鈾鉬合金燃料輻照腫脹行為綜述

摘" 要：鈾鉬（U-Mo）合金作為一種先進金屬核燃料，相對于傳統氧化物燃料具有熱導率高、鈾密度高等優勢，成為目前研究堆、空間熱管堆用燃料的研究熱點。U-Mo合金燃料存在金屬核燃料共有的輻照腫脹效應，是限制U-Mo合金燃料應用的關鍵因素。相對其他鈾合金燃料，U-Mo合金具有更好的抗輻照穩定性，其輻照腫脹行為受燃耗和溫度影響嚴重。結合金屬核燃料輻照腫脹特性，簡述U-Mo合金燃料輻照腫脹效應的機理，匯總現階段U-Mo合金燃料輻照腫脹模型的研究成果并進行對比。最后對U-Mo合金燃料的未來發展和工程化應用進行展望。

關鍵詞：金屬核燃料;鈾鉬合金;輻照腫脹;物性模型;效應機理

中圖分類號：TL62+7" " " 文獻標志碼：A" " " " " 文章編號：2095-2945（2023）25-0006-05

Abstract： Uranium-molybdenum（U-Mo） alloy， as an advanced metal nuclear fuel， has the advantages of high thermal conductivity and high uranium density compared with traditional oxide fuel， and has become a research hotspot of fuel for research reactors and space heat pipe reactors. The radiation swelling effect of U-Mo alloy fuel is the key factor limiting the application of U-Mo alloy fuel. Compared with other uranium alloy fuels， U-Mo alloy has better radiation stability， and its radiation swelling behavior is seriously affected by burn-up and temperature. According to the characteristics of metal fuel radiation swelling， the mechanism of U-Mo alloy fuel radiation swelling effect is briefly described， and the research results of U-Mo alloy fuel radiation swelling model at present are summarized and compared. Finally， the future development and engineering application of U-Mo alloy fuel are prospected.

Keywords： metal nuclear fuel; U-Mo alloy; radiation swelling; physical property model; effect mechanism

金屬核燃料具有導熱性能好、鈾密度高、增殖能力強等優點，廣泛應用于研究堆、生產堆、動力堆及早期的液態金屬快中子反應堆[1]。然而，金屬核燃料存在輻照時尺寸穩定性差、與包殼材料及冷卻劑相容性差、熔點低等缺點。U-Mo合金燃料作為一種先進的金屬核燃料，相對于其他金屬核燃料，有較好的輻照穩定性，成為目前研究堆燃料、耐事故燃料（Accident Tolerant Fuel，ATF）和空間熱管堆燃料的主要研究方向[2]。20世紀50年代起，俄羅斯、美國等相繼開展了U-Mo合金燃料研究。俄羅斯在其BUK空間核反應堆采用了高富集度棒狀U-Mo合金燃料元件[3]，反應堆運行溫度達到了800 ℃，得益于合理的結構設計，BUK成為歷史上發射次數最多的空間核反應堆，其中最長的一次任務持續時間為135 d;此外，俄羅斯開展了應用于研究堆的高密度U-Mo合金燃料研究工作[4]，在完成輻照考驗的基礎上，開展了單片式U-Mo合金燃料研究。美國針對U-Mo合金燃料在研究堆及空間熱管堆上的應用開展了相關研究，U-Mo合金單片型燃料被選為美國高性能研究堆用燃料[5]，在研究堆較低的運行溫度下（運行溫度小于250 ℃），較深燃耗下燃料的輻照腫脹成為影響U-Mo合金燃料入堆的關鍵因素之一;近年來，美國宇航局格倫研究中心（Glenn Research Center，GRC）研制了一種小型空間裂變動力系統——Kilpower空間核反應堆[6]，采用全固態高濃U-Mo合金燃料作為反應堆堆芯，工作溫度接近900 ℃，燃料在高溫下的膨脹影響堆芯結構穩定性。過去幾十年關于U-Mo合金燃料的大量研究工作發現，U-Mo合金燃料的輻照腫脹效應是影響其工程化應用的關鍵因素;輻照過程中，U-Mo合金的微觀結構、輻照溫度和燃耗深度是影響U-Mo合金燃料輻照腫脹行為的關鍵。

本文結合金屬核燃料的輻照腫脹特性，簡要描述了U-Mo合金輻照腫脹機理，并通過總結目前已有的U-Mo合金輻照腫脹模型，進一步掌握U-Mo合金燃料的材料輻照特性，為后續研究提供建議。

1" 金屬核燃料輻照腫脹簡介

金屬核燃料的輻照行為被廣泛研究，輻照腫脹現象是金屬核燃料輻照行為的主要研究方向之一。金屬核燃料腫脹表現為燃料體積增大，伴隨著密度顯著減小，其腫脹行為主要與輻照生長、空化腫脹、固體裂變產物的產生以及氣體裂變產物的產生、聚集和釋放有關[1]。

