西湖凹陷西部斜坡帶原油來(lái)源*

王 霆 何長(zhǎng)榮 胡合健 張銅磊 唐友軍 刁 慧 何家豪

(1. 油氣地球化學(xué)與環(huán)境湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(長(zhǎng)江大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院) 湖北武漢 430100;2. 中海石油(中國(guó))有限公司上海分公司 上海 200335)

西湖凹陷是東海盆地重要的含油氣凹陷,勘探潛力巨大[1-3]。目前西湖凹陷勘探以天然氣為主,原油為輔,已發(fā)現(xiàn)原油以凝析油和輕質(zhì)油為主[4-5]。西湖凹陷原油主要來(lái)自煤系烴源巖(煤和炭質(zhì)泥巖),二萜類(lèi)化合物含量相對(duì)較高,且主要為陸源高等植物輸入[6]。西湖凹陷西部斜坡帶不同地區(qū)原油物理、化學(xué)性質(zhì)存在差異,原油并非單一源巖貢獻(xiàn)。平湖組為研究區(qū)主力烴源巖層系,源巖有煤、炭質(zhì)泥巖和暗色泥巖,是一套海陸過(guò)渡相煤系烴源巖[7],飽和烴組分中富含二萜烷類(lèi)化合物,規(guī)則甾烷普遍以C29甾烷占據(jù)優(yōu)勢(shì),Pr/Ph值大多數(shù)為3～9[8-9]。原油是源自煤系烴源巖、還是暗色泥巖?生源構(gòu)成上有何差異?對(duì)原油的相對(duì)貢獻(xiàn)程度有何差異?前人研究尚未確定。因此,對(duì)西湖凹陷西部斜坡帶原油的生油母質(zhì)特征進(jìn)行研究很有必要。本文在前人研究的基礎(chǔ)上,應(yīng)用有機(jī)地球化學(xué)分析手段,對(duì)西湖凹陷西部斜坡帶不同地區(qū)原油和烴源巖的飽和烴分子標(biāo)志物、碳同位素組成等特征進(jìn)行研究,揭示了原油母質(zhì)來(lái)源與不同地區(qū)原油的油源,為研究區(qū)下一步勘探開(kāi)發(fā)提供理論依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

西湖凹陷位于東海陸架盆地東部,東起釣魚(yú)島隆褶帶,西接海礁隆起,南為釣北凹陷,北至福江凹陷,總體呈NNE走向,東西寬約80 km,南北長(zhǎng)約360 km,總面積為5.18萬(wàn)km2,且具有東西分帶、南北分塊的構(gòu)造格架,自西向東可分成3個(gè)構(gòu)造帶,為西部斜坡帶、中央反轉(zhuǎn)帶和東部斷階帶[10-13]。研究區(qū)位于西部斜坡帶的平北、平湖地區(qū)和黃巖-天臺(tái)地區(qū)(圖1)。西湖凹陷自下而上發(fā)育始新統(tǒng)寶石組與平湖組,漸新統(tǒng)花港組,中新統(tǒng)龍井組、玉泉組、柳浪組,上新統(tǒng)三潭組及更新統(tǒng)東海群,先后經(jīng)歷了多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)[14-16](圖1)。其中平湖組和花港組為主要含油氣層系,平湖組和寶石組為2套主力烴源巖層。烴源巖主要為煤、炭質(zhì)泥巖和暗色泥巖[17]。平湖組沉積期,主要發(fā)育受潮汐影響的三角洲及潮坪沉積,整體上屬海陸過(guò)渡環(huán)境。平北和平湖地區(qū)煤層要比黃巖-天臺(tái)發(fā)育(圖1)。在縱向上,平湖組烴源巖厚度比花港組和寶石組的厚,且煤層較為發(fā)育,尤其是平湖組中段。平湖組煤系烴源巖較為發(fā)育,且分布范圍廣、厚度大,對(duì)油氣生成貢獻(xiàn)較大。

圖1 西湖凹陷平湖組中段沉積相及古近系綜合柱狀圖

2 樣品與實(shí)驗(yàn)

