硅含量對9Cr-1.5W鋼在550 ℃下蠕變性能的影響

何 琨,陳 樂,李 剛

(中國核動力研究設計院,反應堆燃料及材料重點實驗室,成都 610213)

0 引 言

反應堆包殼材料的可靠性是制約未來先進核能可持續利用的主要瓶頸問題之一,決定了核能系統的可行性、安全性和經濟性。目前,國內反應堆包殼材料均采用鋯合金,但對于第四代鉛冷快堆,其面臨的服役環境比現役的商用壓水堆更為苛刻,如運行溫度更高(500～650 ℃或以上)、中子輻照劑量更高(50～150 dpa,最高可達200 dpa)等。這就要求包殼材料不僅應具有優異的抗腐蝕能力,還需具有良好的高溫穩定性、高溫力學性能和抗輻照損傷能力。

鐵素體/馬氏體鋼(F/M鋼)是一種以板條馬氏體組織為主的合金鋼,因其具有優良的耐腐蝕性能、抗輻照腫脹性能和穩定的熱物理性能而成為第四代反應堆包殼的首選材料之一。由于鉛冷快堆的運行溫度提高至500～650 ℃,蠕變性能也成為包殼材料應用性能研究的關鍵技術指標之一。9Cr-1.5W鋼是一種新設計的低活化抗中子F/M鋼,引入的鎢、釩、鉭等元素均是鐵素體穩定化元素。其中:質量分數1.0%～2.0%的鎢元素可有效阻止板條馬氏體在高溫下的回復與再結晶,以及減緩M23C6的粗化速率,降低蠕變速率[1];釩、鉭形成M23C6和MC析出相粒子,有助于改善材料的力學性能;添加適量的硅元素可通過在表面形成SiO2來顯著提高其抗氧化性[2-3],并通過引入硅化物相[4]或固溶體強化作用[5]來顯著提高其高溫強度。ZHANG等[6]研究了不同硅含量9Cr-1.5W鋼的抗拉強度、硬度及組織的變化,認為合金強化主要來自于硅元素引入的固溶強化,碳化物沉淀沒有起到明顯的強化作用。雖然已知過量的硅元素會增加合金中的高溫鐵素體含量和Laves相的析出量,導致力學性能下降[7],但對于含有多種鐵素體穩定化元素的9Cr-1.5W鋼,硅含量對其高溫蠕變性能影響的研究報道較少。因此,作者制備了不同硅含量的9Cr-1.5W鋼,研究了硅含量對試驗鋼顯微組織、高溫拉伸性能以及高溫蠕變性能的影響,并獲得了試驗鋼的蠕變機制,以期為包殼材料的研制及應用提供參考。

1 試樣制備與試驗方法

試驗原料為鐵、鉻、鎢、錳、鉭、釩等金屬塊體或粉末。設計質量分數分別為0.4%,0.6%,1.0%硅改性的9Cr-1.5W鋼。采用ZG-50型真空感應爐進行熔煉后,對鑄錠進行1 150 ℃下鍛造以及800 ℃下多道次熱軋,然后依次進行1 000 ℃×1 h正火和730 ℃×1.5 h回火處理。測得試驗鋼的具體化學成分見表1。

表1 試驗鋼的化學成分Table 1 Chemical composition of test steels

采用配置高速電子背散射衍射(EBSD)探頭的Apreo型場發射掃描電鏡(SEM)以及JEOL JEM-2100F型場發射透射電子顯微鏡(TEM)觀察試驗鋼的顯微組織。按照GB/T 2039—2012制備標準板狀試樣,試樣軸線與軋制方向平行,在AG-X 100 kN型高溫電子力學試驗機上進行蠕變試驗,試驗條件為550 ℃空氣環境,加載應力分別為合金在550 ℃下屈服強度Rp0.2的50%,60%,70%,當蠕變時間達到200 h時停止試驗。按照GB/T 228.2—2015,在試驗鋼上截取φ5 mm標準棒狀試樣,在WDW-100型電子萬能試驗機上進行拉伸試驗,試驗條件為550 ℃空氣環境,拉伸速度為1.0 mm·min-1。

2 試驗結果與討論

2.1 對組織的影響

由圖1可以看出,含質量分數0.34%和0.60%硅的試驗鋼為典型的馬氏體組織,含質量分數0.90%硅的試驗鋼由馬氏體、鐵素體以及鐵素體相晶界處的細小析出相組成。根據鐵素體、馬氏體的原奧氏體晶界、板條束界和所有的板條塊界均為大角度界面,馬氏體的亞板條塊界和板條界均為小角度界面[8-10]的特點,對試驗鋼進行EBSD分析,結果如圖2所示。統計得到,含質量分數0.34%,0.60%,0.90%硅的試驗鋼的小角度晶界占比分別為46.5%,47.1%,43.6%,表明含質量分數0.90%硅的試驗鋼含有鐵素體相。

圖1 含不同質量分數硅試驗鋼的SEM形貌Fig.1 SEM morphology of test steels with different mass fractions of silicon

圖2 含不同質量分數硅試驗鋼的EBSD圖Fig.2 EBSD maps of test steels with different mass fractions of silicon

由圖3和表2可見,含質量分數0.34%硅的試驗鋼組織中晶界和晶粒內部分布著不同的析出相,主要包括面心立方(fcc)結構Cr23C6相(位置2#)、MX相V(C,N)(位置1#)和(Si,Ta)C相(位置3#)。Cr23C6析出相多為圓棒形,長度為100～200 nm;V(C,N)和(Si,Ta)C相為球形,尺寸約為50 nm。觀察發現,3種試驗鋼的析出相類型相同。MX和M23C6第二相在變形過程中會阻礙位錯運動、抑制變形,從而影響應變硬化指數[11]。MX相還具有彌散強化和沉淀強化作用,能顯著提高合金強度,改善其蠕變性能[12]。