金屬核燃料的輻照腫脹與其輻照生長有一定關系，而金屬鈾合金的輻照生長與晶體的結構有關：合金元素含量較低的鈾合金易產生各向異性的α鈾，導致輻照生長問題嚴重;α鈾中存在沉淀相的合金晶粒尺寸小、機械強度高，輻照生長相對較小;穩定的γ相鈾合金晶體結構為各向同性，發生輻照生長的趨勢小，具有更好的輻照穩定性;由輻照生長引起的腫脹占比較小，但易引起芯塊長度變化。在較低燃耗下，金屬核燃料的輻照腫脹主要與空化腫脹有關。晶粒的輻照生長產生應力場，導致晶界滑移形成裂紋而產生空洞，最終導致體積膨脹。固體裂變產物的產生引起的腫脹量同樣較小，與燃耗深度變化呈近似線性關系。隨著溫度升高和燃耗加深，在金屬核燃料中氣體裂變產物導致的腫脹占比增加，成為限制鈾合金燃耗提升的關鍵因素。

總結金屬核燃料輻照腫脹機理不難發現，影響金屬核燃料輻照腫脹行為的主要因素為金屬燃料的微觀結構、輻照溫度和燃耗深度。對于鈾合金燃料而言，從低溫到高溫能保持單一γ相的U-Mo合金具有相對較好的抗輻照腫脹穩定性。

2" 鈾鉬合金輻照腫脹行為影響因素

2.1" 微觀結構對鈾鉬合金腫脹的影響

金屬鈾（U）存在3種同素異形體，常溫下為α鈾，為斜方晶格。金屬鈾在668 ℃時轉變為β鈾，β鈾是典型的四方系晶格。在775～1 132 ℃溫度范圍內，轉變為γ鈾，γ鈾是體心立方晶格。各向同性的γ鈾，可以避免輻照時的各向異性生長，有利于輻照尺寸穩定性[7]。

鈾合金化有利于獲得各向同性的γ相，進而提高輻照穩定性。合金元素鉬（Mo）、鈮（Nb）、鈦（Ti）、鋯（Zr）能穩定γ相，其中U-Mo系和U-Nb系中形成的亞穩態γ相是最穩定的，這些合金處于亞穩態時可以使用。U-Mo合金γ相區相對較寬，隨著Mo含量從3 wt%提高到10 wt%，U-Mo合金的抗輻照腫脹穩定性會顯著提高。Mo含量在7 wt%以上的U-Mo合金，為穩定的γ相合金，相對其他鈾合金有更好的輻照穩定性及高溫機械性能。關于U-Mo合金的最新研究表明，Mo含量在8 wt%以上的合金樣品隨爐冷卻后可以得到單一、穩定的γ相[8]，這對于獲得室溫下γ相穩定的U-Mo合金而言是有利的。因此，在U-Mo合金工程化應用過程中，從提高燃料抗輻照腫脹穩定性角度而言，更推薦Mo含量為8 wt%以上的U-Mo合金。

2.2" 溫度對輻照腫脹的影響

金屬鈾的輻照穩定性效應與溫度有關[7]，在溫度低于450 ℃的情況下長時間輻照，α鈾會產生輻照生長，最大的輻照生長發生在300～350 ℃;400～450 ℃時發生氣體腫脹;溫度高于500 ℃時，發生明顯的氣體腫脹，導致金屬體積增大，鈾密度顯著減小。

對于U-Mo合金而言，根據Xiao等[9]進行的氣體裂變產物分子遷移聚合的動力學模擬研究結果，如圖1所示。氣體裂變產物導致的腫脹與燃耗深度和溫度緊密相關，裂變氣體在材料中產生的氣泡發生聚合與氣泡間距、材料溫度有關。間距越小，氣泡越容易發生聚合，相應地發生氣泡聚合所需的溫度越低;材料溫度越高，氣泡越容易突破限制而發生聚合。因此，在一定燃耗深度條件下，溫度越高，氣泡越容易發生聚合，裂變氣體氣泡聚合效應越顯著。這意味著在U-Mo合金的輻照過程中，溫度越高，裂變產生的氣體裂變產物越容易釋放出來，U-Mo合金的輻照腫脹效應越顯著。同時，也注意到氣體裂變產物對U-Mo合金輻照腫脹的影響，限制了該合金在高溫、高燃耗下的應用。

2.3" 燃耗深度對輻照腫脹的影響

在輻照條件下，隨著燃耗的加深，固體裂變產物和氣體裂變產物不斷產生。氣體裂變產物中的稀有氣體氙（Xe）和氪（Kr）不溶于固體，更傾向于沉積在固體內形成氣泡。燃料腫脹的大小主要取決于輻照過程中氣泡的形態。對于U-Mo合金而言，裂變氣體沉積在穩定的面心立方納米氣泡超晶格中，這些納米級的氣泡超晶格在裂變密度小于3×1021 fissions/cm3時保持穩定，燃料的膨脹量很小，與裂變密度變化呈現出線性關系。

