蘇州河重金屬污染特征及風險評價

摘 要：沿蘇州河水流方向設置13個采樣點進行3次采樣，分析蘇州河中 As、Cd、Cr、Cu、 Pb、Zn 的分布，采用主成因分析和冗余分析，評價了蘇州河水相及沉積相中微生物的穩定性以及重金屬對微生物的影響。通過計算健康風險指數、內羅梅指數、地累積指數和重金屬分配系數，評價了地表水中重金屬對暴露人群存在的風險以及流域的生態危害。結果表明，水相中主要為 Zn、Pb、Cu，沉積相中Zn 質量濃度最高；研究流域的物種豐富度變化甚微；As 和 Cr 對成人和兒童均存在不同程度的致癌風險， Cd 的潛在生態危害最大。

關鍵詞：蘇州河；地表水；沉積相；重金屬；微生物；生態風險評價

中圖分類號： X522"" 文獻標志碼： A

Characteristics and risk assessment of heavy metals pollution in Suzhou River

WU Tianyu，ZHOU Haidong，WANG Zuxin，JIANG Suqi，DENG Jixin，ZHAO Ziming

（School of Environment and Architecture， University of Shanghai for Science and Technology， Shanghai 200093， China）

Abstract：The distribution of As， Cd， Cr， Cu， Pb and Zn in 13 sampling points along the flow direction of Suzhou River was analyzed by sampling 3 times. The stability of microorganisms in the aquatic phase and sedimentary phase of Suzhou River and the influence of heavy metals on microorganisms were evaluated by principal component analysis and redundancy analysis. Health risk index， Nerome index， geological accumulation index and heavy metals distribution coefficient were calculated to evaluate the risk of heavy metals in surface water to exposed population and the ecological harm of this basin. Results show that the aquatic phase mainly contains Zn， Pb and Cu， while the sedimentary phase has the highest concentration of Zn. There is little change of species richness in the studied basin. As and Cr have different degrees of carcinogenic risk for the adults and children， while Cd has the greatest potential ecological risk.

Keywords：Suzhou River; surface water; sedimentary phase; heavy metals; microorganism; ecological risk assessment

隨著經濟的發展，生產生活產生的大量的工業廢水、農業畜牧業廢水以及生活污水排入自然水體，水污染問題受到越來越多的關注。重金屬由于具有潛在毒性和在環境中的持久性，近年來一直是水環境污染研究重點。重金屬對水環境的危害主要表現為對陸生動物、水生生物和土壤及植物的危害，影響人類的飲用水安全，從而威脅人體健康。研究表明，重金屬對人體健康存在潛在危害，重金屬離子可通過直接接觸或食物鏈富集到人體，會結合酶中的蛋白分子巰基使其失去活性，進而抑制各種酶的產生活性［1］，進而對肝、腎、消化系統和神經系統造成損害，甚至引發重金屬中毒。河流水體中主要關注的重金屬污染物質為 As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn 等。例如，Cd 離子會使骨骼發生軟化，引發腸胃功能失調，干擾人體內的酶系統，從而導致高血壓類疾病。 Cr 離子如果長期攝入過量，容易引發肺結核及其他疾病等。而且河流系統的沉積物是水中重金屬污染主要的來源和匯集地［1］。

蘇州河作為長江流域主要水系，上海地區生產活動主要受納水體，河流中物質分布情況及水質情況具有極高的研究價值。本文以蘇州河為例，通過研究蘇州河目前水環境基本數據及生物監測數據，包括樣品采集、預處理和分析檢測，探討蘇州河流域地表水和沉積物中重金屬的存在情況，并進行蘇州河重金屬生態風險評估，分析蘇州河水生態環境狀況及其變化趨勢。從點源污染控制、水生生態檢測以及生態風險評價等方面提供數據及方法，對以后水質監測及優化，以及蘇州河的生態修復、保護、管理提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 研究對象概況

