中國(guó)超大城市綜合實(shí)驗(yàn):京、滬、穗氣溶膠理化和吸濕特性

摘要 氣溶膠對(duì)環(huán)境、氣象和人體健康都有較大影響，這些影響與氣溶膠理化特性（粒子尺度譜、化學(xué)組分、混合狀態(tài)等）密切相關(guān)。為了深入研究氣溶膠的環(huán)境和氣候效應(yīng)，發(fā)展了一套氣溶膠在線綜合觀測(cè)系統(tǒng)。本文介紹了利用該系統(tǒng)在北京、上海、廣州三個(gè)超大城市開展的綜合觀測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果。通過(guò)對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)，廣州氣溶膠數(shù)濃度最高，其粒子尺度譜分布特征與北京特征相似，均以核模態(tài)為主，上海氣溶膠數(shù)濃度則整體較低。對(duì)比三個(gè)超大城市的新粒子生成（New Particle Formation，NPF）特征發(fā)現(xiàn)，北京NPF的發(fā)生頻率低于廣州，主要由于北京地區(qū)大氣中大粒徑氣溶膠更多，較高的碰并匯抑制了NPF的發(fā)生和發(fā)展。研究發(fā)現(xiàn)，觀測(cè)期間北京和上海站點(diǎn)氣溶膠的吸濕性強(qiáng)于廣州，人為一次性排放氣溶膠吸濕性較弱。氣溶膠吸濕性日變化特征與人為活動(dòng)、氣溶膠老化程度密切相關(guān)。此外，三個(gè)超大城市中氣溶膠光吸收系數(shù)的日變化特征存在明顯差別，北京站點(diǎn)的氣溶膠吸收系數(shù)呈現(xiàn)白天高、夜間低的特點(diǎn)，而廣州站點(diǎn)氣溶膠的吸收系數(shù)呈現(xiàn)相反的日變化趨勢(shì)，這可能是由觀測(cè)站周邊的環(huán)境差異及大氣邊界層的變化特征差異造成的。

關(guān)鍵詞超大城市;氣溶膠理化特性;吸濕性;新粒子生成;綜合觀測(cè)系統(tǒng)

大氣氣溶膠是指懸浮在空氣中的固體和液體顆粒的混合物，它們既可以由自然源和人為源直接排放產(chǎn)生，也可以通過(guò)氣體前體物的二次轉(zhuǎn)化過(guò)程生成。在環(huán)境領(lǐng)域，它們通稱為大氣顆粒物（Particulate Matter，PM），依據(jù)顆粒物尺度大小，又常被分為PM1、PM2.5和PM10，即空氣動(dòng)力學(xué)直徑分別小于1、2.5和10 μm的顆粒物。新生成的顆粒物通過(guò)物理、化學(xué)（尤其是光化學(xué)）等過(guò)程進(jìn)一步增長(zhǎng)或老化，形成更大的顆粒物。

氣溶膠對(duì)環(huán)境和天氣影響顯著（史湘軍等，2020;陸春松等，2021;銀燕等，2021），氣溶膠的環(huán)境效應(yīng)主要是指氣溶膠化學(xué)成分、光化學(xué)反應(yīng)等對(duì)大氣能見度、人體健康等多方面的影響。氣溶膠能夠通過(guò)改變大氣輻射傳輸和云的特性，從而影響天氣和氣候。氣溶膠既可通過(guò)輻射效應(yīng)改變大氣熱力結(jié)構(gòu)，也可以作為云凝結(jié)核（Cloud Condensation Nuclei，CCN）改變?cè)频涡纬珊驮鲩L(zhǎng)，進(jìn)而影響降雨過(guò)程。因此，氣溶膠是影響全球氣候變化的重要因素之一（Rosenfeld et al.，2008;Li et al.，2011;Tao et al.，2012;吳國(guó)雄等，2015;Chen et al.，2016;李占清，2016;王東東等，2017;Wang et al.，2017;李占清，2020）。氣溶膠的輻射效應(yīng)與氣溶膠的理化特性和吸濕增長(zhǎng)特性緊密相關(guān)（Swietlicki et al.，2008;劉新罡和張遠(yuǎn)航，2010;Tao et al.，2012;Li et al.，2019）。

