2016—2020年四川省地級市(州)飲用水源地總α、總β放射性水平及健康風險評估

唐 輝,李元東,王 亮,谷 洪,曾 奕,徐 僳,唐遠程,蔣 兵

1.四川省輻射環境管理監測中心站,四川 成都 611139 2.成都理工大學核技術與自動化工程學院,四川 成都 610059

放射性α核素、放射性β核素均屬于一類致癌物質,飲用水中的總α、總β放射性水平將直接影響飲用水質,攝入過多的放射性物質,將會導致較高的健康風險。為保障人民群眾的飲水安全,了解飲水質量,筆者調查了四川省21個地級市(州)的21個集中飲用水源地在2016—2020年的總α、總β放射性水平,分析飲用水源地放射性分布特點和暴露水平,并利用健康風險模型評價居民通過飲水途徑攝入放射性物質所導致的健康風險,為保障飲水安全提供技術依據[1-2]。

1 調查方法

1.1 采樣點選擇

該調查在四川省21個地級市(州)均選擇一個集中飲用水源地作為調查對象,調查范圍覆蓋全省。成都市、阿壩州、雅安市受調查的水源地屬于青衣江和岷江干流水系,攀枝花市、宜賓市受調查的水源地屬于金沙江水系,瀘州市受調查的水源地屬于長江水系,德陽市、內江市受調查的水源地屬于沱江水系,綿陽市、遂寧市受調查的水源地屬于涪江水系,廣元市、南充市受調查的水源地屬于嘉陵江水系,樂山市、甘孜州受調查的水源地屬于大渡河水系,廣安市、達州市、巴中市受調查的水源地屬于渠江水系,涼山州受調查的水源地屬于安寧河水系,水源地類型均為河流水;自貢市、資陽市受調查的水源地屬于沱江水系,眉山市受調查的水源地屬于青衣江和岷江干流水系,水源地類型均為水庫水。

1.2 樣品采集、檢測和評價

該調查在2016—2020年枯水期(1—4月)和平水期(6—10月)各采樣一次。

樣品采集嚴格按照《核設施水質監測采樣規定》(HJ/T 21—1998)[3]、《地表水和污水監測技術規范》(HJ/T 91—2002)[4]、《水質 樣品的保存和管理技術規定》(HJ 493—2009)[5]、《水質 采樣技術指導》(HJ 494—2009)[6]、《水質 采樣方案設計技術規定》(HJ 495—2009)[7]等相關標準執行。采樣器具為聚乙烯塑料桶,采樣容器為聚乙烯塑料小口桶。采樣時盡量不要將空氣混入樣品,采樣容器裝滿后必須加蓋。如發現樣品中有顆粒物或沉淀,應盡快分離[3-7]。

水中總α放射性水平和總β放射性水平的檢測方法分別參照《水中總α放射性濃度的測定 厚源法》(EJ/T 1075—1998)和《水中總β放射性測定 蒸發法》(EJ/T 900—1994)。測量原理為將水樣酸化,蒸發濃縮,轉化為硫酸鹽,于350 ℃灼燒,殘渣轉移至樣品盤中制成樣品源,在低本底α、β測量系統測量α、β計數[8-9]。檢測結果的評價參照《生活飲用水衛生標準》(GB 5749—2022)[10]的相關規定。

1.3 質量控制

該次調查的采樣任務由水源地所屬地級市(州)生態環境監測站負責,樣品采集、密封、粘貼標簽后在規定時間內送至四川省輻射環境管理監測中心站實驗室進行檢測;檢測使用的儀器設備全部經有資質的單位檢定,確保檢定合格且在檢定有效期內;地級市(州)監測站采樣人員均經過四川省輻射環境監測站培訓并考核合格后頒發上崗證書;實驗室檢測人員均通過考核,持有全國輻射監測系統上崗證,保證人員操作的準確性;同時采取設置平行雙樣(每批次樣品數量的10%～20%)、留樣復測等方式,確保數據的準確性[11];整個檢測過程均按照《輻射環境監測技術規范》(HJ/T 61—2021)要求進行[12]。

1.4 統計學分析

檢測數據使用統計軟件SPSS 26.0進行數據統計和分析,組間比較采用克魯斯卡爾-沃利斯檢驗,以P<0.05為差異有統計學意義。

2 調查結果與分析

2.1 不同水源地的總α和總β放射性水平監測結果

四川省21個地級市(州)的21個水源地在2016—2020年的總α放射性濃度范圍為0.008～0.094 Bq/L,平均值為0.026 Bq/L,標準差為0.012 Bq/L;總β放射性濃度范圍為0.011～0.190 Bq/L,平均值為0.066 Bq/L,標準差為0.027 Bq/L;總α放射性濃度均小于0.5 Bq/L,總β放射性濃度均小于1.0 Bq/L,均符合《生活飲用水衛生標準》的相關規定。不同水源地之間的總α、總β放射性濃度分別進行比較,差異均無統計學意義(P>0.05),見表1。

