏羅世(205～180 Ma)湘南地區(qū)處于構造成礦的靜止期, 構造體系由特提斯構造域向太平洋構造域轉變(Maruyama and Send, 1986; Zhou et al., 2006; Mao et al., 2013)。太平洋板塊于170 Ma左右向亞歐大陸之下斜向俯沖, 導致大陸地殼增厚, 在弧后環(huán)境形成了一系列NE向的巖石圈伸展帶, 并活化早期已有構造(毛景文等, 2007; Mao et al., 2008, 2011),湘南地區(qū)由此進入成礦大爆發(fā)時期(170～150 Ma) (毛景文等, 2004; 華仁民等, 2005)。研究表明, 太平洋板塊的俯沖伴隨著NE向走滑作用(Mao et al., 2013), 當板塊俯沖至一定深度時, 板片發(fā)生裂解并脫水熔融, 伴隨著地幔物質的加入(Hatherton and Dickinson, 1969), 成礦物質通過深大斷裂遷移至地殼的有利部位而參與成礦(劉叢強等, 2001; Ballentine et al., 2002)。

通過長城嶺銻鉛鋅礦床的控礦構造研究表明, 銻鉛鋅成礦構造以NE向為主, 表現(xiàn)為早期壓扭性, 晚期為張扭性的力學特征(田旭峰等, 2020; 朱恩異等, 2021), 與區(qū)域構造運動相吻合。本文方解石地球化學與年代學研究結果表明, 由于晚侏羅世強烈的構造運動, 使幔源混熔的巖漿沿NE向與NW向深大斷裂(炎陵?郴州?藍山基底斷裂與郴州?邵陽深大斷裂)的交匯部位上涌并形成巖漿巖, 為長城嶺礦床提供了Pb-Zn-Sb-Ag等成礦物質。巖漿上涌過程中發(fā)生結晶分異作用, 形成攜帶大量成礦物質的熱液, 含礦熱液流經劉家?平和背斜的軸部與棋梓橋組灰?guī)r層間破碎帶等部位, 較高的溫度導致灰?guī)r發(fā)生硅化蝕變, 熱液與圍巖發(fā)生水?巖反應, 壓力驟變伴隨溫度降低和大氣降水混入, 發(fā)生方解石與硫化物的沉淀, 形成長城嶺礦區(qū)與巖漿相關的熱液脈型銻鉛鋅多金屬礦床。雖然區(qū)內至今并未發(fā)現(xiàn)有關銻鉛鋅成礦的燕山期花崗巖出露, 但地球物理調查資料顯示長城嶺礦區(qū)遙感影像存在環(huán)形構造, 區(qū)域地球物理調查資料顯示深部存在隱伏巖體(羅綷, 1987; 朱書林等, 2015; 塔那等, 2021), 結合南嶺成礦帶巖漿熱液礦床, 鉛鋅銻礦床深部存在鎢錫礦(化)體的規(guī)律, 推測長城嶺礦區(qū)深部具有進一步尋找W-Sn-Pb-Zn礦產資源的找礦潛力。

6 結 論

(1) 長城嶺銻鉛鋅礦床方解石Sm-Nd等時線年齡為151.5±3.2 Ma, 其成礦時代為晚侏羅世, 是南嶺地區(qū)成礦大爆發(fā)時期的產物。測年結果顯示銻鉛鋅多金屬成礦與區(qū)內花崗斑巖中銣礦體成礦時代不同, 屬于不同成礦系統(tǒng)。

(2) 熱液方解石C-O、Nd同位素與稀土元素地球化學特征表明, 成礦流體與巖漿熱液相關。成礦過程中水?巖反應是成礦物質沉淀的重要原因, 并受到大氣降水與低溫蝕變等因素影響, 從而形成銻鉛鋅礦體。結合礦床形成時代與地球化學研究, 推測礦區(qū)深部存在燕山期隱伏巖體, 為銻鉛鋅成礦提供了成礦物質, 因此礦區(qū)深部具有較好W-Sn-Pb-Zn找礦潛力。該區(qū)是印支期與燕山期多期疊合成礦的典型實例, 為湘南地區(qū)深部找礦工作提供了新思路。

致謝:本文野外工作得到宜章縣鑫聯(lián)礦業(yè)有限公司領導和技術人員的大力支持; 方解石Sm-Nd同位素測試得到了中國地質科學院礦產資源研究所李厚民研究員和李立興研究員的幫助; 方解石C-O同位素測試得到昆明理工大學賈福聚老師的支持; 中南大學李歡教授與另一位匿名審稿專家提出了寶貴的修改意見和建議, 在此一并表示感謝。

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Sm-Nd Isotope Chronology, Geochemical Characteristics and Significance of Calcite from the Changchengling Sb-Pb-Zn Deposit and Geological Significance in Hunan, Southern China

WANG Lei1, XU Jiajin1, REN Wenqi1, ZHU Enyi2, JIANG Zonghe3

(1. Faculty of Land Resources Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, Yunnan, China; 2. Energy Bureau of Hezhang County, Bijie 553206, Guizhou, China; 3. Bureau of Geophysical Prospecting INC., CNPC, Chengdu 610000, Sichuan, China)

The Changchengling deposit is located on the overlapping portion of the Nanling and Qinhang metallogenic belts, which is characterized by multiple stages of magmatism and the associated mainly Sb-Pb-Zn mineralization. In order to determine the age of mineralization, source of ore-forming materials, and characteristics of ore-forming fluids of the deposit, we carried out Sm-Nd isotope chronology, C-O isotope, and trace element analyses of the calcite samples from the main mineralization period. The calcite Sm-Nd isotope isochron yielded an age of 151.5±3.2 Ma, therefore, the Sb-Pb-Zn metallogenic system is part of the Nanling Yanshanian mineralization explosion which is irrelevant to the granite porphyry Rb mineralization (222.5±1.8 Ma). The calcite samples from different mineral assemblages have similar REE patterns and Y/Ho-La/Ho distribution characteristics, which indicate that they are homologous hydrothermal products. The decreasing REE contents of the early to late stage calcite samples and the negative Eu anomalies may reflect the signature of the ore-forming fluids. The hydrothermal calcite has13CPDBvalues ranging from ?5.12‰ to ?0.63‰, and18OSMOWranging from 3.80‰ to 12.69‰, indicating a deep mantle origin for the ore-forming CO2. The hydrothermal calcite samples haveNd() values ranging from ?12.48 to ?12.37, implying that the ore-forming material was formed by crust-mantle mixing. Comprehensive research reveals that the antimony lead zinc deposit and granitic porphyry Rb deposit formed in different periods, therefore, a hidden Yanshanian intrusion may exist in the mining area, and thus the area may have a promising prospecting potential.

Nanling metallogenic belt; calcite; Sm-Nd isotope chronology; C-O isotopes; REE

10.16539/j.ddgzyckx.2023.05.002

2023-05-15;

2023-06-24

國家重點研發(fā)計劃課題(2018YFC0603902)、國家自然科學基金項目(42362009)和云南省興滇英才支持計劃“青年人才”專項聯(lián)合資助。

王雷(1983–), 教授, 博士生導師, 從事礦床學與找礦預測研究。E-mail: kust_wanglei@kust.edu.cn

P611; P597

A

1001-1552(2023)05-0933-020