我國(guó)大氣氣溶膠質(zhì)量濃度和數(shù)濃度均較高，且空間差異顯著，需要開展廣泛的氣溶膠理化特性和吸濕增長(zhǎng)特性的觀測(cè)研究。近年來(lái)，隨著我國(guó)社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，已在多地開展了氣溶膠理化特性和吸濕性的相關(guān)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，取得了諸多研究成果。如在一些研究中發(fā)現(xiàn)新粒子生成（New Particle Formation，NPF）事件產(chǎn)生的大量顆粒物是我國(guó)氣溶膠污染的重要來(lái)源（Guo et al.，2014;Zhang et al.，2015），也是大氣中CCN的重要來(lái)源（Yue et al.，2011）。結(jié)合煙霧箱實(shí)驗(yàn)的研究表明，我國(guó)城市氣溶膠快速生成和老化過(guò)程都增強(qiáng)了氣溶膠的吸濕能力和消光能力，從而能夠顯著增強(qiáng)氣溶膠的輻射效應(yīng)（Peng et al.，2016，2017）。不同來(lái)源和不同老化程度的氣溶膠的吸濕活化能力顯著不同，如華北平原地區(qū)氣溶膠吸濕性受二次氣溶膠影響較大，重污染階段二次顆粒物（主要包括硫酸鹽、硝酸鹽、二次有機(jī)物）的大量生成增強(qiáng)了氣溶膠吸濕性，使得氣溶膠液態(tài)水含量（Aerosol Liquid Water Content，ALWC）在高濕環(huán)境下明顯增多，ALWC的增多加快了粒子表面的液相化學(xué)反應(yīng)，從而進(jìn)一步促進(jìn)了二次氣溶膠的形成。因此，氣溶膠吸濕性的增強(qiáng)對(duì)華北平原地區(qū)的空氣污染的形成具有正反饋?zhàn)饔茫╓ang et al.，2017，2018;Jin et al.，2020）。氣溶膠數(shù)濃度譜分布、化學(xué)成分、混合狀態(tài)的多變性使得我國(guó)CCN濃度的估算具有不確定性（Zhang et al.，2017;Ren et al.，2018），這使我國(guó)氣溶膠環(huán)境及其氣候效應(yīng)呈較大不確定性。目前，天氣和氣候模式中使用的氣溶膠-云參數(shù)化方案幾乎都基于國(guó)外的觀測(cè)資料，尤其多來(lái)自歐美國(guó)家的研究結(jié)果，造成中國(guó)地區(qū)的模擬結(jié)果存在較大偏差（Li et al.，2019）。為提高中國(guó)天氣和氣候模式模擬的準(zhǔn)確性，建立適用于中國(guó)氣溶膠-云參數(shù)化方案，亟須在我國(guó)典型區(qū)域大量開展氣溶膠、云特性的綜合觀測(cè)。

為此，本團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一整套集國(guó)際領(lǐng)先技術(shù)于一體的氣溶膠特性綜合在線觀測(cè)系統(tǒng)，該系統(tǒng)可實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)大氣氣溶膠物理特性、化學(xué)成分、光學(xué)特性、吸濕特性、活化特性以及光學(xué)特性垂直分布等。利用該系統(tǒng)已在全國(guó)多個(gè)地區(qū)開展了累計(jì)十多次觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，包括2013年的香河試驗(yàn)，2014年山西忻州試驗(yàn)，2016年的邢臺(tái)實(shí)驗(yàn)，以及近幾年在北京（2017—2019年）、廣州（2019—2020年）、上海（2020年），南京（2020—2021年）等地開展的綜合外場(chǎng)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)。以往實(shí)驗(yàn)結(jié)果及發(fā)現(xiàn)可參見Li et al.（2019）。

本文將基于在北京、上海和廣州開展的超大城市大氣環(huán)境綜合觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，介紹氣溶膠特性綜合觀測(cè)系統(tǒng)及實(shí)驗(yàn)結(jié)果。三個(gè)超大城市分別位于我國(guó)華北、華東、華南地區(qū)，比較這三個(gè)超大城市間氣溶膠理化特性及吸濕性的差異，對(duì)于探究我國(guó)超大城市空氣污染現(xiàn)狀及改進(jìn)氣溶膠-云參數(shù)化方案都具有重要意義。

1 實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)采集

1.1 超大城市大氣環(huán)境綜合外場(chǎng)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)

本研究利用氣溶膠理化特性綜合觀測(cè)系統(tǒng)相繼在北京、廣州、上海開展了超大城市氣溶膠特性綜合觀測(cè)實(shí)驗(yàn)（圖1）。北京外場(chǎng)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)于2017年7月20日—2019年10月23日在北京市南郊觀象臺(tái)開展，此次觀測(cè)先后在地面和實(shí)驗(yàn)樓四樓樓頂展開，其中以地面觀測(cè)為主。地面觀測(cè)點(diǎn)臨近北京南五環(huán)，期間獲取了豐富的氣溶膠理化特性觀測(cè)數(shù)據(jù)，觀測(cè)時(shí)段能夠覆蓋不同季節(jié)和重大節(jié)假日人類活動(dòng)明顯減少的時(shí)段，包括春節(jié)期間煙花爆竹污染、春季沙塵、夏季新粒子生成、強(qiáng)降水、秋季重霾污染等。這都為研究超大城市氣溶膠理化特性及人為活動(dòng)影響提供觀測(cè)基礎(chǔ)資料。