當裂變密度在2.5×1021～3.5×1021 fissions/cm3之間時，氣體裂變產物引起的腫脹相對于固體裂變產物引起的腫脹逐漸增加，這種轉變的產生是輻照誘導γ鈾再結晶產生的晶粒細化導致的。晶粒細化使得晶界表面積增加，裂變氣體形成的氣泡在晶界上形成核并生長。同時，燃料的再結晶伴隨著受影響區域內納米氣泡晶格的坍塌，導致納米氣泡晶格內的超壓氣體釋放，這些釋放出來的氣體被晶粒細化后的亞微米顆粒邊界上形成的氣泡群收集，而致使氣體裂變產物引起的腫脹增加[10]。晶粒細化開始發生時，對應的裂變密度和晶粒細化隨裂變密度增加而變化的速率會顯著影響較高裂變密度下U-Mo合金燃料的總膨脹量。圖2為U-Mo合金燃料中裂變氣體氣泡形態的發展過程[5]。

3" 鈾鉬合金輻照腫脹行為模型

目前，針對U-Mo合金輻照腫脹效應研究可收集到的數據主要集中在較低溫度（溫度低于250 ℃）下。在較低溫度應用場景下，能有效緩解高溫對U-Mo合金輻照腫脹的不利影響，提高燃料的燃耗深度。另外，低溫下U-Mo合金的輻照腫脹很大程度上與溫度、燃料的金相、制造工藝和輻照條件無關，主要受燃耗深度的影響。根據Hofman和Walter以及Kim和Homan的研究表明[5]，裂變密度每變化1021 fissions/cm3，U-Mo合金的輻照腫脹變化應在2%～4%之間。下面對較低溫度下U-Mo合金的輻照腫脹模型進行描述。

針對U-Mo合金輻照腫脹的特性，研究者基于整體板式U-Mo合金燃料輻照考驗數據，對低溫下燃料的輻照腫脹行為進行了建模。Perez和Robinson通過測量板厚數據計算獲取燃料腫脹量，構建了U-Mo合金燃料輻照腫脹的經驗模型[5]

此外，Kim等[12]也構建了U-Mo合金燃料輻照腫脹與裂變密度的經驗模型。該模型假設在低裂變密度下（裂變密度小于3.0×1021fission/cm3）存在線性膨脹相關性，在較高裂變密度下由于裂變氣泡的形成和增長而增加相關性。該模型采用的數據統計方法與Perez、Robinson和Wachs均不同。前者是基于輻照后對有限數量的燃料板進行燃料厚度測量而建立的，即建立該模型的數據集經過了篩選，去除了不具代表性的異常值。而后者使用了所有的數據，即使數據中包括了一些異常值。Kim等[12]提供的U-Mo合金燃料輻照腫脹模型如下

Robinson和Williams等為更充分地預測高裂變密度下U-Mo合金的腫脹行為，通過分析輻照條件下U-Mo合金單片型燃料的18 000多個厚度數據點，建立了與裂變密度相關的U-Mo合金燃料輻照腫脹模型[3]

將上述模型繪制如圖3所示。結合圖3分析上述各研究者關于U-Mo合金燃料的輻照腫脹模型不難發現，不同U-Mo合金燃料的輻照腫脹模型整體趨勢大致相同;Rest模型與Kim和Hofman模型一致性較好;Perez和Robinson模型在較低燃耗下不建議使用，與其他模型偏差較大。此外，分析各模型可以看出，在較低溫度下，U-Mo合金燃料的輻照腫脹隨燃耗變化呈現出兩段式，裂變密度小于3.0×1021 fission/cm3時，燃料的輻照腫脹與裂變密度呈線性關系，且腫脹量相對較小;裂變密度大于3.0×1021 fission/cm3時，U-Mo合金燃料的輻照腫脹量逐漸增加，這與裂變氣體的釋放密切相關。

值得注意的是，到目前為止，所有研究者關于U-Mo合金燃料輻照腫脹行為的研究數據都是在較低溫度下獲得的，假定了U-Mo合金燃料輻照腫脹行為與功率或溫度無關，僅依賴于裂變密度的變化，即燃料的輻照腫脹模型僅與燃耗相關。

4" 結束語

結合金屬核燃料輻照腫脹特性，總結了U-Mo合金燃料輻照腫脹效應的影響因素，并分析了幾種U-Mo合金燃料輻照腫脹模型，主要結論如下。

U-Mo合金燃料的輻照腫脹行為與U-Mo合金的相、輻照溫度和燃耗深度有關。γ相穩定的U-Mo合金具有更好的抗輻照腫脹穩定性;在較低的輻照溫度下，燃料的輻照腫脹行為與燃耗相關，隨燃耗深度變化呈現出分段式;在較高燃耗下，氣體裂變產物的釋放成為影響U-Mo合金燃料輻照腫脹行為的關鍵因素。

目前針對U-Mo合金燃料輻照腫脹行為的研究大多在較低溫度下，忽略了溫度對U-Mo合金燃料輻照腫脹的影響。針對高溫下U-Mo合金燃料輻照腫脹研究的數據較少，空間熱管堆用U-Mo合金燃料工作溫度為700～900 ℃，為滿足U-Mo合金燃料在空間熱管堆中的應用，需進一步開展高溫下U-Mo合金燃料的輻照腫脹行為研究。

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