2.2 不同年度飲用水源地的總α和總β放射性水平

2016—2020年四川省21個地級市(州)水源地總α、總β放射性濃度見表2;不同年度之間的總α、總β放射性濃度分別進行對比,差異均無統計學意義(P>0.05)。

表2 不同年度各水源地的總α和總β放射性水平Table 2 Total α and β radioactivity levels in different water sources in different years Bq/L

2.3 不同水期飲用水源地的總α和總β放射性水平

枯水期和平水期的總α、總β放射性濃度見表3和表4,平水期和枯水期的總α、總β放射性濃度,以不同年度的放射性水平作為檢驗變量、以水期作為分組變量進行比較,不同水期的總α、總β放射性濃度之間差異有統計學意義(P<0.05)。

表3 2016—2020年各水源地枯水期和平水期的總α放射性水平Table 3 Total α radioactive levels in wet season and normal season in each water source from 2016 to 2020 Bq/L

表4 2016—2020年各水源地枯水期和平水期總β放射性水平Table 4 Total β radioactive levels in wet season and normal season in each water source from 2016 to 2020 Bq/L

2.4 不同水源地類型的飲用水總α和總β放射性水平

河流型、湖庫型飲用水源地的總α、總β放射性濃度見表5;2016—2020年河流型、湖庫型飲用水源地之間的總α、總β放射性濃度,以不同年度的放射性水平作為檢驗變量、以飲用水源地類型作為分組變量進行比較,差異無統計學意義(P>0.05)。

表5 2016—2020年湖庫型和河流型水源地總α和總β放射性水平Table 5 Total α and total β radioactivity levels of lake and river water sources from 2016 to 2020 Bq/L

2.5 對比分析

龔韜等[13]研究的2015—2017年樂山市縣級飲用水源地的總α放射性濃度為0.007～0.040 Bq/L,總β放射性濃度為0.017～0.230 Bq/L;郭元等[14]研究的2016年攀枝花市生活飲用水總α放射性濃度為0.008～0.214 Bq/L,總β放射性濃度為0.013～0.259 Bq/L;羅文仲等[15]研究的2015—2017年遂寧市飲用水源地總α放射性濃度為0.014～0.04 Bq/L,總β放射性濃度為0.08～0.09 Bq/L;生態環境部輻射環境監測技術中心發布的2013—2020年全國輻射環境監測質量報告[16]顯示,全國集中式飲用水源地監測結果中總α、總β放射性濃度范圍分別為0.01～0.46、0.01～0.68 Bq/L。2016—2020年四川省地級市(州)飲用水源地總α、總β的放射性濃度均在全國輻射環境監測質量報告發布的數據范圍內;與省內其他公開發表的飲用水源地總α、總β放射性濃度的數據基本處于同一水平,無明顯差異。

3 健康風險評估

3.1 待積有效劑量的計算

公眾因飲水而攝入的放射性物質通過公式(1)計算。

D攝=C×Q×e(g)

(1)

式中:C表示水中放射性物質的活度濃度,Bq/L;Q表示飲用水的年攝入量,L/a;e(g)表示g年齡組的劑量轉換系數(即單位攝入量所致的待積有效劑量),Sv/Bq;D攝表示年待積有效劑量,Sv/a[17-18]。

因為地表水中總α放射性主要來源于226Ra,總β放射性主要來源于40K,所以筆者使用226Ra和40K的劑量轉換系數作為總α和總β的劑量轉換系數[19];劑量轉換系數的取值參考《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》(GB 18871—2002)中的數據,見表6[20]。

表6 公眾攝入總α、總β單位攝入量所致的待積有效劑量Table 6 The cumulative effective dose of total α and total β units consumed by the public Sv/Bq

不同年齡段人群的年直接飲水攝入量見表7,數據來源于《中國人群暴露參數手冊》(0～5歲兒童卷、6～17歲兒童卷和成人卷)[21-23]。

表7 不同年齡段人群的年直接飲水攝入量Table 7 Annual direct drinking water intake of different age groups

2020年底各地級市(州)人口比例數據見表8,數據來源于《2021四川統計年鑒》[24]。在計算全省的年均待積有效劑量、年致癌風險時,考慮各地級市(州)常住人口數量差異較大,使用人口比例進行加權平均計算。

表8 各地級市(州)人口比例Table 8 Population proportion of prefecture-level cities (prefectures) %

