赤泥資源化利用最新研究進展及展望

摘要：目前，赤泥綜合利用的主要方向有選鐵、脫堿、制備陶粒、制備建筑材料以及制備道路材料。隨著“雙碳經濟”時代的到來，新處理工藝正不斷涌現，赤泥堆場修復后可種植經濟作物，赤泥可用于制備3D打印油墨。本文結合赤泥的理化性質，綜述國內外赤泥資源化利用的最新研究進展，為解決赤泥問題提供新思路。

關鍵詞：赤泥；資源化利用；展望

中圖分類號：X758 文獻標識碼：A 文章編號：1008-9500（2023）03-0-07

DOI：10.3969/j.issn.1008-9500.2023.03.027

Abstract： At present， the main directions of comprehensive utilization of red mud include iron selection， dealkalization， preparation of ceramsite， preparation of building materials and preparation of road materials. With the advent of the era of \"double carbon economy\"， new treatment technologies are emerging， after the repair of the red mud yard， cash crops can be planted， and the red mud can be used to prepare 3D printing ink. Based on the physical and chemical properties of red mud， this paper summarizes the latest research progress in the resource utilization of red mud at home and abroad， and provides new ideas for solving the problem of red mud.

Keywords： red mud; resource utilization; prospect

赤泥是鋁土礦生產氧化鋁過程中所產生的強堿性一般工業固體廢棄物，因氧化鐵含量不同，外觀呈紅色、紅褐色、暗紅色或灰色，其含水量高，且含有重金屬等有害成分。目前，生產1 t氧化鋁產生1.5～2.0 t赤泥。國家統計局數據顯示，2021年中國氧化鋁產量為7 745.5萬t，同比增長5.0%，且還有大量產能在建或擬建，因此在不久的將來，赤泥的大量堆積所引發的環境問題將越發嚴重，甚至會危及動植物的生存。我國高度關注赤泥問題，積極推進赤泥的綜合利用。早在2010年8月，工業和信息化部、科學技術部就聯合印發《赤泥綜合利用指導意見》，之后又陸續出臺多份規劃及指導意見[1-2]。2022年1月，工業和信息化部等部門聯合印發《關于加快推動工業資源綜合利用的實施方案》，要求到2025年赤泥綜合利用水平得到有效提高。隨著政府持續進行政策支持，赤泥資源化利用越來越受到人們的關注[3-4]。

目前，我國赤泥綜合利用率僅為7%。經分析，赤泥本身資源化利用困難，同時赤泥排放越來越多，新產生的赤泥無法快速有效地消納。現階段，選鐵是赤泥綜合利用的主流方法。另外，可以赤泥為原料，生產水泥[5]、混凝土[6]和路基材料[7]，還有將其作為吸附材料，用于土壤修復[8]、煙氣處理[9]、污水處理[10]等領域，但市場需求較小，尚無法大規模減少赤泥堆積量。為了破解目前困局，必須從源頭減少赤泥產生量，快速推進赤泥的規模化綜合利用，同時擴大赤泥資源化產品的應用范圍，降低赤泥危害。當下，赤泥的處理方式依舊以外排或堆場集中堆放處置為主，占用大量土地，赤泥的強堿性、高鹽等特點容易造成土壤堿化、地下水污染，同時赤泥庫還有潰壩、泄漏等風險，從而對周邊環境造成嚴重破壞。鑒于此，本文結合赤泥的理化性質，綜述赤泥資源化利用領域的最新研究進展，包括選鐵、脫堿、制備陶粒、制備建筑材料以及制備道路材料，并展望其未來發展方向，為赤泥資源化利用提供新思路。

1 赤泥的理化性質

氧化鋁生產工藝可分為拜耳法、燒結法和聯合法，目前，拜耳法應用比例超過90%，同時不同區域的鋁土礦資源品位不同，這使得赤泥的化學成分具有較大差異。盡管赤泥成分復雜，但其主要成分大致相同，一般為Fe2O3、Al2O3、SiO2、CaO、Na2O和TiO2等，另外還含有微量其他成分。不同生產工藝產生的赤泥化學成分如表1所示[11-13]，不同產地赤泥的化學成分如表2所示。

赤泥中顆粒尺寸大小差異明顯，一般為0.005～0.075 mm，因此孔隙率較大，比表面積較大，一般為64.09～186.9 m2/g，明顯大于普通土壤（10～25 m2/g）。赤泥非常適合用作制備吸附劑的材料。赤泥的其他物理性質如表3所示[14]。