蘇州河是流經上海市的重要河流，源自太湖瓜涇口，經江蘇省蘇州市由青浦區入上海市，橫貫上海市區，在外白渡橋東側與黃浦江交匯，全長125 km，上海境內53.1 km。蘇州河流域北至蘊藻浜，南至淀浦河，東至黃浦江，西至江蘇省界，總流域面積855 km2[1–2］。蘇州河原本水質清澈，魚蝦豐富。伴隨城市化和工業化快速發展，大量生活污水和工業廢水排入蘇州河。自20世紀初開始蘇州河出現污染現象，到20世紀80年代左右上海境內干流污染嚴重，對上海城市形象及居民生活質量產生嚴重影響。

上海市政府在1998年批準《蘇州河環境綜合整治方案》，注重蘇州河生態環境保護，開展了一系列保護措施。1999年開始進行蘇州河一期整治。至2011年，在蘇州河環境綜合整治一期的基礎之上，二期、三期工程依次開展，蘇州河干流及支流水質得到顯著改善，基本消除黑臭水體［3］，主要水質指標基本達到 V 類地表水標準。

1.2 樣品采集

對蘇州河水樣、沉積物及相關生物進行采集，采樣點斷面位置及坐標如表1所示。根據河流形態、支流匯入及區域污染特征在沿途流域設置了13個采樣斷面，于2022年秋季（9月）、冬季（12月）、春季（3月）進行了3次采樣，共采集了42個環境水樣，9個沉積物樣本。除采樣點S3和 S5位于蘇州河支流外，其余采樣點均位于蘇州河干流。

參照《水質采樣方案設計技術規定》（HJ 495—2009）［4］，采用2.5 L 有機玻璃采樣器于河流中心水面下0.5 m 取水樣，采用取樣口尺寸為25 cm ×25 cm 的 Petersen 采泥器采集表層沉積物。樣品采集完成后立即運回實驗室。

1.3 樣品處理及分析

硝酸（優級純）， Cr、 Pb、 Cd、 As、 Zn、Cu 元素標準儲備液來自國藥集團。水樣采集后，加入質量分數為5%的硝酸溶液在4℃左右儲存。水樣重金屬需在消解儀上進行消解。泥樣采集后進行四酸消解法，若樣品已澄清透明或呈淡黃色，說明泥樣已消解完全，否則說明未完全消解，需要繼續加酸消解直至水樣澄清。然后將所有消解后的水樣和泥樣，經0.22μm 微孔濾膜過濾，上機測量。利用 Optima 8000電感耦合等離子體發射光譜儀（ICP?OES）進行測試。本實驗中檢測的常規水質指標主要為 pH、電導率、溫度（T）、溶解氧（DO）、氨氮質量濃度（NH3-N）、總氮質量濃度（TN）、總磷質量濃度（TP）以及化學需氧量（ COD）。利用功能水質檢測儀 （DZS?708C）測定溶解氧、電導率。溫度采用水溫計測定， pH 采用 pH 計測量。采用納氏試劑分光光度法，利用哈希消解測定儀測定 COD，采用紫外分光光度法測定 TN，采用國標鉬酸銨分光光度法測定 TP。

微生物群落檢測方法為：完成基因組脫氧核糖核酸（DNA）抽提后，利用質量分數為1%瓊脂糖凝膠電泳檢測抽提的基因組 DNA。按指定測序區域，合成帶有條形碼的特異引物，利用 PCR 儀（ABI GeneAmp?9700型）進行擴增。每個樣本重復檢測3次，將同一樣本的 PCR 產物混合后用質量分數為2%瓊脂糖凝膠電泳進行檢測。使用 DNA 快速建庫試劑盒（ NEXTflex? Rapid DNA-Seq Kit）建庫，并利用 Illumina 公司的平臺測序。

本實驗主要分析方法為主成分分析及相關性分析。利用 SPSS 28.0.1.1軟件（IBM，USA）進行相關性分析，樣品的冗余分析利用 Canoco 5.0軟件進行。

