利用多周期空間非均勻啁啾場產生單個短阿秒脈沖

韓岳峰, 張剛臺, 白婷婷, 張依琳, 張 倩, 趙 曦

(1.寶雞文理學院 物理與光電技術學院, 寶雞 721016; 2.寶雞文理學院 數學與信息科學學院, 寶雞 721013;3.黔南民族師范學院 物理與電子科學學院, 都勻 558000)

1 引 言

阿秒光脈沖的出現和發展為微觀動力學的研究帶來前所未有的時間分辨率，使得人們深入研究物質內部電子的超快動力學過程，包括電子的躍遷、電離和馳豫過程[1]等成為可能. 目前通過超強超快激光與原子、分子相互作用產生的高次諧波是實驗上獲得單阿秒脈沖的有效途徑. 典型的高次諧波譜具有以下特征：低階次諧波的轉換效率隨著階次的增加而急速下降，然后出現一個諧波效率幾乎不變的平臺區域，最后諧波在平臺區域末的某一階次位置處截止. 高次諧波輻射過程可以用半經典三步模型來解釋[2]：首先，處在基態的電子通過多光子電離或者隧穿電離進入到連續態；其次，進入連續態的準自由電子在隨著外場的振蕩過程中而獲得額外的能量；最后，電子電離后，先在激光場中加速，然后當激光場反向時，一部分電子在激光場的作用下返回到原子核附近并復合到基態，同時輻射出高能光子. 按照這個模型，光子的最大能量為Ip+3.17Up，其中Ip為原子的電離勢，Up為電子的有質動力能. 上述過程在驅動光的每半個光周期內重復一次，因此在時域上表現為一個阿秒脈沖鏈的形式.

從實用的角度講，孤立的單阿秒脈沖更有研究價值，所以研究人員主要關注怎樣從高次諧波輻射中提取孤立的阿秒脈沖. 目前實驗上有兩種方法可以實現單個阿秒脈沖：一種方法是周期量級激光泵浦方案[3-5]，另一種方法是偏振態門方案[6，7]. 最近，Gaumnitz等[8]利用雙周期的中紅外激光實現了脈寬僅為43 as的軟X射線脈沖，這是迄今為止實驗上所產生的最短阿秒相干光脈沖. 理論上，研究人員提出了多種有效方案來縮短阿秒脈沖的脈寬或者提高阿秒脈沖的強度，如雙色場[9，10]、電離門方案[11]、疊加態方案[12，13]、啁啾場[14]、靜電組合方案[15]等.

近年來，基于空間非均勻場驅動的等離激元高次諧波的產生引起了研究人員的廣泛興趣. 實驗上，空間非均勻場可通過激光脈沖與金屬納米天線、納米尖及納米波導等結構的相互作用來產生[16-18]. 由于表面等離激元共振增強被限制在納米結構單元附近很小的區域內，導致增強電場在納米量級的空間尺度下具有不均勻性，因此產生的等離激元場為空間非均勻場. 此外，在沒有額外激光放大腔體或激光泵浦的條件下，表面等離子共振能夠使入射激光強度增加2-3個數量級，這超過了激光在惰性氣體中產生高次諧波的閾值強度. 目前，關于等離激元高次諧波的研究工作已被實驗和理論報道[19-23]. 與傳統均勻場相比，空間非均勻場能夠再加速電子，在這個過程中，復合電子經歷了更長的諧振時間，從而獲得了額外的動能，因此高次諧波譜的截止區會得到極大地延伸. 最近，由空間非均勻場驅動產生的孤立阿秒脈沖引起人們的廣泛關注[24-27]. 在本課題組之前的工作中，利用空間非均勻場驅動氦離子獲得了脈寬分別為17.3 as和15.2 as的單個阿秒脈沖[28，29].

通過文獻調查發現，雖然空間非均勻場、啁啾場與原子或分子系統的高次諧波研究工作已經發表，但目前關于啁啾場結合空間非均勻效應驅動預激發氦離子的高次諧波研究工作卻鮮有報道. 另外，在大多數方案中，均采用少周期激光脈沖，相比多周期激光脈沖，少周期激光脈沖不易在實驗上實現. 基于上述原因，本文更深地開展了多周期空間非均勻啁啾場驅動預激發氦離子的高次諧波輻射及單個阿秒脈沖的產生. 結果表明：利用空間非均勻啁啾場作為驅動源，不僅能拓展諧波截止，而且能產生頻帶很寬且只有單一量子路徑起主導作用的超連續譜. 疊加連續譜上的一段諧波，直接產生了脈寬僅為11.4 as的單個超短脈沖.通過調節驅動脈沖的持續時間，可獲得一個脈寬僅為10 as的單個脈沖. 此外，應用小波時頻分布和經典三步模型解釋了高次諧波輻射及孤立阿秒脈沖產生的物理機制.