2 赤泥的資源化利用

2.1 赤泥脫堿

赤泥脫堿是降低其環境風險的重要處理方法，不同赤泥脫堿工藝的機理不盡相同。

2.1.1 石灰脫堿法

石灰脫堿法是指在一定條件下，將石灰投入赤泥漿液中，混合攪拌后使兩者充分反應，之后通過固液分離，實現赤泥脫堿。我國對石灰脫堿法的研究相對較多[15]。一般認為，石灰脫堿法的機理是利用石灰中的Ca2+與赤泥中的自由堿發生充分反應，生成低濃度堿液，同時Ca2+與赤泥中的Na+發生置換反應，生成不溶性鈣鹽和穩定性更高的化學結合堿，從而有效控制濾渣的堿性[16]。石灰脫堿法研究較早，已有相對成熟的工業化應用。近年來，石灰脫堿法的學術研究逐漸減少。朱炳橋等[17]研究赤泥的鈉硅肥化，對常壓石灰脫堿法進行反應條件優化，最佳試驗條件為：液固比4，反應溫度85 ℃，反應時間3.5 h，CaO/Na2O摩爾比4。此時，赤泥中的Na2O含量可從6.29%下降至4.31%。

2.1.2 酸式脫堿法

酸式脫堿法一般分為酸液脫堿法和酸性氣體脫堿法。常用的酸液包括鹽酸、硫酸、醋酸、草酸等，常用的酸性氣體包括CO2、SO2等。該方法主要利用酸堿中和反應，生成相應的可溶性物質。一般情況下，酸可完全中和赤泥的自由堿，并與部分結合堿反應，但同時會溶解部分金屬氧化物。

酸液脫堿法整體效果較好，后續可進行赤泥選鐵，因此我國對該方法研究較多。Hu等[18]提出一種多級酸液脫堿工藝。研究發現，當硫酸濃度為0.1 mol/L時，赤泥中可移除約17.84%的Na，而其他金屬的去除率都小于1%；當硫酸濃度為0.4 mol/L時，44.43%的Na將被浸出，而其他金屬Al、Si、Ca的溶解效率都低于5%；當硫酸濃度進一步升到1.6 mol/L時，可去除94.70%的Na與33.74%的Al。

酸性氣體脫堿法一般有兩種，即CO2碳化法和SO2中和法。CO2碳化法利用CO2與赤泥的附著堿反應，生成碳酸鹽等物質，同時打破赤泥中的部分結合堿，使其不斷溶出，最終達到赤泥脫堿的目的。隨著我國進入“雙碳經濟”時代，為早日實現碳達峰、碳中和的目標，該方法越來越受到人們的重視。Su等[19]開展高堿性赤泥固化吸收CO2的機理研究。試驗結果表明，當液固比為3，反應時間為60 min，反應壓力為1 MPa，反應溫度為110 ℃時，赤泥固碳能力較好。分析發現，赤泥可以吸收CO2進行碳化，原因在于堿性物質的礦物質相變，即水鈣鋁榴石轉化成方解石及其他物質，水鈣鋁榴石的分解有利于CO2的固化。SO2中和法主要利用SO2的酸性，使其與赤泥中的堿性物質進行中和反應，從而實現脫堿。Liu等[20]開發了一種利用赤泥混合黃磷作為吸附劑，同時去除煙氣中氮氧化物（NOx）和SO2的方法。研究發現，赤泥與黃磷混合后，在優化反應條件下，NOx和SO2的去除率分別可以達到97.9%和100%，赤泥脫硫脫硝后，其主要產物為CaSO4·2H2O。

酸式脫堿法可以將一些廢酸液和廢氣直接用于赤泥脫堿，從而實現以廢治廢的目的。Jiang等[21]利用鈦白廢酸處理赤泥，當浸出溫度為30 ℃，攪拌速率為300 r/min，液固比為4，反應時間為10 min時，鈉離子的浸出率可以達到92.4%。

2.1.3 鹽類脫堿法

鹽類脫堿法是利用一些常見的無機鹽，如CaCl2、MgCl2、CaSO4、NH4Cl和Fe2（SO4）3等，與赤泥中的堿發生離子交換反應或中和反應，從而實現脫堿。Li等[22]研究了利用MgCl2溶液對赤泥進行脫堿的方法。試驗發現，當加入濃度12%的MgCl2溶液，液固比為9，反應溫度為250 ℃，反應時間為60 min時，赤泥的脫堿率可以達到92%。添加CaCl2可以有效促進鈣霞石的分解，將結合堿轉變為自由堿，從而有利于脫堿反應的進行。