圖3 含質量分數0.34%硅試驗鋼的TEM明場像、電子衍射花樣以及析出相的EDS測試位置Fig.3 TEM bright field image (a-b), electron diffraction pattern (c) and EDS test positions of precipitates (d) of test steel with 0.34wt% silicon: (b) local enlarged map in Fig.(a)

表2 圖3(d)中不同位置的EDS分析結果Table 2 EDS analysis results of different positions shown in Fig.3(d)

2.2 對應變硬化行為的影響

含質量分數0.34%,0.60%,0.90%硅的試驗鋼在550 ℃下的拉伸工程應力-應變曲線如圖4(a)所示,得到其屈服強度Rp0.2分別為439.0,404.0,400.0 MPa,抗拉強度分別為457.0,430.0,426.0 MPa, 斷后伸長率分別為19.9%,19.9%,26.1%?？芍?隨著硅含量的增加,試驗鋼在高溫下的屈服強度和抗拉強度均降低,但斷后伸長率增大。在均勻塑性變形中,任何溫度下鋼材的拉伸行為可用Ludwik公式[13]表示:

圖4 含不同質量分數硅試驗鋼在550 ℃下的拉伸工程應力-應變曲線和真應力-應變曲線Fig.4 Engineering stress-strain curves (a) and true stress-strain curves (b) of test steels with different mass fractions of silicon at 550 ℃

σ=σ0+Kεn1

(1)

式中:σ為真應力;σ0為屈服強度;n1為應變硬化指數;K為強度系數;ε為真應變。

由工程應力-應變曲線繪制的真應力-真應變曲線如圖4(b)所示,其對數擬合線的斜率即為n1,截距即為K。對于含質量分數0.34%,0.60%,0.90%硅的試驗鋼,n1分別為0.250 39,0.345 08,0.301 57,K分別為348.0,298.1,308.8 MPa?？芍谝欢ǚ秶鷥?增加硅含量可提高試驗鋼的應變硬化指數,但超過范圍會造成應變硬化指數下降。

2.3 對蠕變性能的影響

由圖5和表3可見:在0.5Rp0.2應力條件下,試驗鋼均在200 h后達到穩定蠕變狀態;隨著硅含量的增加、加載應力降低,最大蠕變應變增大。在0.6Rp0.2應力條件下,含質量分數0.90%硅的試驗鋼于81 h后發生蠕變斷裂,斷裂時的蠕變應變達到30.0%,含質量分數0.34%,0.60%硅的試驗鋼仍保持穩定蠕變狀態至200 h。在0.7Rp0.2應力條件下,含質量分數0.90%,0.34%硅的試驗鋼先后于6.4,85 h發生蠕變斷裂,斷裂時的蠕變應變達到11.7%和7.9%;含質量分數0.60%硅的試驗鋼在200 h時仍處于穩定蠕變狀態,其蠕變應變為4.0%,當蠕變時間為250 h時,出現了明顯的蠕變加速。當硅質量分數增加至0.9%時,試驗鋼的蠕變壽命遠遠低于硅質量分數為0.34%和0.60%的試驗鋼。隨著硅含量的增加,組織中出現了少量的鐵素體相,試驗鋼的強度和蠕變性能也有明顯下降,推測鋼中出現的鐵素體相不利于其高溫蠕變性能。因此,需要控制硅元素的加入量或調整熱處理制度以避免組織中出現鐵素體相。

圖5 含不同質量分數硅試驗鋼在不同應力下的蠕變曲線及蠕變速率曲線Fig.5 Creep curves (a, c, e) and creep rate curves (b, d, f) of test steels with different mass fractions of silicon under various stresses

表3 含不同質量分數硅試驗鋼在不同應力下的最小蠕變速率、蠕變時間和最大蠕變應變Table 3 Minimum creep rate, creep time and maximum creep strain of test steels with different mass fractions of silicon under various stresses

通常采用Norton公式[14-15]表示外加應力與最小蠕變速率的關系:

(2)

圖6 含不同質量分數硅試驗鋼在550 ℃下的擬合曲線Fig.6 ln σ1 fitting curves of test steels with different mass fractions of silicon at 550 ℃

(3)

圖7 不同應力指數下含不同質量分數硅試驗鋼的關系曲線Fig.7 curves of test steels with different mass fractions of silicon under different stress exponents

3 結 論

(1) 含質量分數0.34%和0.60%硅的試驗鋼組織主要為馬氏體,而含質量分數0.90%硅的試驗鋼主要由馬氏體和鐵素體組成。

(2) 隨著硅含量的增加,試驗鋼在高溫下的屈服強度和抗拉強度均降低,但斷后伸長率增大,應變硬化指數先升后降, 含質量分數0.60%硅的試驗鋼具有最大的應變硬化指數。

(3) 與含質量分數0.34%和0.90%硅的試驗鋼相比,含質量分數0.60%硅的試驗鋼在0.5Rp0.2、0.6Rp0.2和0.7Rp0.23個應力水平下均表現出最佳的高溫蠕變性能,應力指數最小,在蠕變過程的最小蠕變速率對外加應力敏感性最低;試驗鋼的蠕變行為均是受位錯攀移控制的蠕變機制。