含蠟原油磁處理降黏技術(shù)研究進展與展望

朱祚良 ，侯磊 *，王寧，柴沖 ，張鑫儒 ，劉珈銓 ，李雪瑩 ，楊琨，周慶林

1 中國石油大學(xué)(北京)機械與儲運工程學(xué)院，北京 102249

2 中國石油大學(xué)(北京) 石油工程教育部重點實驗室，北京 102249

3 中油遼河工程有限公司，盤錦 124010

含蠟原油常溫下流動性差，流動保障問題嚴(yán)重[1]。為保障管道安全運行，含蠟原油主要采用加熱輸送工藝，輸送能耗高，對管道輸送經(jīng)濟性造成不利影響[2]。因此，亟需尋求更加綠色、經(jīng)濟的處理方法改善含蠟原油流動性，降低含蠟原油黏度，在保障管道安全運行的同時降低輸送能耗。

含蠟原油磁處理技術(shù)最早由蘇聯(lián)應(yīng)用于原油開采過程中的防蠟降黏，隨后引發(fā)各國研究者緊密關(guān)注[3]。大量研究已經(jīng)證實含蠟原油磁處理降黏技術(shù)的有效性[4-7]。磁處理技術(shù)具有設(shè)備運行能耗低、安裝簡單、無污染等優(yōu)點，對含蠟原油具有較好降黏效果[8]。然而，在工程應(yīng)用中時常出現(xiàn)含蠟原油磁處理降黏效果不穩(wěn)定的問題，甚至出現(xiàn)增黏現(xiàn)象[9]。本文從實驗方法、影響因素、降黏機理和預(yù)測模型等方面入手，調(diào)研含蠟原油磁處理降黏理論與技術(shù)研究現(xiàn)狀，為含蠟原油磁處理降黏技術(shù)的深入研究提供指導(dǎo)。

1 含蠟原油磁處理方法

國內(nèi)外研究者關(guān)于含蠟原油磁處理降黏技術(shù)的研究多采用實驗方法，根據(jù)實驗過程中原油經(jīng)磁處理時的狀態(tài)，將含蠟原油磁處理實驗分為靜態(tài)磁處理實驗和動態(tài)磁處理實驗。

1.1 靜態(tài)磁處理實驗

靜態(tài)磁處理實驗是研究者普遍采用的實驗方式。實驗過程中將油樣靜置于磁場作用范圍內(nèi)，調(diào)整磁場參數(shù)和磁處理條件，探究各因素對含蠟原油黏度的影響規(guī)律。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)王武義團隊[10]設(shè)計并研制原油變頻防蠟降黏裝置，通過將裝載原油的塑料管放置在電磁處理裝置中實現(xiàn)對原油的磁處理，探究磁場參數(shù)及油品性質(zhì)對磁處理后原油黏度的影響，裝置的最大磁場強度為55 mT，難以滿足研究需要，在后續(xù)研究[11]中研制最大磁場強度為200 mT的原油電磁處理裝置，能夠深入探究磁場強度對原油黏度的影響。

中國石油大學(xué)(華東)馬先國[12]在盛有原油的燒杯外壁纏繞一定匝數(shù)的線圈，構(gòu)建簡易的原油電磁處理裝置，通過向線圈輸送頻率為0～20 kHz的正弦波交變電流使得線圈產(chǎn)生作用于燒杯內(nèi)油樣的變頻磁場，實現(xiàn)對原油的磁處理。為了研究原油黏度在磁處理前后的變化，實驗設(shè)置相同處理溫度的無磁實驗對照組。

中國石油大學(xué)(北京)侯磊團隊[13-15]設(shè)計并研制靜態(tài)永磁處理裝置和電磁處理裝置，如圖1 和圖2 所示。針對含蠟原油開展一系列靜態(tài)磁處理降黏實驗，探究靜態(tài)原油在磁場作用下的黏度變化規(guī)律，分析各因素對黏度變化的影響效應(yīng)。靜態(tài)永磁處理裝置通過調(diào)節(jié)旋轉(zhuǎn)絲杠控制永磁鐵的間距，改變原油磁處理過程的磁場強度，能夠開展磁場強度為0～300 mT的磁處理。靜態(tài)電磁處理裝置通過調(diào)節(jié)變頻電源輸出的激勵電流強度和頻率，控制電磁線圈產(chǎn)生磁場的強度和頻率，能夠開展磁場強度為0～120 mT、磁場頻率為40～500 Hz的原油磁處理實驗。