2.1.4 水洗脫堿法

水洗脫堿法就是直接用水沖洗赤泥，將其中可溶解的自由堿浸出，這是最簡單的脫堿方法。水洗脫堿法脫堿率低，對于結合堿幾乎無法去除，而且用水量大，時間長，產生的堿水需要二次處理，因此經濟效益不高，近年來該方法的研究日益減少。朱曉波等[23]研究了水浸赤泥直接脫堿的試驗。結果發現，當赤泥的水浸次數為4次，液固比為9，反應溫度為90 ℃，反應時間為60 min時，赤泥脫堿率可達71%。

2.1.5 其他脫堿法

除上述幾種常見的赤泥脫堿法以外，研究者還對其他脫堿技術進行了研究，如膜分離法[24]、生物脫堿法[25]、“三廢”中和法[26]等。

2.2 赤泥選鐵

赤泥含有大量鐵的氧化物，其主要以Fe2O3和Fe3O4的形式存在，尤其是拜耳法赤泥，部分鐵氧化物含量可超過50%，高于部分粗鐵礦的品位，是較好的鐵礦資源。我國是鐵礦進口大國，國內優質鐵礦資源相對匱乏，隨著近年來鐵礦價格的不斷上升，赤泥選鐵有更加深遠的戰略意義。目前，赤泥選鐵工藝一般可分為物理分選法、火法和濕法等。為更好地達到鐵回收的目的，一般會將幾種工藝聯合使用。

2.2.1 物理分選法

物理分選法包括直接磁選法和重選法。

磁選法早在1970年就已有應用，但鑒于當時的技術條件，鐵的提取率較低。隨著磁選技術的發展，一些性能較好的磁選機被開發并應用于高鐵赤泥的磁選工藝。目前，常見的磁選機有立環脈動高梯度磁選機和超導高梯度磁分離系統，結合脈動流動力和重力場等多種力場的綜合效應，實現弱磁性礦物和小磁性顆粒的有效分選。Li等[27]發明了一種循環超導的高梯度磁性分離機，先通過100 mm過篩處理，再將鐵含量56%的赤泥送入磁性分離系統，最后可得到鐵含量65%的赤泥分離物，占比為原赤泥質量的25%。

赤泥中的含鐵氧化物和其他礦物組分密度不同，其在流體介質中的運動方向和速率也不同，重選法則利用該性質實現二者分離[28]。但是，赤泥顆粒尺寸較小，物相間存在團聚包裹現象[29]，因此無法單一利用重選法獲得較好的分離效果，一般將其多次重選，再聯合使用其他分離方法。劉培坤等[30]通過全重選法對赤泥選鐵的富集性能進行研究，采用一種兩級旋流器和懸振錐面選礦機組合的富集方案，與單獨使用選礦機相比，鐵精礦品位提高9%。

一般來說，物理分選法工藝較為簡單，投資成本低，污染小，但選鐵效率低，回收率差，分選后鐵含量較低。目前，一般將物理分選法作為赤泥選鐵提取鐵精礦的預處理或后處理工序。

2.2.2 火法

火法通過焙燒將赤泥中不可磁選的Fe2O3還原成可磁選的Fe3O4或生鐵，從而有效提高鐵礦物的回收率。目前，火法已成為赤泥選鐵的主要方法。火法工藝一般分為還原焙燒-磁選法和直接熔煉生鐵法，前者為主流選鐵方法。崔石巖等[31]采用高爐灰作為還原劑，并通過試驗比較高爐灰產地、還原溫度、還原時間以及磨礦細度對赤泥取鐵的影響，經優化，在溫度1 200 ℃、還原60 min的條件下，鐵回收率可達92.14%。目前，常用的還原劑有氣體還原劑（氫氣[32]、一氧化碳[33]）、煤（焦炭[34]、碳粉[32]）、生物質[35]等。盡管該法取鐵效果不錯，但工藝相對復雜，尤其需要高溫焙燒，能耗較大，對環境不夠友好，而且投資較大，因此一般需要綜合研判，方可實施。