1.4 重金屬風險評價方法

1.4.1 內梅羅指數

內梅羅指數 N 是一種基于單因子指數法，多用于河水水質評估，同時兼顧極值的計權型多因子環境質量指數，適用于多種污染物存在情況。

式中： Imax 為單因子環境質量指數中最大者；Iave 為各單因子環境質量指數最大值。

根據《地表水環境質量標準》（GB 3838—2002）［5］中水質類別標準限值，參考《內梅羅水質指數污染等級劃分標準》［6］，對水體中各因子進行綜合評估。 Nlt;1時，表示水質清潔； N 在1～2時，表示水質輕度污染；N 在2～3時，表示水質中度污染；N 在3～5時，表示水質重度污染； Ngt;5時，則表示水質嚴重污染。

1.4.2 地累積指數

地累積指數法［7–8］是一種重金屬評級方法，由德國科學家在20世紀60年代提出并沿用至今［8］。該方法基于地區環境背景值來確定底泥中重金屬污染程度的定量指標。

Igeo = log2""""""""""""" （2）

式中：Igeo 為地累積指數； ci 為重金屬 i 在土壤及沉積物中的檢測濃度， mg ·kg?1；B i為該地區重金屬 i 的地球化學背景值， mg ·kg?1[9］；K 為考慮到成巖作用可能會引起重金屬背景值的變動而取的系數，一般取1.5。

1.4.3 健康風險指數

根據美國環保署的評價指南，水體重金屬元素對人體的暴露途徑主要是經口飲水和皮膚接觸方式，因研究流域為景觀類河流，主要考慮皮膚接觸方式的健康風險分析評價［10］。致癌風險用CR 進行評估。經皮膚接觸的 CR 計算式為

CR = ADDS F""""""""""""""" （3）

式中： ADD 為日均暴露量，mg ·（kg ·d）?1；SF 為斜率因子， kg ·d ·mg?1。

經過皮膚接觸的 ADD 計算式為

ADD = CiE FEBWAT（DE TC）FSAPC"""""""" （4）

式中： Ci 為金屬元素的質量濃度， mg ·kg?1； EF 為暴露頻率， d ·a?1； ED 為暴露周期， a； ET 為暴露時間，h ；CF 為轉換因子；SA 為皮膚接觸面積， cm2；PC 為皮膚滲透系數， cm ·h?1； BW 為體重， kg；AT 為平均時間， d。

經皮膚接觸的非致癌風險 HQ 計算式為

式中， Rfd 為參考計量。

美國環保署規定有害物質可接受的風險水平數量級為10?6～10?4，小于10?6時表示風險不明顯，介于10?6～10?4之間則表示存在風險，高于10?4表示存在較顯著的風險［11］。