本次研究樣品來(lái)自西湖凹陷平北、平湖和黃巖-天臺(tái)地區(qū),其中原油樣品22件、烴源巖樣品6件(表1)。

表1 原油及烴源巖樣品清單

2.1 全油色譜分析

將原油用正己烷稀釋成1 mg/ml的溶液進(jìn)行色譜分析。使用HP6890氣相色譜儀,配備HP-PONA色譜柱(50 m×0.2 mm×0.5 μm)。初始溫度設(shè)定為35 ℃保留10 min,再以3 ℃/min升溫至315 ℃,恒溫保持15.67 min。

2.2 飽和烴氣相色譜分析

使用HP6890氣相色譜儀,色譜柱為HP-5MS毛細(xì)柱(30 m×0.32 mm×0.25 μm)。進(jìn)樣口溫度為300 ℃,初始溫度35 ℃,恒溫5 min,再以3 ℃/min升至70 ℃,然后以4.5 ℃/min的速率升至310 ℃,恒溫25 min。載氣為氮?dú)?流速為1.0 mL/min。

2.3 飽和烴色譜-質(zhì)譜分析

使用Agilent6890/5975質(zhì)譜儀,色譜柱為HP-5 MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm)。起始溫度設(shè)定為50 ℃,保留1 min,后以20 ℃/min的速率升至100 ℃,再以3 ℃/min的速率升至315 ℃,恒溫16.83 min。檢測(cè)方式為全掃描+多離子檢測(cè)(MID):電離能量為70 eV。

2.4 全油碳同位素分析

使用儀器為Isoprime色譜(HP6890)-同位素質(zhì)譜儀。以初始溫度60 ℃,保持1 min,后以3 ℃/min 升至120 ℃,再以4 ℃/min升至300 ℃,并保留15 min。

3 原油特征

3.1 原油物理性質(zhì)

原油物性主要受烴源巖母質(zhì)類(lèi)型、演化程度等因素的影響[18]。西湖凹陷已發(fā)現(xiàn)的原油以凝析油、輕質(zhì)油和正常原油為主[19]。研究區(qū)原油顏色以淡黃色、黃色為主,密度整體較輕,20 ℃條件下的密度為0.75～0.86 g/cm3,凝固點(diǎn)為-36～29 ℃,含硫量為0～0.76%。原油含蠟量變化范圍較大,為0～10.54%(表2)。平北地區(qū)原油密度為0.82～0.86 g/cm3,平均為0.84 g/cm3,平均含蠟量為5.44%;平湖地區(qū)原油密度為0.76～0.80 g/cm3,平均為0.79 g/cm3,平均含蠟量為4.49%;而黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油密度為0.76～0.79 g/cm3,平均為0.77 g/cm3,含蠟量相對(duì)較低,為1.31%。總體而言,西湖凹陷平北、平湖地區(qū)原油密度、含蠟量明顯高于黃巖-天臺(tái)地區(qū)。

表2 研究區(qū)原油物性

3.2 原油碳同位素組成

原油碳同位素組成能反映原油的母質(zhì)來(lái)源、母巖巖性等信息[20-21]。不同巖性烴源巖生成的原油碳同位素組成存在明顯差異,煤系烴源巖生成的原油碳同位素組成要比暗色泥巖生成的原油重[22]。研究區(qū)原油碳同位素組成總體變化范圍較大,δ13C值為-27.5‰～-25.3‰,但同一地區(qū)原油碳同位素組成差別較小,平北地區(qū)原油δ13C值為-26.6‰～-25.3‰,平湖地區(qū)原油δ13C值為-26.9‰～-25.5‰,黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油δ13C值為-27.5‰～-26.8‰。總體上平北、平湖和黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油碳同位素組成依次變輕(圖2)。

圖2 研究區(qū)原油碳同位素組成

3.3 原油正構(gòu)烷烴和類(lèi)異戊二烯烴特征

正構(gòu)烷烴和類(lèi)異戊二烯烴是原油飽和烴組分中重要的生物標(biāo)志化合物,能夠反映母質(zhì)來(lái)源及熱演化程度等地球化學(xué)信息[23-24]。