2.2.3 濕法

濕法通過無機酸或有機酸溶解赤泥中的金屬，將其以離子形式轉移至液相，再根據不同金屬離子在不同酸度下的特征差異，將其通過沉淀或其他方法進行分離。黃荃蒞等[36]采用草酸浸出赤泥中鐵和鋁，考察草酸濃度、浸出時間、浸出溫度和液固比對金屬浸出率的影響。試驗發現，當草酸濃度為0.3 g/mL，浸出溫度為95 ℃，浸出時間為150 min，液固比為14時，鐵浸出率可達87.76%，鋁浸出率可達74.6%，之后通過光催化浸出液，將鐵離子以草酸亞鐵的形式沉淀回收。赤泥本身堿性較強，需要添加大量酸進行中和，后續金屬離子的分離也相對困難，因此濕法取鐵較為復雜，投資較高，故該方法一般用于微量金屬的回收，如鈧、釩、鈦等。

物理分選法和火法取鐵相對簡單，易于操作，因此已有工程應用。目前，人們已經開發出成套的赤泥選鐵工藝，成功利用永磁筒式磁選機、立環高梯度磁選機等先進選礦設備，通過一段弱磁、兩段強磁的選礦工藝流程，高效回收赤泥中的鐵礦物，并已在多地開展規模化的工業應用。而濕法取鐵酸消耗過高，后續分離較為煩瑣，因此暫未實現工業化應用。

2.3 赤泥制備陶粒

陶粒是一種外觀呈圓形或橢圓形，粒徑5～25 mm，堆積密度小于1 200 kg/m3的陶制顆粒材料，具有比表面積大、孔隙率高、表面粗糙、吸附截污能力強、化學穩定性好、保溫隔熱和機械強度高等優點，目前已在環境、建筑、化工、園藝等領域得到廣泛應用。赤泥含有制備陶粒必備的SiO2和Al2O3成分，因此理論上可以利用赤泥制備陶粒。

2.3.1 赤泥陶粒的制備工藝

赤泥陶粒的制備工藝一般包括預熱工藝和焙燒工藝，工藝條件的不同對陶粒性能有較大影響。Mi等[37]研究了一種由赤泥、飛灰和膨潤土制備的燒結法陶粒，分析原料質量比、燒結條件（預熱時間、預熱溫度、燒結時間、燒結溫度）對陶粒性能的影響。燒結溫度過低，將無法形成足夠的液相，燒結溫度過高，則會形成過多的液相，從而毀壞陶粒結構，甚至引起嚴重的黏合現象。經條件優化，可得到一種抗壓強度高、吸水率低、有毒物質浸出率低的輕質赤泥陶粒。

2.3.2 赤泥陶粒的吸附能力

赤泥陶粒具有較強的吸附能力，可吸附多種重金屬離子與非金屬離子，在環境污染治理方面具有較多優勢。崔節虎等[8，38]采用干燥-預熱-焙燒工序制備得到赤泥陶粒，研究赤泥陶粒對土壤和廢水中Cd2+的吸附能力。試驗發現，赤泥陶粒對土壤中Cd2+的去除率會隨著Cd2+含量的增大而增大，適用于修復Cd2+含量較高的污染土壤，另外，Cd2+去除率還同吸附時間、土壤pH等因素有關，在優化條件下，Cd2+去除率可達40.69%；赤泥陶粒對廢水中Cd2+的吸附率會隨著Cd2+濃度的增大而降低，另外也同溫度、溶液pH、陶粒質量等因素有關，當Cd2+濃度為10 mg/L，pH為7.0，溫度為35 ℃，振蕩時間為60 min時，赤泥陶粒對Cd2+的吸附率可達100%。赤泥陶粒可用于吸附水中的磷[39]、砷[40]，催化降解水楊酸[41]、抗生素[42]等物質。總體而言，赤泥陶粒在環境污染治理方面應用較多，尤其是水處理方面。基于“以廢治廢”理念，以赤泥為原料制備陶粒，應用前景非常廣闊。

2.4 赤泥制備建筑材料

赤泥含有較多的硅、鋁等元素，含有一定的活性物質，尤其是燒結法赤泥，經高溫煅燒處理，其具有較高的活性，因此赤泥在建筑行業應用較多，常用于制備水泥、混凝土、堿激發膠凝材料等。

2.4.1 赤泥制備水泥

赤泥可以代替部分天然礦物，作為水泥生產原料，這樣不僅可以大規模處理赤泥，減少赤泥堆積對環境的影響，也符合可持續發展要求，具有非常好的經濟效益、環境效益和社會效益。張忠倫[43]利用赤泥制備水泥。試驗確定了赤泥制備水泥時熟料的石灰飽和系數，在該條件下，水泥前后期強度都較高，需水量小、流動性與易磨性好、凝結時間正常，赤泥利用率大于10%。目前，赤泥制備水泥的工藝已經實現工業化應用。