廣州外場(chǎng)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)于2019年11月1日—2020年3月31日在廣州市番禺區(qū)和海珠區(qū)開展。觀測(cè)分為兩個(gè)階段，首先是所有儀器在廣州市氣象局院內(nèi)氣象觀測(cè)場(chǎng)地面觀測(cè)，獲取廣州番禺氣溶膠譜分布和理化特性等信息。在地面進(jìn)行1 mon左右的觀測(cè)以后，于2019年12月18日將部分儀器移至廣州塔頂（454 m處）進(jìn)行高空、地面對(duì)比觀測(cè)。由于廣州塔高空受到交通源和人為源的局地污染影響較小，這為研究超大城市背景氣溶膠提供了一個(gè)獨(dú)特的觀測(cè)平臺(tái)。廣州觀測(cè)獲得了4 mon的塔地對(duì)比觀測(cè)資料。

上海外場(chǎng)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)于2020年4月5日—2020年6月9日在上海寶山氣象局站點(diǎn)開展。此次實(shí)驗(yàn)集成了站點(diǎn)各類氣象數(shù)據(jù)的觀測(cè)，獲取了上海市北郊地區(qū)氣溶膠顆粒物的理化特性及吸濕性。結(jié)合寶山氣象站的業(yè)務(wù)探空數(shù)據(jù)和同期氣象要素和廓線的變化，可深入研究華東地區(qū)超大城市氣溶膠特性，也為研究氣溶膠-邊界層、云降水等研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1.2 氣溶膠基本理化特性參數(shù)與觀測(cè)系統(tǒng)

圖2展示了氣溶膠物理、化學(xué)、光學(xué)、吸濕和活化綜合觀測(cè)系統(tǒng)組成。物理系統(tǒng)主要測(cè)量氣溶膠粒子的數(shù)濃度尺度譜分布;化學(xué)系統(tǒng)測(cè)量氣溶膠的化學(xué)成分;光學(xué)系統(tǒng)測(cè)量氣溶膠的光學(xué)散射系數(shù)、吸收系數(shù)及散射吸濕性增強(qiáng)因子;吸濕系統(tǒng)測(cè)量氣溶膠在高濕條件下的粒徑吸濕性增強(qiáng)因子（即吸濕性），該吸濕系統(tǒng)改變工作模態(tài)也可以測(cè)量高溫條件下的粒徑收縮因子（即揮發(fā)性）;活化系統(tǒng)測(cè)量不同過(guò)飽和條件下不同粒徑氣溶膠粒子的核化（即活化）效率和云凝結(jié)核數(shù)濃度。

氣溶膠數(shù)濃度尺度譜分布測(cè)量系統(tǒng)，該系統(tǒng)由三部分組成：掃描電遷移率粒徑譜儀（Scanning Mobility Particle Sizer，SMPS;粒徑范圍為11.3～532 nm），納米-掃描電遷移率粒徑譜儀（Nano-SMPS;粒徑范圍為2～63 nm），以及空氣動(dòng)力粒子譜儀（Aerodynamic Particle Sizer，APS;粒徑范圍為0.5～20 μm）。它們都由美國(guó)TSI公司生產(chǎn)，核心部件是兩種差分電遷移率分析儀（Differential Mobility Analyzer，DMA;型號(hào)：3086和3081L）及兩種醇基凝聚核粒子計(jì)數(shù)器（Condensation Particle Counter，CPC;型號(hào)：3756和3772）。

串聯(lián)差分電遷移率分析儀（Tandem Differential Mobility Analyzer，TDMA）系統(tǒng)，即將兩個(gè)DMA串聯(lián)在一起的設(shè)備儀器。中和后的氣溶膠樣氣進(jìn)入第一個(gè)DMA（DMA1）進(jìn)行篩選，篩選出某一粒徑的單分散氣溶膠，單分散氣溶膠進(jìn)入氣溶膠調(diào)節(jié)器（Aerosol Conditioner，AC）進(jìn)行調(diào)節(jié)，隨后用第二個(gè)DMA（DMA2）和CPC對(duì)調(diào)節(jié)后的氣溶膠數(shù)譜進(jìn)行掃描，這就是TDMA的基本工作原理。選用不同類型的調(diào)節(jié)器可以實(shí)現(xiàn)測(cè)量氣溶膠不同的特性，比如使用加濕器將單分散氣溶膠加濕到較高濕度，不同化學(xué)組成的單分散氣溶膠會(huì)有不同程度的增長(zhǎng)，測(cè)量加濕后的數(shù)譜分布可以獲得詳細(xì)的氣溶膠吸濕性信息。

在水汽過(guò)飽和條件下，氣溶膠可作為云凝結(jié)核（CCN）活化成云粒子。影響氣溶膠活化能力的因子主要有粒子粒徑、化學(xué)成分及混合狀態(tài)等。然而上述因子的重要性在不同地區(qū)呈現(xiàn)差異（Dusek et al.，2006;Cubison et al.，2008;Deng et al.，2011;Ren et al.，2018）。目前廣泛使用的美國(guó)DMT公司生產(chǎn)的云凝結(jié)核計(jì)數(shù)器（Cloud Condensation Nuclei counter，CCNc）只能測(cè)量CCN總濃度，而不能對(duì)不同粒徑氣溶膠的活化能力進(jìn)行測(cè)量。為此，本研究將SMPS與CCNc的管路相連，對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行重新反演，成功搭建了分粒徑云凝結(jié)核測(cè)量系統(tǒng)。該系統(tǒng)可用于對(duì)影響氣溶膠活化能力的因子進(jìn)行深入研究，結(jié)合其他觀測(cè)數(shù)據(jù)，可建立適用于不同地區(qū)的氣溶膠-云凝結(jié)核轉(zhuǎn)化關(guān)系。