研究區(qū)原油正構(gòu)烷烴主要呈前峰型和雙峰型分布,碳數(shù)分布范圍較廣,nC11—nC32均有分布。平北地區(qū)原油正構(gòu)烷烴多數(shù)呈雙峰型分布,部分呈后峰型分布,平湖地區(qū)原油正構(gòu)烷烴主要呈雙峰型分布,黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油正構(gòu)烷烴多數(shù)呈前峰型分布(圖3)。

圖3 研究區(qū)原油氣相色譜圖

研究區(qū)原油中類(lèi)異戊二烯烴的含量相對(duì)較高,以姥鮫烷(Pr)和植烷(Ph)為主(圖3)。Pr/Ph<0.8指示還原環(huán)境,Pr/Ph>3.0則指示氧化環(huán)境[25],研究區(qū)原油類(lèi)異戊二烯烴中姥鮫烷占優(yōu)勢(shì)(圖3),其中平北和平湖地區(qū)原油Pr/Ph值大于5.2,最高可達(dá)10.7,而黃巖-天臺(tái)地區(qū)除了少數(shù)原油樣品Pr/Ph值小于3.5,其余原油Pr/Ph值大于4.5。研究區(qū)原油Pr/nC17與Ph/nC18關(guān)系圖可知(圖4),所選原油樣品均為Ⅲ型有機(jī)質(zhì)生成。

圖4 研究區(qū)原油Pr/nC17與Ph/nC18關(guān)系

3.4 原油二萜類(lèi)化合物特征

二萜類(lèi)化合物來(lái)源于陸源高等植物的樹(shù)脂體[26-27],其中異海松烷類(lèi)主要來(lái)源于針葉類(lèi)裸子植物的樹(shù)脂體,16β(H)-扁枝烷則來(lái)源于低矮蕨類(lèi)植物的樹(shù)脂體[28]。從研究區(qū)原油飽和烴氣相色譜圖(圖3)和m/z123質(zhì)量色譜圖(圖5)中均可以看出豐富的二萜類(lèi)化合物,以4β(H)-19降異海松烷、異海松烷和16β(H)-扁枝烷為主。平北、平湖和黃巖-天臺(tái)地區(qū)二萜類(lèi)化合物譜圖分布特征相似,但二萜類(lèi)化合物的相對(duì)含量存在差異。

圖5 研究區(qū)原油m/z 123質(zhì)量色譜圖

平北地區(qū)原油4β(H)-19降異海松烷和異海松烷含量高,甚至在飽和烴氣相色譜圖中高于nC20正構(gòu)烷烴(圖3),二萜烷指數(shù)高,為0.60～0.74(圖6a),異海松烷/16β(H)-扁枝烷值較高,為3.2～6.5(圖6b);平湖地區(qū)原油4β(H)-19降異海松烷和異海松烷含量較高,異海松烷含量較低于nC20正構(gòu)烷烴的含量,二萜烷指數(shù)為0.58～0.71(圖6a),異海松烷/16β(H)-扁枝烷值為2.1～2.8(圖6b);黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油16β(H)-扁枝烷含量高,二萜烷指數(shù)低,為0.28～0.68(圖6a),異海松烷/16β(H)-扁枝烷值低,為0.3～2.0(圖6b)。

注:二萜烷指數(shù)=4β(H)-19降異海松烷/(4β(H)-19降異海松烷+16β(H)-扁枝烷)。

3.5 原油甾萜特征

甾烷和萜烷類(lèi)化合物具有較強(qiáng)的熱穩(wěn)定性和抗微生物降解的能力,是原油中重要的生物標(biāo)志物。從研究區(qū)原油m/z191和m/z217質(zhì)量色譜圖可知,平北地區(qū)原油中伽馬蠟烷含量極低,且具有一定豐度的奧利烷,C27-C28-C29甾烷系列呈反“L”型,規(guī)則甾烷C27/C29值極低(圖7中B4原油),反映母源主要為陸源高等植物;相較于平北原油,平湖地區(qū)原油奧利烷和伽馬蠟烷的含量較高(圖7中H3原油);黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油m/z 191中檢測(cè)出了一定豐度的伽馬蠟烷和奧利烷,C27-C28-C29規(guī)則甾烷系列呈不對(duì)稱“V”型,以C29甾烷為主(圖7中HT9原油),但也有較高的C27甾烷,反映母源主要為陸源高等植物,且有一定程度的低等水生植物貢獻(xiàn)。