筆者采用各地級市(州)2016—2020年總α、總β放射性濃度平均值計算年均待積有效劑量,見表9。

表9 2016—2020年各地級市(州)不同年齡組的年平均待積有效劑量Table 9 Annual average effective dose pending accumulation of different age groups in prefecture-level cities (prefectures) from 2016 to 2020 10-5Sv/a

2016—2020年四川省21個地級市(州)經集中飲用水源地供水途徑在各年齡組的總α、總β放射性年均待積有效劑量均低于0.1 mSv,低于WHO的推薦參考水平。

3.2 健康風險評價

公眾因飲水途徑攝入放射性物質而導致的健康風險通過公式(2)計算。

R=1.25×10-2×D攝

(2)

式中:R表示公眾因飲水攝入放射性物質而導致的平均個人致癌年風險,1/a;1.25×10-2為在人群中輻射誘發的癌癥死亡概率系數,1/Sv;D攝表示年待積有效劑量,Sv/a[25]。

四川省21個地級市(州)因飲水途徑攝入總α、總β放射性物質而導致各年齡段居民總的致癌風險見表10。WHO將放射性物質均劃分為一類致癌物質,即最高等級,需按照最嚴格的標準(即10-6)進行控制。當致癌風險低于10-6時,即認為風險低,可忽略;當致癌風險為10-4～10-6,即有潛在的致癌風險;當致癌風險大于10-4時,即認為風險過高,不能接受。而ICRP發布的最大可忽略風險為5.0×10-5。四川省21個地級市(州)飲用水源地總α和總β放射性對各年齡段居民所致的總致癌風險處于2.5×10-8～3.13×10-7,均低于WHO和ICRP發布的最大控制限值[26-27]。

表10 總的致癌風險Table 10 Total carcinogenic risk 10-7

圖1為按照全省加權平均值計算的總致癌風險中總α放射性和總β放射性的貢獻率。從圖1可以看出,對各個年齡組,均為總α放射性占比遠超總β放射性的占比,總致癌風險的主要貢獻因子為總α放射性。

圖1 各年齡組總致癌風險中總α、總β放射性的貢獻率Fig.1 Contribution rate of total α and β radioactivity to total carcinogenic risk in different age groups

圖2為根據全省加權平均值計算的各年齡組的總致癌風險,按照總的致癌風險從大到小排序為12～17歲組、<1歲組、7～12歲組、1～2歲組、2～7歲組、>17歲組。這主要是因為各年齡組人群的新陳代謝速度不一致,導致幼兒、青少年對放射性的敏感性高,成人對放射性的敏感性較低;成人雖然直接飲水攝入量多,攝入的放射性核素也較多,但是致癌風險反而較低。

圖2 各年齡組的總致癌風險Fig.2 Total carcinogenic risk for each age group

4 結論

研究結果表明,四川省21個地級市(州)飲用水源地在2016—2020年總α和總β放射性濃度均低于國家《生活飲用水衛生標準》(GB 5749—2022)限值,均在2013—2020年全國輻射環境監測質量報告發布的總α、總β放射性濃度范圍內;與省內樂山市縣級水源地、攀枝花市飲用水源地、遂寧市飲用水源地等公開發表的總α、總β放射性濃度的數據基本處于同一水平,無明顯差異。不同飲用水源地之間的總α和總β放射性濃度之間差異無統計學意義,說明各水源地之間的總α、總β放射性基本處于同一水平;枯水期與平水期總α、總β放射性濃度之間的差異有統計學意義,說明總α、總β放射性受水期變化的影響;不同年份之間總α、總β放射性濃度間差異無統計學意義,說明各飲用水源地的總α、總β放射性水平相對較為穩定;湖庫型水源地與河流型水源地的總α、總β放射性水平間差異無統計學意義,說明總α、總β放射性水平與水源地類型無關。

對各年齡組因飲水攝入總α、總β放射性所導致的總致癌風險的主要貢獻因子均為總α放射性,12～17歲組總α放射性貢獻率達98.72%,為最高值,1～2歲組的貢獻率為89.93%,為最低值。

因飲水攝入總α、總β放射性待積有效劑量計算顯示,21個地級市(州)飲用水源地總α、總β放射性對各年齡組的年均待積有效劑量、總年均待積有效劑量均低于0.1 mSv,低于WHO推薦的參考水平。

健康風險評價顯示,21個地級市(州)飲用水源地的總α、總β放射性對各年齡組總的致癌風險最高的為12～17歲組,最低的為大于17歲組,但總α、總β放射性對各年齡組總的致癌風險均低于10-6水平,說明全省各地級市(州)的飲用水對各年齡組都是安全的。