氣溶膠化學(xué)組分測(cè)量系統(tǒng)使用的儀器是美國(guó)Aerodyne公司生產(chǎn)的氣溶膠化學(xué)組成在線監(jiān)測(cè)儀（Aerosol Chemical Speciation Monitor，ACSM），可對(duì)大氣中PM1、PM2.5中非難熔性氣溶膠化學(xué)組分進(jìn)行實(shí)時(shí)測(cè)量，能夠測(cè)量的非難熔性化學(xué)組分主要包括有機(jī)物（Org）、硫酸鹽（SO2-4）、硝酸鹽（NO-3）、銨鹽（NH+4）和氯化物（CI-）。ACSM的有機(jī)物質(zhì)譜數(shù)據(jù)也可以通過(guò)正交矩陣因子分解（Positive Matrix Factorization，PMF）進(jìn)行解析，根據(jù)有機(jī)物氧化程度的差異，PMF的解析結(jié)果可將有機(jī)物分解為一次有機(jī)氣溶膠和二次有機(jī)氣溶膠。難熔性氣溶膠化學(xué)組分（主要包括黑碳）使用美國(guó)Magee公司生產(chǎn)的黑碳儀（Aethalometer，型號(hào)：AE33）進(jìn)行實(shí)時(shí)測(cè)量。

氣溶膠光學(xué)觀測(cè)系統(tǒng)包括氣溶膠散射系數(shù)及散射吸濕增長(zhǎng)因子測(cè)量單元和氣溶膠吸收系數(shù)測(cè)量單元。其中氣溶膠散射系數(shù)及散射吸濕增長(zhǎng)因子測(cè)量單元包括光學(xué)測(cè)量單元和加濕單元兩部分。樣氣經(jīng)干燥管干燥后，將濕度控制在40％以下，后經(jīng)Y型管分為兩路，一路進(jìn)入干濁度儀測(cè)量干狀態(tài)下氣溶膠的散射系數(shù)和后向散射系數(shù);另一路經(jīng)加濕管，加濕到指定的濕度后通入濕濁度儀，測(cè)量加濕后氣溶膠的散射系數(shù)和后向散射系數(shù)。氣溶膠光吸收單元包含一臺(tái)黑碳儀（AE33），可獲得880 nm波段下黑碳的吸收系數(shù)和質(zhì)量濃度，時(shí)間分辨率為1 min，流量為5 L/min。

2 中國(guó)超大城市氣溶膠綜合觀測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 氣溶膠粒子數(shù)濃度尺度譜分布觀測(cè)比較

氣溶膠粒子數(shù)濃度尺度譜分布（Particle Number Size Distribution，PNSD）對(duì)于研究氣溶膠形成機(jī)制、評(píng)估氣溶膠污染對(duì)氣候和人類健康的影響非常重要。將本文所述的三種粒徑譜儀器所獲得的數(shù)據(jù)進(jìn)行合并可以得到寬粒徑范圍（2 nm～20 μm）的PNSD數(shù)據(jù)，圖3給出三個(gè)超大城市寬粒徑范圍PNSD的觀測(cè)結(jié)果，分別選取具有典型新粒子生成（New Particle Formation，NPF）事件的冬春季觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，其中北京在春季的NPF事件頻發(fā)，廣州在12月出現(xiàn)了連續(xù)5 d的NPF事件，上海春季觀測(cè)中NPF事件則很少出現(xiàn)。

從圖中還可以看出北京、廣州的氣溶膠數(shù)濃度明顯高于上海，其中北京的PNSD偏向于小粒徑范圍，尤其是午夜后小粒徑粒子的增加非常明顯，這可能是由于該站點(diǎn)受南五環(huán)高速路汽車尾氣影響較為嚴(yán)重。廣州地區(qū)的粒子尺度譜呈現(xiàn)較典型的日變化，幾乎每天白天都有NPF的發(fā)生，甚至存在連續(xù)6 d每日10時(shí)（北京時(shí)，下同）左右都有NPF出現(xiàn)。廣州的NPF事件幾乎都是于當(dāng)天下午結(jié)束，增長(zhǎng)過(guò)程沒有持續(xù)到第二天的情況，說(shuō)明新生成的粒子迅速碰并清除，沒有形成持續(xù)污染的潛力，這和北京的觀測(cè)結(jié)果明顯不同。上海地區(qū)觀測(cè)的數(shù)濃度最低，相比于其他兩個(gè)站點(diǎn)，不同粒徑氣溶膠數(shù)濃度都較低，并且觀測(cè)期間新粒子生成事件較少，在一個(gè)月的連續(xù)觀測(cè)中只出現(xiàn)了5次NPF事件。