1.4.4 重金屬分配系數

重金屬分配系數 Kd 是反應水體中重金屬水?固兩相之間遷移能力和分配關系的重要指標，其值越高則說明顆粒物對重金屬的吸附能力越強。分配系數計算式為［12］

Kd = C w（C S）"""""""""""" （6）

式中： CS 為顆粒態重金屬濃度， mg ·kg?1； CW 為溶解態重金屬濃度， mg ·L?1。

2 河流重金屬存在情況及理化性質相關性分析

2.1 水相中重金屬質量濃度特征

水樣消解后經 ICP?OES 上機檢測得到不同季節各采樣點重金屬元素質量濃度及其統計值。表2為各采樣點重金屬平均質量濃度，表中“ND ”代表未檢出。

水相中 As 在 S4和 S8處未檢出，有5個采樣點處 As 的質量濃度低于檢測線，其中在 S1處 As 的質量濃度較高，這可能是因上游來水中局部污染或附近農田土壤中流出導致 As 的質量濃度超出地表水Ⅲ類水標準，其余采樣點處As 的質量濃度均低于50.0μg ·L?1，符合地表水Ⅰ類標準。在 S11和 S12處未檢出 Cd ，5個斷面濃度均低于檢測線，質量濃度為 ND～7.0μg ·L?1，平均質量濃度為3.0μg ·L?1。Cr 的質量濃度為3.0～35.7μg ·L?1，元素在水樣中檢出率達到100%，平均質量濃度為16.0μg ·L?1，均達到地表水Ⅱ類標準，部分河段達到Ⅰ類水質標準。Cu 的質量濃度為22.7～60.3μg ·L?1，該元素在所有水樣中均檢出，水質均達到地表水Ⅱ類水質標準，但距離Ⅰ級水質標準還有一些差距。Pb 的質量濃度為30.3～65.7μg ·L?1，各采樣點處均有檢出，平均質量濃度為39.0μg ·L?1，除S1、S2外其余采樣點水質均達到地表水Ⅲ類標準。 Zn 的質量濃度為103.3～256.7μg ·L?1，所有13個采樣點處均檢出 Zn，平均質量濃度為144.0μg ·L?1。從各采樣斷面重金屬數據可以看出，上游進水中重金屬質量濃度偏高，6種金屬中有4種在上游 S1處的檢出濃度最高，高于流域其他采樣點。且 S1處 As 的質量濃度略微超出地表水Ⅲ類標準，這可能是上游地區工業園區及城市排水導致［13］。中下游流域兩岸工廠關停整治，污染源減少且水量增多，因此，沿程重金屬濃度逐漸下降。在 S5處 As 的質量濃度較高，這可能與附近農業生產生活有關，且附近有著名的汽車產業基地，導致 As 的質量濃度較高，但也沒有超出地表水Ⅱ類水標準。有研究表明，自然水體中一半以上的 Pb 元素以顆粒態形式吸附于水體懸浮顆粒物上，從上游到下游隨著懸浮顆粒物的沉淀該部分 Pb 進入底泥中，造成水相中 Pb 的質量濃度沿程逐漸降低，河流水體得到了一定程度的自我凈化。整體來看，重金屬廣泛存在于蘇州河水體中，重金屬質量濃度較低，水質較好；流域重金屬離子濃度沿程逐漸降低，河流中游部分點位受兩岸生態環境及支流匯入影響［14］。

2.2 沉積相中重金屬存在情況

為了了解重金屬的遷移過程和來源［13］，對河流中底泥沉積物進行分析。表3為蘇州河沉積相中重金屬的質量分數。從表中可看出，重金屬在不同流域以及采樣組別中的質量分數差異性較大，表明沉積物中重金屬的質量分數受到多種因素的影響，包括采樣點周圍環境情況、水文特征、通航情況、沉積物性質以及天氣因素。由于蘇州河流域處于整治期間，沉積物樣品未采集到一定數量，在研究流域的上、中、下游3個典型采樣點分別采集3份樣品進行分析。

Cd、As 的質量分數較低，占比均很小； Zn 的質量分數最高，占比最大。這也與之前的研究相似，在黃浦江中，Zn 的質量分數最高達到 281 mg ·kg?1，平均質量濃度均超過 130 mg ·kg?1，在沉積物中占比超過一半［14］。將流域與其他亞洲河流中沉積物重金屬的賦存質量分數進行對比，結果如表4所示。其中 As 的平均質量分數與長江以及黃浦江中的大致相似且略低于后兩者；蘇州河中 Cd 的質量分數高于黃河流域中的質量分數，但低于珠江，與 Indus River 中質量分數接近［15］。Cr 的平均質量分數則與黃河［16］以及 Dohezar River 中沉積物中的質量分數較為接近，且略低于長江和黃浦江。Cu 的質量分數略高于黃河，但低于長江［17］以及黃浦江［18］沉積物中 Cu 的質量分數。而沉積物 Pb 的平均質量研究流域沉積相中 Pb 的平均質量分數與長江、黃河沉積相中 Pb 的質量分數接近，低于黃浦江沉積相中 Pb 的質量分數，約為北江沉積相中Pb 的質量分數的1/9。