2.4.2 赤泥制備混凝土

赤泥顆粒比表面積大，分散性較好，具有一定活性，它可以代替部分水泥或其他膠凝材料，作為混凝土摻合料，發揮充填效應，改善混凝土結構。混凝土需求大，利用赤泥制備混凝土是赤泥大規模資源化利用的一種有效途徑，具有非常顯著的經濟效益。武斌等[44]研究了赤泥摻量對混凝土強度、放射性等指標的影響。結果發現，隨著赤泥替代水泥量的增加，混凝土抗壓強度呈現先增加后降低的趨勢，當赤泥替代率為5%時，其抗壓強度最大。當赤泥替代率低于20%時，赤泥混凝土的抗壓強度均高于普通混凝土。赤泥摻量的提高還會增加混凝土放射性。但隨著水化反應的進行，產生的凝膠對放射性核素具有一定的吸附和包裹作用。只要赤泥替代率不超過20%，其放射性指標均可滿足混凝土的相關要求。

2.4.3 赤泥制備堿激發膠凝材料

堿激發膠凝材料是一種以硅鋁質廢棄物為主要原料，在堿（包括堿金屬、堿土金屬鹽等激發劑）的激發作用下制備而成，具有水硬性的新型綠色膠凝材料。與傳統的硅酸鹽水泥相比，堿激發膠凝材料制備工藝簡單、能耗低、二氧化碳排放少、強度高、耐久性好，更符合當前“雙碳經濟”的發展理念，且能提供與水泥基膠凝材料相近的性能，因此被認為是一種低碳膠凝材料。赤泥是一種具有高堿性并富含硅、鋁的材料，因此可作為堿激發膠凝材料的激發劑和前驅體。赤泥基堿激發膠凝材料的開發可以解決礦渣、粉煤灰、赤泥等固廢帶來的環境問題，它還能夠在建筑行業代替部分水泥，具有良好的經濟效益，因此近年來受到廣泛關注[45]。堿激發膠凝材料種類多、范圍廣，近年來開發的部分赤泥基堿激發膠凝材料如表4所示。“雙碳”經濟時代，作為典型的高耗能行業，水泥行業和氧化鋁行業發展舉步維艱。與此同時，赤泥基堿激發膠凝材料的開發進入快速發展階段，部分工藝已開始工業化試驗，不僅實現固廢的資源化利用，還為當地帶來可觀的經濟效益。

2.5 赤泥制備道路材料

隨著我國社會經濟的發展，交通基礎設施建設正全面展開，工程建設消耗大量的不可再生資源，因此急需尋找可替代的新型道路材料。研究發現，赤泥經過改性或者同其他固廢摻和使用，其綜合性能符合道路材料的要求，赤泥制備道路材料具有顯著的社會效益、環境效益和經濟效益。聶云剛等[52]以赤泥為主要原料，并摻和一定比例的石灰、粉煤灰，制備新型道路基層材料，其抗壓強度均滿足公路路面基層施工要求，同時具有較好的抗凍穩定性、干縮性和溫縮性。

目前，赤泥在道路材料方面的研究主要集中在路基應用，同時瀝青混合料、免燒磚等路面材料也在不斷研究中[53]。盡管高堿性和有害離子浸出問題依舊困擾著赤泥在道路材料上的大規模應用，但部分研究已取得一定成果并進行工程應用。路面基層工程采用改性固化赤泥進行填筑施工，經初步評估，改性赤泥基層的路用指標和污染性控制指標完全滿足相關標準要求。

3 結語

目前，赤泥的綜合處理及資源化利用仍是一個世界性難題，并已成為制約氧化鋁行業發展的瓶頸。赤泥綜合利用的主要方向有選鐵、脫堿、制備陶粒、制備建筑材料以及制備道路材料，同時還有多種赤泥資源化利用途徑正在開發中。一是以赤泥為主要原料，結合其他固體廢物，制備3D打印油墨，該工藝不僅可以有效消納赤泥及其他固體廢物，還將其變廢為寶，減少水泥用量，符合“雙碳經濟”的發展要求，為未來經濟發展帶來新機遇；二是添加少量改良劑對赤泥堆場進行修復，同時做好復綠，種植部分經濟作物，該工藝不僅能實現赤泥堆場穩定、復綠的初步目標，還能產生部分經濟效益，符合可持續發展要求。隨著國家越來越重視赤泥問題，越來越多的企業、學校、科研機構參與到新型赤泥綜合處理方法的研發中，赤泥大規模資源化利用必將成為現實。

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