圖7 研究區(qū)原油m/z 191和m/z 217質(zhì)量色譜圖

4 烴源巖特征

4.1 烴源巖發(fā)育與分布

西湖凹陷始新統(tǒng)平湖組沉積期自西向東水體逐漸加深,沉積相組合為潮上—潮間帶至潮下帶過(guò)渡到中央洼陷的淺海,其中煤主要聚集在水淺的洼地,往斜坡上傾方向以及邊緣洼陷方向煤層逐漸減薄,具有繼承性發(fā)育特征,主要發(fā)育在潮上—潮間沉積體系(圖1)。隨著水體逐漸加深,暗色泥巖厚度加大。平北地區(qū)平湖組B1井、B7井煤極其發(fā)育(圖8),夾雜炭質(zhì)泥巖,其煤層厚度最高可達(dá)40.8 m,煤地比為5.2%～10.3%;平湖地區(qū)H6井巖性特征以砂泥互層為主,中間夾有薄層煤,其煤地比有所下降,為4.2%;而偏南部的黃巖-天臺(tái)地區(qū)的HT14則主要為厚層泥巖和砂巖,夾有煤線,煤地比為0.5%(圖8)。綜上所述,平北地區(qū)平湖組煤系烴源巖發(fā)育,平湖地區(qū)除了煤系烴源巖發(fā)育,還發(fā)育一定的暗色泥巖,而黃巖-天臺(tái)地區(qū)則以暗色泥巖為主,煤系烴源巖發(fā)育較少。

注:煤層厚度(H)和煤地比(N)均為平湖組中段的統(tǒng)計(jì)結(jié)果。

4.2 烴源巖生物標(biāo)志物特征

平湖組為研究區(qū)主力烴源巖,巖性主要為煤、炭質(zhì)泥巖和暗色泥巖,其飽和烴組分中二萜類(lèi)化合物的含量高,以4β(H)-19降異海松烷、異海松烷和16β(H)-扁枝烷為主,規(guī)則甾烷系列以C29甾烷占優(yōu)勢(shì),表明陸源高等植物是研究區(qū)主要成烴母質(zhì)[6,27-30]。選擇主要受生源與沉積環(huán)境影響的生物標(biāo)志物參數(shù),對(duì)比分析不同地區(qū)平湖組不同巖性烴源巖的生物標(biāo)志物特征,結(jié)果表明不同巖性烴源巖其生物標(biāo)志物特征具有顯著差異(圖9、10)。

圖9 平北地區(qū)平湖組烴源巖飽和烴質(zhì)量色譜圖

平北地區(qū)煤和炭質(zhì)泥巖中Pr/Ph高,二萜類(lèi)含量極為豐富,甚至在TIC圖上高于正構(gòu)烷烴(圖9中B4井樣品)。此外,4β(H)-19降異海松烷含量明顯要高于16β(H)-扁枝烷,且在m/z191質(zhì)量色譜圖也檢測(cè)到了一定豐度的奧利烷,C27-C28-C29甾烷系列呈反“L”型,表明其母源主要為陸源高等植物,以岸上干燥針葉類(lèi)裸子植物輸入居多;而暗色泥巖中二萜類(lèi)化合物含量較低,16β(H)-扁枝烷豐度相對(duì)較高,五環(huán)三萜烷類(lèi)化合物表現(xiàn)出伽馬蠟烷含量較低的特征,但煤和炭質(zhì)泥巖的伽馬蠟烷指數(shù)更低,甾烷系列以C29甾烷為主,相對(duì)于煤和炭質(zhì)泥巖,平北地區(qū)暗色泥巖中有一定的蕨類(lèi)植物貢獻(xiàn)(圖9)。