2.3 河流中重金屬元素與理化性質相關性分析

為了研究水相中重金屬的同源性及其與環境因子的關系，分析蘇州河中重金屬及理化因子之間的相關性。蘇州河重金屬與理化因子的相關性分析如圖1所示，其中：方格中“***”代表顯著性水平 rlt;0.001，方格中“**”代表0.001lt;rlt;0.01，方格中“*”代表 rlt;0.05。水體中 As 與 Cu、Pb 存在顯著正相關（rlt;0.01），說明三者高度同源，可能來自于同一污染源。研究表明，水中 As 的質量濃度過高，可致皮膚色素沉著，嚴重時可導致癌癥幾率倍增［19］。此外As、Pb 均與 pH 存在顯著負相關（rlt;0.001），表明 As 和 Pb 不僅有高度同源的可能性，pH 對兩種元素還會產生相同的影響。Cd 與 Cr 存在顯著正相關（rlt;0.05），Pb 與 Cu 也存在正相關，表明 Cd 和 Cr 以及 Pb 和 Cu 之間存在互相影響的作用，這是一個新發現。Cr 與 COD 呈現正相關（rlt;0.05），與溫度負相關，表明 Cr 與河流的理化性質存在明顯的相關性，且濃度受河流理化性質的影響。Pb 與 pH 存在負相關，且與溶解氧也存在負相關（rlt;0.01），通常在水體中 pH 和溶解氧表現為負相關，水體 pH 越低，溶解氧越高，因此在水體中，其他因素對河流中高濃度的 Pb 起主導作用。Zn 與氨氮、總磷均存在顯著正相關（rlt;0.001），表明水體富營養化的程度也影響水中 Zn 的濃度，且 Zn 與溫度也存在正相關。其余重金屬與環境因子無顯著相關性。

3 微生物群落存在情況及相關性分析

3.1 微生物群落特征及存在情況

可通過對一系列 Alpha 多樣性指數進行評估，獲得環境群落中物種的豐富度和多樣性。采用 Coverage 表征樣本文庫覆蓋度，河流水相和沉積相中微生物群落中物種的豐度采用 Ace 指數和 Chao 指數進行表征，指數越大豐富度越高。Simpson 指數和 Shannon 指數分別反映分類操作單元（OTU）的均勻性和多樣性，Shannon 指數大意味著樣品中微生物具有較高的物種多樣性， Simpson 指數越大意味著多樣性越低。

水相和沉積相中微生物的多樣性指數分別如表5和表6所示。水相中 Coverage 指數顯示所有樣品的覆蓋率均在99.6%以上，基本代表所有樣本序列的多樣性。研究發現 S3和 S6處Ace 指數和 Chao 指數較低， S3處為上游支流，表明在支流的物種豐富度顯著低于蘇州河干流，且由 S1～S13處樣品 Ace 指數和 Chao 指數可以發現，除流域干流個別采樣點（如 S1、S5、S6、S13）外，上游到下游物種豐富度變化甚微。值得注意的是，在上游地區采樣點出現了最高的物種豐富度。與水相不同，沉積相中的最高物種豐富度出現在流域中游，總體表現為：中游gt;上游gt;下游。 S3處和干流的 Simpson 指數和 Shannon指數幾乎相同，表明支流和干流的微生物群落多樣性無顯著差異。

3.2 微生物與重金屬的相關性分析

圖2為門水平微生物與重金屬的相關性，其中：箭頭與坐標軸的夾角越小表示該環境因子與坐標軸的相關性越高；線段越長代表重金屬對微生物群落的影響越大[20]； RDA1（22.30%）和 RDA2（9.17%）分別代表解釋物種豐度和多樣性的22.30%和9.17%的變化。由圖2中可看出，有5種重金屬對生態系統的細菌群落變化起著重要的作用。重金屬 As、Cu、Pb、Cd 與藍藻菌門（Cyanobacteria）、厚壁菌門（Firmicutes）、綠彎菌門（Chloroflexi）都存在較強正相關，與擬桿菌門（Bacteroidota）、變形菌門（Proteobacteria）呈負相關，表明這些金屬在河流中的存在，且對相應的微生物群落產生顯著影響。 Cr 除了與放線菌門（Actinobacteriota）有較強正相關外，與其他菌門無明顯相關性，表明其對微生物群落無顯著影響。從圖2中可看出：As、Pb 對門水平群落影響較大； Cd 對微生物群落影響較小。總的來說，理化性質和重金屬元素共同決定流域的微生物群落結構，但是重金屬變量幾乎不影響地下水微生物，這也與之前的研究結果［20］相似。