三個(gè)城市的氣溶膠粒子數(shù)濃度均值分別為24 005 cm-3（北京）、23 104 cm-3（廣州）、7 250 cm-3（上海）。對(duì)不同尺寸粒徑范圍內(nèi)的PNSD進(jìn)行積分，可得到不同模態(tài)氣溶膠粒子的數(shù)濃度。基于模態(tài)的常規(guī)分類法，本文將三個(gè)超大城市顆粒物劃分為四個(gè)模態(tài)：即核模態(tài)（Nucleation mode，Nu，lt;25 nm）、細(xì)艾根模態(tài)（Small Aitken mode，SA，25～50 nm）、粗艾根模態(tài)（Large Aitken mode，LA，50～100 nm）、積聚模態(tài)（Accumulation mode，Acc，gt;100 nm）。圖4展示了在北京、廣州以及上海觀測(cè)期間四個(gè)模態(tài)粒子數(shù)濃度均值的占比。其中，北京站點(diǎn)的核膜態(tài)以及細(xì)艾根模態(tài)粒子數(shù)濃度要顯著高于其他模態(tài)的粒子數(shù)濃度，均值分別為10 909 cm-3和6 746 cm-3，占總粒子數(shù)濃度的比值則分別高達(dá)44％和27％。廣州站點(diǎn)與北京站點(diǎn)類似，核膜態(tài)粒子和細(xì)艾根粒子也同樣呈現(xiàn)與之相近的極高數(shù)濃度均值和占比，核膜態(tài)粒子和細(xì)艾根粒子的占比分別為40％和31％。考慮到粒徑小于50 nm的氣溶膠粒子的主要來(lái)源是新粒子生成和道路交通排放（Brines et al.，2015;Rnkk et al.，2017），北京和廣州站點(diǎn)高濃度的核膜態(tài)和細(xì)艾根模態(tài)粒子說(shuō)明站點(diǎn)周圍具有較強(qiáng)的局部排放源。上海站點(diǎn)則明顯區(qū)別于上述兩個(gè)超大城市站點(diǎn)，核膜態(tài)以及細(xì)艾根模態(tài)的粒子數(shù)濃度均值分別為2 021 cm-3和2 186 cm-3，且與其他模態(tài)的粒子數(shù)濃度均值差距不大，因此四個(gè)模態(tài)在總粒子數(shù)濃度中的占比也相差不大，分別為27％、29％、25％和19％。另外，核模態(tài)和艾根模態(tài)顆粒物的凝結(jié)和碰并增長(zhǎng)是積聚模態(tài)顆粒物的重要來(lái)源之一，且由于積聚模態(tài)在大氣中的生命周期較其他模態(tài)顆粒物更長(zhǎng)，因此上海地區(qū)較高的積聚模態(tài)顆粒物占比可能是由于該站點(diǎn)受周邊區(qū)域的輸送影響較大。

綜上，因排放源、氣象條件及采樣季節(jié)不同，三個(gè)超大城市氣溶膠粒徑尺度譜分布和氣溶膠濃度均值呈現(xiàn)出明顯的差異性，但在三個(gè)站點(diǎn)均發(fā)現(xiàn)較高濃度的超細(xì)粒子占比（UltraFine Particles，UFP，直徑小于100 nm），分別達(dá)到了86％、88％和81％。這些小粒徑氣溶膠顆粒對(duì)健康影響很大，這是因?yàn)樗鼈兊膯挝毁|(zhì)量表面積比更大，生物活性更強(qiáng)（Perera，2017;Yin et al.，2019;Grate-Vélez et al.，2020），因此建議未來(lái)還應(yīng)更仔細(xì)地研究我國(guó)超大城市地區(qū)超細(xì)粒子對(duì)健康的潛在影響。

從三個(gè)超大城市的四個(gè)模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度日變化分析（圖5）可以看到，三個(gè)超大城市的四個(gè)模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度日變化特征明顯不同。其中廣州站點(diǎn)四個(gè)模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度存在明顯的晝夜差異，尤其是核模態(tài)和細(xì)艾根模態(tài)，表現(xiàn)為夜間高而白天低，夜間核模態(tài)的濃度可以達(dá)到白天的八倍之多。廣州站點(diǎn)的核模態(tài)的濃度高峰值出現(xiàn)在夜間02—04時(shí)（北京時(shí)，下同），而其他三個(gè)模態(tài)的濃度高峰值則出現(xiàn)在20時(shí)左右，這是由它們的來(lái)源不同造成的。