圖1 靜態(tài)永磁處理裝置示意圖[13]Fig. 1 Schematic diagram of static permanent magnet processing device[13]

圖2 靜態(tài)電磁處理裝置示意圖[15]Fig. 2 Schematic diagram of electromagnetic processing device[15]

Kulkarni等[16-17]應(yīng)用EMU-50 V電磁裝置開展原油靜態(tài)磁處理實驗，裝置由U形軟鐵軛和兩個直徑為 50 mm 的極片組成，兩個極片間保持一定距離作為磁處理區(qū)域，通過調(diào)節(jié)極片電流與間距控制磁處理區(qū)域產(chǎn)生1000～9000 Gs的電磁場，實驗時將原油裝在密閉聚乙烯袋中并靜置于磁處理區(qū)域，實驗裝油量為50 mL，測量并分析磁處理前后原油黏度變化情況。

靜態(tài)磁處理實驗具有實驗操作簡單、外界擾動因素少等優(yōu)點，但無法模擬原油在管道中的實際流動狀態(tài)。

1.2 動態(tài)磁處理實驗

動態(tài)磁處理實驗相比于靜態(tài)磁處理實驗的區(qū)別在于動態(tài)磁處理實驗中原油經(jīng)磁處理時處于流動狀態(tài)，能夠模擬含蠟原油在管道中流動情況，研究成果對磁處理技術(shù)的現(xiàn)場應(yīng)用更具實際價值。侯磊團隊[18]在靜態(tài)磁處理實驗基礎(chǔ)上，搭建磁處理實驗環(huán)道裝置，開展動態(tài)磁處理實驗研究，如圖3 所示。環(huán)道裝置同時配備永磁處理裝置和電磁處理裝置，由于磁處理裝置的磁程有限，實驗過程中通過驅(qū)使原油重復(fù)流經(jīng)磁處理器實現(xiàn)不同時間的磁處理，導(dǎo)致原油在進行磁處理的過程中重復(fù)受到管流剪切和過泵剪切作用，不能清晰判斷磁場對含蠟原油黏度的影響。

圖3 動態(tài)磁處理實驗環(huán)道示意圖[18]Fig. 3 Schematic diagram of the experimental loop of dynamic magnetic processing[18]

Jiang等[8]將電磁線圈設(shè)置在平行板流變儀的下方，通過對電磁線圈施加電流能夠使得平行板間產(chǎn)生0～1 T的磁場，導(dǎo)致平行板間的含蠟原油能夠受到垂直于剪切方向的磁場作用。該裝置同時具備動態(tài)磁處理與黏度測量功能，能夠進行剪切速率為0.1～100 s-1的原油磁處理，當(dāng)剪切速率較大時，平行板間的油樣會被甩出測試臺，需要嚴(yán)格控制剪切速率。受限于平行板流變儀的組成結(jié)構(gòu)，實驗過程中裝油量約為0.3 mL，由于原油的非均質(zhì)性，導(dǎo)致磁處理降黏實驗的準(zhǔn)確性和可重復(fù)性存在疑問。

Jing等[19]研制攪拌槽磁處理裝置，在進行原油磁處理的同時對含蠟原油進行攪拌，攪拌槽磁處理裝置能夠開展磁場強度為0～100 mT、磁處理溫度為-30～100 °C的含蠟原油磁處理實驗，攪拌槽最大裝油量為300 mL，設(shè)置相同溫度和攪拌條件的無磁實驗對照組，探究磁場作用下含蠟原油黏度變化情況。該裝置能夠簡單有效模擬流動時含蠟原油磁處理過程，但未考慮攪拌剪切與管流剪切之間的轉(zhuǎn)化問題。在探究磁處理降黏效果的過程中，使用流變儀測量實驗前后原油黏度，使得經(jīng)磁處理后的原油在轉(zhuǎn)移到流變儀的過程中易受到環(huán)境溫度等外界因素干擾，影響研究者對含蠟原油磁處理降黏效果的準(zhǔn)確分析。