海域烴源巖樣品搜集難度大,本次研究?jī)H采集到了平湖地區(qū)的暗色泥巖。平湖地區(qū)暗色泥巖(如圖10中H6井)中二萜類(lèi)含量較平北地區(qū)有所降低,其中16β(H)-扁枝烷含量相對(duì)上升,反映了近岸帶蕨類(lèi)植物輸入的增加,C27-C28-C29甾烷系列呈不對(duì)稱“V”型分布,指示母源主要為陸源高等植物,含有少量低等水生生物。黃巖-天臺(tái)地區(qū)暗色泥巖中二萜類(lèi)含量低,其中16β(H)-扁枝烷相對(duì)含量高于異海松烷類(lèi)(m/z123)。同時(shí)m/z191質(zhì)量色譜圖中檢測(cè)到了一定豐度的伽馬蠟烷,且C27-C28-C29甾烷系列呈不對(duì)稱“V”型分布,表明其母源為陸源高等植物和低等水生生物;而黃巖-天臺(tái)煤巖相對(duì)于暗色泥巖姥鮫烷優(yōu)勢(shì),二萜類(lèi)含量高,甚至高于正構(gòu)烷烴,另外,伽馬蠟烷豐度極低(圖10中HT9井)。

圖10 平湖、黃巖-天臺(tái)地區(qū)平湖組烴源巖飽和烴質(zhì)量色譜圖

5 油源分析

5.1 生物標(biāo)志物譜圖對(duì)比

通過(guò)對(duì)比平北地區(qū)原油及烴源巖的生物標(biāo)志物,發(fā)現(xiàn)原油與煤和炭質(zhì)泥巖的生標(biāo)特征更接近,均表現(xiàn)出高姥植比,二萜類(lèi)化合物豐富,甚至高于正構(gòu)烷烴(圖9中B4井樣品),伽馬蠟烷指數(shù)低(圖7和圖9中B4井樣品),規(guī)則甾烷以C29甾烷為優(yōu)勢(shì)的特征,以上特征反映平北地區(qū)原油煤和炭質(zhì)泥巖貢獻(xiàn)大。對(duì)比黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油及烴源巖生物標(biāo)志物,發(fā)現(xiàn)原油與暗色泥巖生物標(biāo)志物特征接近,二萜類(lèi)化合物含量均較低,16β(H)-扁枝烷含量高(圖5、10),m/z191質(zhì)量色譜圖均檢測(cè)到了一定豐度的伽馬蠟烷,甾烷類(lèi)以C29甾烷為主,但也有一定豐度的C27甾烷(圖10中HT7井)。因此,綜合原油與烴源巖的生物標(biāo)志物特征,認(rèn)為黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油主要為暗色泥巖貢獻(xiàn)。對(duì)比平湖與其他兩個(gè)地區(qū)原油生物標(biāo)志物,發(fā)現(xiàn)平湖地區(qū)原油二萜類(lèi)化合物含量高,伽馬蠟烷指數(shù)低,且16β(H)-扁枝烷、C27甾烷含量介于平北、黃巖-天臺(tái)原油之間,反映平湖地區(qū)原油為煤系烴源巖和暗色泥巖混合貢獻(xiàn)。

5.2 生物標(biāo)志物參數(shù)對(duì)比

應(yīng)用重排補(bǔ)身烷/8β(H)-補(bǔ)身烷、C29重排甾烷/C29規(guī)則甾烷與全油碳同位素關(guān)系[31](圖11)可知,平北地區(qū)原油具有較高的碳同位素值,重排補(bǔ)身烷和C29重排甾烷較低,反映源巖缺少黏土礦物;結(jié)合研究區(qū)平湖組中段沉積相分析(圖1)平北地區(qū)位于斜坡帶邊緣,主要為潮上—潮間帶,為有利的聚煤環(huán)境,煤層極為發(fā)育,煤地比為5.2%～10.3%(圖8中B7和B1井),故推測(cè)其源巖主要為煤系烴源巖。平湖地區(qū)原油碳同位素相對(duì)平北地區(qū)有所下降,重排補(bǔ)身烷和C29重排甾烷含量上升,反映源巖黏土礦物含量應(yīng)比平北更高,再結(jié)合其沉積相位于潮上—潮間帶(圖1),巖性以砂泥互層為主中間夾有煤層,煤地比有所下降,平均為4.2%(圖8中H6井),故推測(cè)其源巖除了煤系烴源巖,還有暗色泥巖貢獻(xiàn);而黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油中重排補(bǔ)身烷和C29重排甾烷含量較高(圖11),反映源巖中黏土礦物含量不可忽視,原油碳同位素組成較小(暗指母質(zhì)來(lái)源中低等水生生物的貢獻(xiàn)較大),再考慮到下伏的平下段和寶石組沉積環(huán)境主體位于潮下—淺海相[32-33],另外從圖8中平北到平湖到黃巖-天臺(tái)再到深凹帶的連井剖面可知,相對(duì)于平北、平湖地區(qū),平下段和寶石組往深凹帶,沉積水體變深,巖性以潮坪—淺海相的暗色泥巖、粉砂質(zhì)泥巖夾細(xì)砂巖為主(圖8),故推測(cè)主力源巖為暗色泥巖。