4 河流中重金屬的風險評價

4.1 基于內梅羅指數的水相中重金屬環境質量評價

針對水相不同元素的存在特征及污染情況，內梅羅指數可兼顧多種重金屬的存在特征，能更客觀地對水質進行評價。以水相中重金屬單項因子為基礎，計算得到的內梅羅指數為0.758。參考《內梅羅水質指數污染等級劃分標準》，當Nlt;1時，表明水質清潔，未受到污染。

4.2 基于地累積指數法的沉積相中重金屬風險評價

以上海市土壤重金屬背景值作為對比值，計算蘇州河沉積相中6種重金屬的地累積指數，結果如表7所示。沉積相中 As 的質量分數均低于上海市 As 土壤背景值［21］。從表7可看出， As、Cr、Cu、Pb 和 Zn 的地累積指數均低于0，說明在沉積相中不存在此類重金屬的污染，水質優良。只有 Cd 的地累積指數高于0但小于1，表明出現了輕度污染。

4.3 健康風險分析評價

蘇州河地表水重金屬的健康風險分析如表8所示，6種重金屬的非致癌風險及總體非致癌風險均遠低于 USEPA 推薦的風險限值［11］，但與水源地相比仍有所差距［22］。從表中可看出， Cr 對成人和兒童的致癌風險大于1×10?4，表明其經皮膚接觸攝入會產生顯著的致癌風險。就兒童而言，As 經皮膚接觸的致癌風險為3.17×10?4，表明存在一定致癌風險。除此以外，其他4個重金屬均處于安全范圍。總的來說，本流域監測的6種金屬中大部分重金屬對人體無顯著致癌風險。這說明，近幾年上海市政府實施污染物防治政策取得了很好的成效。

4.4 重金屬分配系數

在流域上、中、下游分別選取1個采樣點進行重金屬分配系數分析。重金屬分配系數如表9所示。6種重金屬分配系數均在0.70～3.46。其中：Cd 在下游的重金屬分配系數最低，潛在生態危害最大；As、Cd 和 Cr 在流域下游的重金屬分配系數低于上、中游，表明 As、Cd 和 Cr 在下游的潛在生態危害更大； Cu、Pb 和 Zn 的重金屬分配系數最低值出現在流域上游，即相較于在流域中、下游， Cu、Pb 和 Zn 在上游表現出較高的危害。

5 結論

所研究流域測得的重金屬整體較穩定，水相中主要重金屬元素為 Zn、Pb、Cu，上游重金屬質量濃度高于中下游；沉積相中 Zn 的質量分數最高。流域支流的物種豐富度顯著低于干流。生態系統中物種多樣性在空間上變化不大，在流域上游的采樣點發現了水相的最高物種豐富度；沉積相中的最高物種豐富度出現在流域中游。微生物與重金屬的相關性分析表明，重金屬 As、Cu、Pb、Cd 與藍藻菌門、厚壁菌門、綠彎菌門均存在較強正相關，且 As、Pb 對門水平群落影響較大，Cd 對微生物群落影響較小。蘇州河中水相重金屬的低內梅羅指數和地累積指數表明水相和沉積相中重金屬質量分數較低，水質較好。健康風險分析表明，所研究流域非致癌風險均遠低于 USEPA 推薦的風險限值，As 和 Cr 對成人和兒童均存在不同程度的致癌風險。重金屬分配系數計算結果表明， Cd 的潛在生態危害最大，As、Cd 和 Cr 在下游的潛在生態危害更大，Cu、Pb 和 Zn 在上游表現出較高的危害。

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