開展動態(tài)磁處理實驗探究原油磁處理降黏效果的過程中，使用環(huán)道實驗裝置將導(dǎo)致含蠟原油重復(fù)受到管流剪切和過泵剪切作用，不能清晰判斷磁場對原油黏度的影響；平行板流變儀磁處理裝置受含蠟原油非均質(zhì)性影響較大，無法保證實驗的準(zhǔn)確性和可重復(fù)性；攪拌槽磁處理裝置能夠簡單模擬流動狀態(tài)下原油的磁處理，但目前的研究未考慮如何定量表征攪拌剪切作用，實驗結(jié)果準(zhǔn)確性受到環(huán)境溫度等外界因素干擾。

2 含蠟原油磁處理降黏效果及時效性

2.1 降黏效果

國內(nèi)外研究者已經(jīng)開展大量含蠟原油磁處理實驗，大多數(shù)研究者通過實驗觀察到含蠟原油在一定磁場條件下的降黏現(xiàn)象。張偉偉等[20]應(yīng)用磁場強度為100 mT的電磁場對大慶原油進行磁處理，最高降黏率為34%，當(dāng)磁場強度為120 mT時，大慶原油能夠在-10～30 °C條件下實現(xiàn)不加熱輸送[21]。Jing等[19]探究磁場強度為60～1330 mT、磁處理溫度為10～80 °C、磁處理時間為10 s～60 min磁場條件下的含蠟原油黏度變化，發(fā)現(xiàn)原油黏度在所有實驗條件下都發(fā)生降低，最高降黏率為82%。侯磊團隊[14]采用正交實驗法探究不同磁場強度、磁處理溫度和磁處理時間對含蠟原油黏度的影響，結(jié)果表明，并非所有磁處理條件均產(chǎn)生降黏效果，通過動態(tài)磁處理實驗[18]發(fā)現(xiàn)實驗油樣的最優(yōu)磁處理條件為磁處理時間1 min、磁處理溫度49°C、磁場強度150 mT、流速0.1 m/s。

另有報道指出含蠟原油經(jīng)磁處理后黏度增加或維持不變。Chow等[22]觀察到當(dāng)磁處理溫度接近含蠟原油析蠟點時，磁處理會導(dǎo)致原油黏度增加，但并未充分考慮影響磁處理效果的其他關(guān)鍵因素。Tao等[23]發(fā)現(xiàn)石蠟基原油經(jīng)過長時間磁處理后會增加黏度，在施加短時脈沖磁場后會降低黏度。Loskutova等[24]開展高鏈烷烴油在磁場作用下的流變特性研究，發(fā)現(xiàn)當(dāng)原油中的酸性膠質(zhì)含量較多時，磁處理能夠有效降低原油黏度；當(dāng)中性膠質(zhì)含量較多時，磁處理反而會增加原油黏度。Goncalves等[25]應(yīng)用6 種巴西含蠟原油開展磁處理實驗，發(fā)現(xiàn)其中5 種原油的黏度經(jīng)磁處理后未發(fā)生變化。

2.2 降黏時效性

磁處理技術(shù)是一種作用效果可逆的物理改性手段，為了評價含蠟原油磁處理技術(shù)的工程意義，需要探究降黏時效性。

Kulkarni等[17]探究3 種印度含蠟原油在1000、3000、6000 和9000 Gs電磁場作用下的降黏效果時效性，發(fā)現(xiàn)對于不同組成的原油，磁處理后的原油黏度恢復(fù)時間不同，實驗所使用原油的黏度恢復(fù)時間為8～24 h。Tung等[26]開展越南WT原油在磁場作用下的流變特性研究，實驗結(jié)果表明，經(jīng)磁處理后原油黏度在14 h內(nèi)恢復(fù)至磁處理前的95%。李順平[11]根據(jù)大慶原油的組成配制不同含蠟量的模擬油，測量磁處理后不同時間內(nèi)模擬油的黏度變化曲線，發(fā)現(xiàn)原油磁處理降黏效果能夠維持40 h。Homayuni等[27]對Norooz原油施加磁場強度為0.1 T、磁處理時間為50 s的脈沖磁場，測量降黏效果時效性，發(fā)現(xiàn)經(jīng)磁處理后原油的黏度能夠維持80 min。Goncalves等[6]對含蠟量為11%的含蠟原油進行磁處理實驗研究，在磁場強度為1.3 T、磁處理溫度為45 °C、磁處理時間為1 min實驗條件下的原油降黏率為40%，原油經(jīng)磁處理后150 min的黏度恢復(fù)15%。