2 理論模型與方法

在長度規范和偶極近似下，原子在激光場中的含時Schr?dinger方程可表示為(無特別說明，本文均采用原子單位)：

(1)

(2)

初始態為基態和第一激發態的等權相干疊加態，可表示為：

(3)

其中|g〉、|e〉分別表示基態和第一激發態波函數.

利用二階分裂算符方法求解方程(1)，可獲得體系在任意時刻的波函數ψ(x，t). 在計算中，空間長度為2457.6 a.u.，空間步長為0.15 a.u.，時間步長為0.02 a.u.. 同時，為了避免波函數在邊界處發生反射，在每演化完一個時間步之后在波函數上乘以cos1/8的面具函數. 得到波函數后，根據Ehrenfest定理[30]，電子含時偶極加速度a(t)為：

(4)

通過對電子偶極加速a(t)進行傅里葉變換，可獲得高次諧波功率譜：

(5)

式中q是諧波階次.

電子的電離幾率隨時間的變化關系為：

(6)

上式求和遍及所有束縛態，φn(x)是第n個束縛態的波函數.

通過疊加一些連續諧波，可以獲得阿秒脈沖的時域分布：

(7)

通過小波變換，可獲得某一階次諧波的時頻特征，即頻率為ω的諧波在t0時刻的振幅為：

(8)

3 結果與討論

圖1給出了初態為He+離子的基態和第一激發態的等權疊加在三種激光場作用下的高次諧波譜. 從圖1(a)可知，在單個800 nm的激光場作用下，譜截止位置處于第72階次諧波，僅僅在截止區的幾個諧波是連續的. 在單個啁啾場作用下(β=7.1)，諧波截止擴展到第518階次諧波，且階次高于90的諧波是連續的，相對應的連續譜寬度為664 eV. 雖然利用單個啁啾場驅動預激發的氦離子可以獲得連續譜，但諧波譜仍然顯示強的調制，這不利于單個超短阿秒脈沖的產生. 為了更大地拓展諧波截止，進而拓展連續譜的寬度以及減小諧波啁啾，本文引入一個空間非均勻性參數到啁啾場中，以下稱為空間非均勻啁啾場(β=7.1，ε=0.004). 如圖1中藍虛線所示，在空間非均勻啁啾場作用下，諧波截止擴展至第1050階次，并且在300階次以上的諧波是連續的，形成一個寬度約為1163 eV的超連續譜. 此外，與以上兩種光場作用下得到的諧波譜相比，在空間非均勻啁啾場作用下，諧波譜變得更規整、更光滑. 因為光滑諧波覆蓋極其寬的頻譜范圍，這意味在空間非均勻啁啾場作用下，疊加大范圍的連續諧波將會產生一個脈寬超短的單個阿秒脈沖.

圖1 不同激光場作用下He+離子的諧波譜. 黑實線：單色場；綠虛線：啁啾場；藍虛線：空間非均勻啁啾場. 初態選取為He+離子的基態和第一激發態的等權相干疊加. 驅動脈沖的強度為I=3×1014W/cm2，啁啾參數為β= 7.1、t0= 198 a.u.、τ0= 200 a.u.和非均勻參數是ε=0.004.Fig. 1 Harmonic spectra of the He+ ion driven by three different laser fields. Black solid line：single-color field；green dotted line：chirped field；blue dashed line：spatially inhomogeneous chirped field. The initial state of the He+ ion is prepared as a coherent superposition of the ground state and the first excited state with equally weighted population. The intensity of the driving pulse is I=3×1014W·cm-2，the chirped parameters are set to be β=7.1，t0=198 a.u.，τ0=210 a.u. and the inhomogeneous parameter is ε=0.004.

圖2 不同激光場中高次諧波譜的時頻分布：(a)啁啾場；(b)空間非均勻啁啾場.Fig. 2 Time-frequency distributions for the HHG spectra in different laser fields：(a)Chirped field. (b)Spatially inhomogeneous chirped field.