廣州站點(diǎn)臨近大排檔等餐飲排放源，夜間餐飲行業(yè)、交通等一次排放會(huì)成為艾根模態(tài)的主要貢獻(xiàn)源，而積聚模態(tài)在夜間數(shù)濃度也比較高，則可能是由于邊界層降低，顆粒物的累積并增長(zhǎng)造成的。北京站點(diǎn)核模態(tài)和細(xì)艾根模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度也表現(xiàn)為夜間高白天低的現(xiàn)象，一方面是可能受到邊界層變化的影響，另一方面也與周圍繁忙的交通排放有關(guān)。而上海站點(diǎn)的高峰值并未像北京和廣州站點(diǎn)一樣出現(xiàn)在夜間，兩個(gè)高峰分別出現(xiàn)在早06時(shí)和晚20時(shí)，峰值的出現(xiàn)可能與早高峰和晚高峰高強(qiáng)度的汽車尾氣排放有關(guān)。

2.2 新粒子生成特征比較

三個(gè)超大城市NPF的平均粒徑增長(zhǎng)速率（Growth Rate，GR）都在5.0 nm／h左右。如圖6a所示，廣州塔（綠色）的增長(zhǎng)速率最高（平均為6.79 nm／h），北京（黃色）為4.48 nm／h，廣州地面（藍(lán)色）為4.25 nm／h，上海（紅色）為4.14 nm／h。廣州塔高空的高增長(zhǎng)速率可能與垂直傳輸有關(guān)，地面向上傳輸?shù)臍鈶B(tài)前體物和強(qiáng)光化學(xué)反應(yīng)造成該層NPF事件中新形成的粒子能夠迅速增長(zhǎng)（Lampilahti et al.，2020），但發(fā)生在這里的NPF持續(xù)時(shí)間是最短的（平均177.5 min）（圖6b），相比于廣州地面（229.4 min）減少了接近1 h的持續(xù)時(shí)間，上海為210 min，與廣州接近。但是三個(gè)超大城市中NPF持續(xù)時(shí)間最長(zhǎng)的是北京，持續(xù)時(shí)間平均達(dá)到了823.6 min，這也說(shuō)明在北京發(fā)生的NPF事件新形成粒子具有較長(zhǎng)的增長(zhǎng)時(shí)間，粒子平均粒徑能增大到100 nm以上，這就對(duì)氣溶膠質(zhì)量濃度增加有顯著貢獻(xiàn)。

2.3 散射吸濕增長(zhǎng)因子對(duì)比

圖7展示了三個(gè)超大城市氣溶膠光散射吸濕增長(zhǎng)過(guò)程。在高相對(duì)濕度條件下，北京和上海站點(diǎn)的氣溶膠散射吸濕增長(zhǎng)因子較高，吸濕性較強(qiáng)，而廣州站點(diǎn)氣溶膠的吸濕性較弱。主要是因?yàn)楸本┖蜕虾Ｕ军c(diǎn)氣溶膠的化學(xué)組成中強(qiáng)吸濕性的二次無(wú)機(jī)氣溶膠的占比較高，而廣州站點(diǎn)氣溶膠化學(xué)組成中吸濕性較弱的有機(jī)物占比較重。在低濕度條件下，北京站點(diǎn)氣溶膠光學(xué)散射吸濕性增長(zhǎng)因子（f（RH），定義為某一濕度（RH）條件下氣溶膠散射系數(shù)與干氣溶膠散射系數(shù)之比）普遍都比另外兩個(gè)城市站點(diǎn)要高，而上海站點(diǎn)f（RH）在低濕度條件下通常較低。

從三個(gè)站點(diǎn)觀測(cè)期間f（RH=85％，525 nm）的頻率分布情況（圖8a）來(lái)看，北京和上海站點(diǎn)氣溶膠的吸濕性較強(qiáng)，而廣州站點(diǎn)氣溶膠的吸濕性較弱。從日變化上來(lái)看（圖8b），廣州觀測(cè)期間f（RH=85％，525 nm）呈現(xiàn)出明顯的白天高、夜間低的日變化特征，由于觀測(cè)站點(diǎn)西側(cè)新光快速道的限行規(guī)定，所以以西風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向時(shí)，每天早上07時(shí)之前和20時(shí)后PM2.5濃度處于高值。這主要是因?yàn)樵摃r(shí)間段貨車通行量處于峰值，柴油車尾氣排放許多吸濕性較弱的物質(zhì)，從而導(dǎo)致相應(yīng)時(shí)段（夜間）氣溶膠的散射吸濕增長(zhǎng)因子處于低值。而清晨07時(shí)開始，由于貨車通行數(shù)量的減少，PM2.5質(zhì)量濃度開始逐漸降低，疏水性氣溶膠占比降低;同時(shí)由于光化學(xué)反應(yīng)變強(qiáng)，二次無(wú)機(jī)鹽占比得到提升，所以散射吸濕增長(zhǎng)因子在白天較強(qiáng)。此外，觀測(cè)站東側(cè)是商圈、居民區(qū)，餐飲業(yè)較多，在東風(fēng)為盛行風(fēng)向時(shí)，人為排放對(duì)站點(diǎn)的觀測(cè)影響較大。早晨的早餐市場(chǎng)和夜間的宵夜市場(chǎng)都很大，餐飲排放嚴(yán)重，排放的氣溶膠中吸濕性較弱的有機(jī)物占比較高，使得氣溶膠吸濕性較弱，散射吸濕增長(zhǎng)因子也較低。而北京站點(diǎn)f（RH=85％，525 nm）的峰值出現(xiàn)在午后，主要是由于午后光化學(xué)反應(yīng)增強(qiáng)，受到氣溶膠化學(xué)組成中的硫酸鹽占比上升的影響。