研究表明，磁處理對大多數(shù)含蠟原油能夠產(chǎn)生降黏效果，但仍有部分研究者未在實驗中觀察到原油黏度降低現(xiàn)象，不同含蠟原油經(jīng)磁處理后的降黏時效性差異很大。有必要對含蠟原油磁處理降黏效果和降黏時效性的影響因素開展深入研究。

3 影響因素

3.1 降黏效果影響因素

含蠟原油黏度等流動特性與原油組成和分子結(jié)構(gòu)有關(guān)。在磁場對含蠟原油黏度作用效果的研究中，由于磁場的自身特性和邊緣效應(yīng)，磁處理條件也是重要影響因素。

3.1.1 原油組成

對于含蠟原油，石蠟分子聚結(jié)形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)是引起黏度增大的主要原因[28]，膠質(zhì)和瀝青質(zhì)作為天然表面活性物質(zhì)以極小的顆粒形態(tài)分散在原油中，成為石蠟的結(jié)晶核心[29]。當(dāng)含蠟原油中膠質(zhì)和瀝青質(zhì)含量相對較多時，石蠟分子易形成小尺寸蠟晶顆粒并聯(lián)結(jié)成致密的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)；當(dāng)膠質(zhì)和瀝青質(zhì)相對較少時，石蠟分子多以其自身為晶核聚結(jié)，構(gòu)成松散的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)[30]。同時，膠質(zhì)是原油中含量最高的非烴組分，瀝青質(zhì)是原油中極性最強的物質(zhì)，顯著影響原油流動性[31]。因此，含蠟原油中的膠質(zhì)和瀝青質(zhì)同樣對石蠟分子及含蠟原油黏度產(chǎn)生影響。探究磁場對含蠟原油黏度的影響，需要綜合考慮磁場作用下石蠟、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)等原油組成的作用。

Tao等[23]觀察到磁場對石蠟基原油黏度的影響較大，對瀝青基原油的影響較小，原因是環(huán)狀石蠟分子使得原油對磁場的敏感性增強。王升等[30]根據(jù)分子間色散理論、量子力學(xué)理論和統(tǒng)計力學(xué)理論對磁處理效果進行分析，認(rèn)為低分子蠟的電子振動頻率受磁場作用顯著，在磁場作用下的分子間色散能較大，導(dǎo)致含蠟原油經(jīng)磁處理后黏度降低，高分子蠟的電子振動頻率受磁場作用較小，蠟分子間色散能基本不依賴于磁場。Marques等[32]對兩種石蠟溶液進行磁處理，觀察到溶液黏度降低，認(rèn)為磁場改變了石蠟的結(jié)晶過程。

有研究者認(rèn)為極性物質(zhì)在磁場降黏過程中起關(guān)鍵作用[33-35]。Tung等[36]通過實驗發(fā)現(xiàn)含蠟原油中膠質(zhì)、瀝青質(zhì)等極性物質(zhì)含量越高，降黏效果越好。Loskutova等[24]將原油看作由石蠟、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)構(gòu)成的膠體懸浮液，認(rèn)為施加磁場會導(dǎo)致石蠟烴的弱偶極—偶極鍵斷裂，破壞晶體結(jié)構(gòu)，使得原油經(jīng)磁場處理后黏度降低，原油中強極性的酸性膠質(zhì)作為天然表面活性劑能夠防止分散相顆粒聚集，弱極性的中性膠質(zhì)會抑制分散相顆粒聚集，因此磁處理降黏效果取決于石蠟、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的含量以及酸性膠質(zhì)與中性膠質(zhì)的比例。Khalaf等[37]應(yīng)用分子動力學(xué)方法分析磁場對含蠟原油中3 種不同模型瀝青質(zhì)的影響，結(jié)果表明，含蠟原油中瀝青質(zhì)的聚集過程受到磁場抑制，抑制程度是磁場強度的函數(shù)，磁場使得含蠟原油中的3 種不同模型瀝青質(zhì)聚集物總量減少20%～35%。Khalaf認(rèn)為磁場對極性物質(zhì)具有更大影響，其影響程度隨分子極性的增加而增大，瀝青質(zhì)作為原油體系中極性最強的物質(zhì)顯著影響原油磁處理降黏效果。侯磊團隊[18]對多種含蠟原油開展實驗，發(fā)現(xiàn)原油中瀝青質(zhì)含量越高，油樣的極性越強，則磁場的降黏效果越好，認(rèn)為磁場對含蠟原油中極性組分的影響大于對非極性組分的影響；應(yīng)用分子動力學(xué)模擬探究磁場作用下原油內(nèi)瀝青質(zhì)分子的聚結(jié)行為，發(fā)現(xiàn)磁場促進瀝青質(zhì)團簇的分散，導(dǎo)致分子的擴散系數(shù)增大，遷移性增強，從而實現(xiàn)原油降黏。