通過以上討論可知，在空間非均勻場驅動下，不僅能夠有效擴展諧波譜的截止位置，而且能夠產生單一量子路徑起主導作用的超連續譜. 而量子路徑選取的一個直接應用就是可以產生單個阿秒脈沖. 為了證實該觀點，本文對空間非均勻啁啾場中阿秒脈沖的產生情況進行了研究. 作為對比，本文也給出單個啁啾場中阿秒脈沖的生成情況，結果如圖3(a)所示. 對于單個啁啾場，通過疊加505-545階次諧波，在時域上得到了一個脈寬為71 as單個脈沖. 然而這個阿秒脈沖仍然較寬，遠大于原子中電子運動的時間尺度(24 as)，其應用將會受到限制. 對于空間非均勻啁啾場，通過濾出連續譜上880-1120階次諧波，在沒有任何相位補償的情況下，在時域上得到了一個脈寬為11.4 as單個脈沖，這非常接近公式ΔT=T0/N的預測結果[31]. 進一步研究表明：通過疊加連續譜上不同階次的諧波，可以得到不同脈寬的單個超短阿秒脈沖，如圖3(c)和3(d)所示，這為實驗上產生中心頻率可調諧的單個阿秒脈沖提供了方便.

圖3 不同激光場中產生的阿秒脈沖：(a)啁啾場中疊加505-545階次諧波得到的阿秒脈沖時域包絡；(b)-(d)空間非均勻啁啾場中疊加不同階次諧波得到的阿秒脈沖時域包絡.Fig. 3 Attosecond pulses generated by different laser fields：(a)Temporal profile of the attosecond pulse by superposing the harmonics from the 505th to 545th order in the chirped field. (b)-(d)Temporal profiles of the attosecond pulses by superposing different order harmonics in the spatially inhomogeneous chirped field.

圖4 激光脈沖的電場和經典電子軌道示意圖：(a)啁啾脈沖的電場；啁啾場(b)和空間非均勻啁啾場(c)中諧波階次與電離時間和發射時間之間的關系.Fig. 4 Electric field of the laser pulse and the schematic of the classical electron trajectory：(a)Electric field of the chirped pulse. Dependence of the harmonic order on the ionization and emission times in the chirped field (b)and in the spatially inhomogeneous chirped field (c).

圖5 脈沖持續時間為19T0的空間非均勻啁啾場中的結果：(a)脈沖持續時間分別為19T0(紅虛線)和9T0(藍實線)的空間非均勻啁啾場驅動得到的諧波譜；(b)驅動脈沖的電場和電離幾率隨時間的變化關系；(c)對應(a)中紅線所示的高次諧波譜的時頻分布；(d)疊加880-1120階次(黑虛線)、1090-1390階次(紅實線)諧波得到阿秒脈沖時域包絡.Fig. 5 Results inthe spatially inhomogeneous chirped field with pulse duration of 19T0：(a)Harmonic spectra in the spatially inhomogeneous chirped field with pulse duration of 19T0 (red dotted line)and with pulse duration of 9T0(blue solid line)，respectively. (b)Electric field of the driving pulse and the dependence of the ionization probability on the time. (c)Time-frequency distribution for the HHG spectrum corresponding to the red dotted line in (a). (d)Temporal profiles of the attosecond pulses by superposing the harmonics of the 880th-1120th order (black dotted line)and the 1090th-1390th order (red solid line).

4 結 論

本文提出一種利用多周期空間非均勻啁啾場驅動預激發氦離子來產生高次諧波，進而獲得單個短阿脈沖的有效方案. 研究結果表明：當驅動脈沖的脈寬為9 fs時，可使高次諧波的截止擴展至1050階次，并且產生了只有單一短量子路徑貢獻的超連續譜，其譜寬為1163 eV.通過對連續譜上不同范圍的諧波進行疊加，得到了一系列中心頻率可調諧的、脈寬超短的單個阿秒脈沖，其最短脈沖可達11.4 as. 當驅動脈沖的脈寬增加至18.5 fs時，譜截止可以被進一步拓展到1260階次，同時獲得了譜寬達589 eV的高效超連續譜.對該連續譜上1090-1390階次的諧波進行濾波，直接產生一個脈寬僅為10 as的單個脈沖，這非常接近傅里葉變換極限脈沖. 與9 fs脈沖驅動得到的阿秒脈沖相比，其強度提高了數倍. 總之，本方案的優點在于利用多周期空間非均勻啁啾場實現了高次諧波截止位置的有效拓展，進而獲得了頻譜很寬且只有單一量子路徑貢獻的超連續譜，這對實驗上產生單個超短阿秒脈沖是非常有利的. 然而，由于連續譜的轉換效率仍然較低，產生的阿秒脈沖強度不高. 因此，在本課題組在未來的工作中，從理論上繼續探索既能增強諧波效率又能擴展諧波截止的新方案，以便獲得更高強度、更短脈寬的孤立阿秒脈沖.