而夜間f（RH=85％，525 nm）的低值主要與觀測(cè)站周圍的南五環(huán)快速路夜間貨車通行數(shù)量增加，尾氣排放增多，黑碳等吸濕性較弱的成分占比加重有關(guān)。上海觀測(cè)期間，f（RH=85％，525 nm）的日變化規(guī)律并不明顯。由此可見，觀測(cè)點(diǎn)地理位置、氣候特征、排放源的不同造成三地區(qū)超大城市氣溶膠吸濕性日變化特征的顯著差異。

2.4 氣溶膠光吸收系數(shù)對(duì)比

圖9展示的是北京、廣州和上海觀測(cè)期間880 nm波長(zhǎng)下氣溶膠（主要是黑碳）的光吸收系數(shù)。北京站點(diǎn)的數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)氣象局探測(cè)中心，觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)間跨度較短，僅為2019年9月18日至2019年10月5日，光吸收系數(shù)基本低于80 Mm-1。廣州觀測(cè)期間，除了1月15日之前出現(xiàn)過(guò)幾次光吸收系數(shù)較高的情況，其他時(shí)段氣溶膠中氣溶膠的光吸收較弱，基本在60 Mm-1以下。上海觀測(cè)期間黑碳的濃度一直較低，氣溶膠的光吸收比較弱。

從氣溶膠光吸收系數(shù)的日變化（圖10）來(lái)看，北京站點(diǎn)氣溶膠吸收系數(shù)呈現(xiàn)白天升高、夜間降低的特點(diǎn)，這表明氣溶膠中吸收能力較強(qiáng)的黑碳濃度在日間不斷累積增多，而在夜間，氣溶膠光吸收系數(shù)逐漸降低。廣州站點(diǎn)氣溶膠吸收系數(shù)呈現(xiàn)明顯的白天低、夜間高的日變化特征。從17時(shí)開始，吸收系數(shù)逐漸升高，至19時(shí)達(dá)到高值，并持續(xù)到午夜12時(shí)，后開始逐漸下降，直至清晨08時(shí)達(dá)到最低。由于黑碳在880 nm處的吸收最強(qiáng)，所以氣溶膠在880 nm處吸收系數(shù)的日變化情況也反映了黑碳濃度的日變化情況。這一特征主要是受到測(cè)站西側(cè)新光快速道限行規(guī)則和測(cè)站周圍餐飲排放的影響。此外，邊界層高度的日變化，也是廣州站點(diǎn)氣溶膠吸收系數(shù)呈現(xiàn)白天低、夜間高這一日變化特征的原因之一。而在上海觀測(cè)期間，氣溶膠吸收系數(shù)的峰值出現(xiàn)在清晨06時(shí)（早高峰時(shí)期），夜間更低的邊界層及更多大型柴油車排放的黑碳?xì)馊苣z使得夜間氣溶膠吸收系數(shù)略高于白天，但與其他兩個(gè)站點(diǎn)相比，上海站點(diǎn)氣溶膠吸收系數(shù)日變化特征不顯著。

3 結(jié)論與討論

氣溶膠理化特性的綜合觀測(cè)對(duì)研究空氣污染形成機(jī)制、氣溶膠-邊界層-云降水相互作用以及氣溶膠氣候效應(yīng)具有十分重要的意義。本文介紹了在北京、上海和廣州開展的超大城市氣溶膠特性綜合實(shí)驗(yàn)。在這三個(gè)超大城市中，北京的氣溶膠小粒徑粒子濃度較高，尤其是午夜后小粒徑粒子的增加非常明顯，表明夜間受南五環(huán)高速路汽車尾氣排放的細(xì)粒子影響較重;廣州地區(qū)的氣溶膠粒子尺度譜有明顯的日變化特征，受到邊界層演變的影響明顯;上海地區(qū)觀測(cè)的氣溶膠數(shù)濃度較低，表明上海北郊地區(qū)較為清潔，且因受區(qū)域傳輸?shù)挠绊懀髿猸h(huán)境中粗模態(tài)粒子占比較高。因排放源、氣象條件及采樣季節(jié)的不同，三個(gè)超大城市的氣溶膠粒子尺度譜分布和氣溶膠濃度均值呈現(xiàn)出明顯的差異性，但三個(gè)超大城市站點(diǎn)均發(fā)現(xiàn)超細(xì)粒子濃度較高，數(shù)濃度占比分別達(dá)到了86％、88％ 和81％。