原油中微量元素的存在同樣會影響原油磁降黏效果。Goncalves等[6]探究磁場對石蠟晶體形成過程的影響，發(fā)現(xiàn)磁場會抑制石蠟結(jié)晶，后續(xù)研究[25]應(yīng)用光譜學(xué)方法，對磁處理前后的含蠟原油樣品進行EPR、XRF和NMR光譜表征，結(jié)果表明，石蠟并非導(dǎo)致原油磁處理降黏的唯一因素，芳香烴與脂肪烴比例、含水率以及Mn、Sr、Br等微量元素同樣會影響磁處理效果。Romanova等[38]在多組含蠟原油樣品中觀察到機械雜質(zhì)和鐵硫化合物的存在，推測這可能是磁處理效果的產(chǎn)生原因。Loskutova等[39]認(rèn)為膠質(zhì)和瀝青質(zhì)中存在自由基和四價釩化合物是造成原油順磁性的原因，進而影響原油黏度。Lesin等[40]在原油石蠟中發(fā)現(xiàn)強順磁性的氧化鐵納米顆粒，在瀝青質(zhì)和膠質(zhì)中發(fā)現(xiàn)硫、氮、氧、鎳、釩和其他原子，認(rèn)為這些物質(zhì)的存在導(dǎo)致原油具有更高的磁化率。

研究表明，石蠟、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)等原油組成在磁場作用下的形態(tài)和分布變化是導(dǎo)致原油磁處理降黏的主要因素，降黏效果主要受到石蠟、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)分子的含量、性質(zhì)與極性影響，原油中存在的某些微量元素及其化合物同樣影響降黏效果，但并非主要影響因素。研究者對極性物質(zhì)和非極性物質(zhì)在含蠟原油磁處理降黏過程中發(fā)揮的作用存在不同觀點。

3.1.2 磁處理條件

(1)磁處理溫度

含蠟原油的流變特性與溫度緊密相關(guān)。當(dāng)溫度低于析蠟點時，含蠟原油中的石蠟將以蠟晶的形式析出，以膠質(zhì)、瀝青質(zhì)和蠟晶顆粒本身作為結(jié)晶核心，聚結(jié)成為更大尺寸的顆粒，阻礙原油流動。研究表明，過高或過低的溫度均不利于原油的磁化降黏[41]。當(dāng)溫度過高時，分子熱作用遠(yuǎn)強于磁致分子間相互作用，磁場降黏效果很難體現(xiàn)；當(dāng)溫度過低時，原油中易形成膠凝結(jié)構(gòu)，分子間作用力占主導(dǎo)，磁處理難以發(fā)揮作用。

多數(shù)研究者認(rèn)為最優(yōu)磁處理溫度處于析蠟點附近。Rocha等[4]通過實驗發(fā)現(xiàn)，當(dāng)磁處理溫度高于析蠟點7°C時，含蠟原油磁降黏效果較好，當(dāng)磁處理溫度高于析蠟點20 °C時，原油磁降黏效果可以忽略。侯磊團隊[18]測試含蠟原油處于析蠟點附近的磁降黏效果，結(jié)果表明，磁處理溫度高于析蠟點時的降黏效果總是優(yōu)于磁處理溫度低于析蠟點時的降黏效果，當(dāng)磁處理溫度高于析蠟點，原油降黏率隨磁處理溫度的增大呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。