圖11 研究區(qū)原油碳同位素與重排補(bǔ)身烷/8β(H)-補(bǔ)身烷相關(guān)圖(a)和原油碳同位素與C29重排甾烷/C29規(guī)則甾烷相關(guān)圖(b)

綜合研究區(qū)原油和烴源巖生物標(biāo)志物特征、原油碳同位素組成及平湖組沉積相可知,平北地區(qū)原油主要為煤系烴源巖貢獻(xiàn),平湖地區(qū)原油煤系烴源巖和暗色泥巖混合貢獻(xiàn),且煤系烴源巖的貢獻(xiàn)較大,而黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油主要為暗色泥巖貢獻(xiàn)。

6 結(jié)論

1) 平北地區(qū)原油碳同位素組成重,二萜類(lèi)化合物含量高,甚至高于正構(gòu)烷烴,以異海松烷類(lèi)為主,而C29規(guī)則甾烷在甾烷系列中占據(jù)優(yōu)勢(shì);平湖地區(qū)原油碳同位素組成較輕,相較于平北地區(qū),二萜類(lèi)化合物含量下降,但16β(H)-扁枝烷含量較高;黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油碳同位素組成輕,二萜類(lèi)化合物含量低,且以16β(H)-扁枝烷為主,規(guī)則甾烷以C29甾烷為主,但也有一定豐度的C27甾烷。

2) 平北地區(qū)煤和炭質(zhì)泥巖中二萜類(lèi)化合物豐富,甚至高于正構(gòu)烷烴,而暗色泥巖中二萜類(lèi)化合物含量較低,平北地區(qū)烴源巖中伽馬蠟烷含量均較低,規(guī)則甾烷均以C29甾烷為主;平湖地區(qū)暗色泥巖中二萜類(lèi)化合物含量較高,其中16β(H)-扁枝烷含量較高,C27-C28-C29甾烷系列呈不對(duì)稱“V”型分布;黃巖-天臺(tái)地區(qū)暗色泥巖中二萜類(lèi)化合物含量低,但16β(H)-扁枝烷含量明顯高于4β(H)-19異海松烷的含量,且具有一定豐度的伽馬蠟烷,C29規(guī)則甾烷在甾烷系列中占據(jù)優(yōu)勢(shì),但也存在一定豐度的C27甾烷,而相較于暗色泥巖,煤巖二萜類(lèi)含量更高,伽馬蠟烷豐度極低。

3) 平北地區(qū)原油主要為煤系烴源巖貢獻(xiàn),平湖地區(qū)原油為煤系烴源巖和暗色泥巖混合貢獻(xiàn),且煤系烴源巖的貢獻(xiàn)較大,而黃巖-天臺(tái)地區(qū)原油主要為暗色泥巖貢獻(xiàn)。研究區(qū)越往南,暗色泥巖的貢獻(xiàn)越大。

致謝本次研究的采樣、資料搜集及相關(guān)研究工作得到了中海石油(中國(guó))有限公司上海分公司勘探開(kāi)發(fā)研究院劉金水、胡森清、鄒瑋、陳忠云以及其他勘探室領(lǐng)導(dǎo)、專(zhuān)家的悉心指導(dǎo)和大力支持,在此深表感謝!