對(duì)比三個(gè)超大城市的NPF演化特征表明，北京NPF的平均發(fā)生頻率低于廣州，可能歸因于北京地區(qū)大氣中大顆粒氣溶膠濃度較高，這些粒子具有較高的碰并匯，抑制了NPF的發(fā)生和發(fā)展，廣州地區(qū)秋季強(qiáng)輻射和高濃度的前體物是造成NPF頻繁發(fā)生的重要原因。此外，對(duì)三個(gè)站點(diǎn)氣溶膠吸濕性的對(duì)比研究表明，北京和上海站點(diǎn)氣溶膠的吸濕性強(qiáng)于廣州，超大城市中人為一次排放能夠顯著降低氣溶膠吸濕性，氣溶膠吸濕性的日變化特征與人為活動(dòng)及氣溶膠的老化過(guò)程密切相關(guān)。三個(gè)超大城市中氣溶膠吸收系數(shù)的日變化特征存在明顯差別，其中北京站點(diǎn)的氣溶膠吸收系數(shù)呈現(xiàn)白天高、夜間低的特點(diǎn)，而廣州站點(diǎn)氣溶膠的吸收系數(shù)呈現(xiàn)相反的日變化，這可能是由觀測(cè)站周邊的環(huán)境差異及大氣邊界層的變化特征差異造成的。

以上研究表明我國(guó)華北、華東、華南三個(gè)地區(qū)超大城市的氣溶膠理化特性存在顯著差異，氣溶膠顆粒物濃度的差異是造成三個(gè)地區(qū)超大城市大氣污染程度差異的重要原因，氣溶膠吸濕性和光散射、吸收能力的差異會(huì)造成大氣能見度及氣溶膠輻射效應(yīng)的差異，氣溶膠吸濕性的差異也會(huì)導(dǎo)致氣溶膠的活化能力的差異，進(jìn)而對(duì)云微物理特性產(chǎn)生不同的影響。該研究對(duì)于探究我國(guó)超大城市空氣污染現(xiàn)狀及改進(jìn)氣溶膠-云參數(shù)化方案都具有重要參考價(jià)值。

致謝：本文所用數(shù)據(jù)來(lái)源于在北京、上海、廣州開展的三次外場(chǎng)科學(xué)實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)期間得到了中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心、廣州市氣象局、上海市氣象局等部門的大力支持，在此感謝相關(guān)人員在實(shí)驗(yàn)觀測(cè)期間的辛勤付出。

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·ARTICLE·

Physicochemical and hygroscopic properties of aerosols in Beijing，Shanghai and Guangzhou：a comprehensive experiment of Chinese megacities

LI Zhanqing1，2，WANG Yuying1，3，WU Hao1，4，JIN Xiaoai1，LI Shangze1，CHEN Lu1，REN Rongmin1，ZHANG Dongmei1，ZHANG Fang1

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2Department of Atmospheric ＆ Oceanic Science，University of Maryland，College Park，MD20740，USA;

3School of Atmospheric Physics，Nanjing University of Information Science ＆ Technology，Nanjing 210044，China;

4School of Electrical Engineering，Chengdu University of Information Technology，Chengdu 610225，China

Abstract Aerosols have great impacts on the environment，meteorology，and human health.These effects are closely related the physical and chemical properties of aerosols （particle size distribution，chemical composition，mixing state，etc.）.In this paper，we develop an online，comprehensive aerosol observation system and report the results of comprehensive observation experiments of Beijing，Shanghai，and Guangzhou using this system to study aerosol environmental and climate effects.Through comparative analysis，it is found that Guangzhou has highest aerosol number concentration，but the pattern of its particle size distribution is similar to that of Beijing，both of which are dominated by smaller nuclear modes.However，the aerosol concentration in Shanghai is low in all modes.The comparison of new particle formation （NPF） in three megacities suggests that the occurrence frequency of NPF in Beijing is lower than that in Guangzhou，mainly due to more large-size aerosols in the atmosphere of Beijing，which inhibited the occurrence and development of NPF because of the higher coalescence sink.The results also show that aerosol hygroscopicity in Beijing and Shanghai is stronger than that in Guangzhou.Anthropogenic emissions could significantly weaken aerosol hygroscopicity in megacities，with the diurnal variation of aerosol hygroscopicity being closely related to anthropogenic activities and aerosol ageing processes.In addition，there are significant differences in the diurnal variation of the aerosol optical absorption coefficient in the three megacities，such that the absorption coefficient in Beijing is higher during the daytime than at night，while it is reversed in Guangzhou.This is likely caused by the differences in the environment surrounding the observation stations and the diverse characteristics of the atmospheric boundary layer.

Keywords megacity;aerosol physicochemical properties;hygroscopicity;new particle formation;integrated observation system

doi：10.13878／j.cnki.dqkxxb.20220207002

（責(zé)任編輯：袁東敏）