Jiang等[8]針對凝點處于13～26 °C之間的不同原油，開展強磁場條件下的降黏實驗，當(dāng)磁處理溫度為5 °C時能夠觀察到原油黏度降低，說明磁場對膠凝后的原油仍有降黏效果。然而，Jiang在使用平行板流變儀測量膠凝原油黏度時，石蠟、瀝青質(zhì)等分子已經(jīng)沉淀形成小聚集體，原油內(nèi)部是非均質(zhì)的，實驗結(jié)果無法證明磁處理對膠凝原油具有降黏效果。

研究表明，含蠟原油最優(yōu)磁處理溫度高于析蠟點，當(dāng)磁處理溫度高于析蠟點，原油降黏率隨磁處理溫度的增大呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。

(2)磁處理時間

Tao等[42]通過理論分析認(rèn)為，對石蠟基原油施加短時脈沖磁場會導(dǎo)致原油黏度降低，一旦磁處理時間延長至某一臨界值，磁場降黏效果會被削弱，甚至出現(xiàn)磁場增黏現(xiàn)象，進一步通過實驗驗證了該觀點。Homayuni等[27]參照Tao開展磁處理實驗，但結(jié)果有所不同，對石蠟基原油施加不同強度的脈沖磁場，發(fā)現(xiàn)當(dāng)磁場強度較低(0.03 T)時，原油降黏率隨磁處理時間的增加而提高；當(dāng)磁場強度較高(0.3 T)時，原油降黏率隨磁處理時間的增加而降低。Tung等[26]對越南含蠟原油施加10 s磁處理后的降黏率達50%以上，說明無需長時間磁處理也能夠獲得較好降黏效果。

研究表明，含蠟原油磁處理降黏效果與磁處理時間并非簡單線性相關(guān)，需要選擇合適的磁處理時間從而實現(xiàn)最佳磁處理降黏效果。

(3)磁場強度

磁場強度是影響含蠟原油磁處理降黏效果的重要因素[43]。曹毓娟等[44]根據(jù)能量轉(zhuǎn)換原理，推導(dǎo)作用于油流表面的磁場能量與剪切應(yīng)力的關(guān)系式，認(rèn)為作用于原油的磁場強度越高，則產(chǎn)生的剪切力越大，導(dǎo)致原油降黏率增大。相關(guān)實驗研究[26,36,45]驗證了這一觀點，但也有研究者提出不同觀點。梁長青等[9]探究磁場強度對降黏效果的影響，發(fā)現(xiàn)磁場強度與降黏率呈現(xiàn)多極值關(guān)系，在一定條件下對含蠟原油產(chǎn)生增黏效果。Jiang等[8]開展4 種含蠟原油的磁處理降黏效果研究，其中2 種原油的黏度隨磁場強度的增加而顯著降低，其余2 種原油的黏度則先增加后降低。Shi等[46]開展低磁場強度下的含蠟原油磁處理實驗，結(jié)果表明，當(dāng)磁場強度低于100 mT時，磁場強度越高，降黏效果越好。王升等[30]通過量子力學(xué)推導(dǎo)認(rèn)為，原油黏度隨分子間色散能增大而減小，在熱平衡狀態(tài)下，分子間色散能隨磁場強度增加而增大，導(dǎo)致原油黏度降低；在非熱平衡狀態(tài)下，分子間色散能隨磁場強度增加而減小，導(dǎo)致原油黏度升高。侯磊團隊[47]采用分子動力學(xué)方法模擬，設(shè)置6 種不同磁場強度，分析在不同溫度下磁處理含蠟原油的黏度變化，結(jié)果見圖4。由圖4可以看出，原油降黏效果僅出現(xiàn)在特定的磁場強度范圍內(nèi)，當(dāng)磁場處于較低強度區(qū)間(1～3 T)時，原油黏度降低，當(dāng)磁場處于較高強度區(qū)間(5～9 T)時，原油黏度升高。

圖4 293～318 K溫度區(qū)間內(nèi)不同磁場強度下原油降黏率示意圖[47]Fig. 4 Schematic diagram of the viscosity reduction rate of crude oil under different magnetic field strengths in the temperature range of 293～318 K[47]

研究表明，在含蠟原油磁處理過程中，存在最優(yōu)磁場強度區(qū)間使得磁處理產(chǎn)生顯著降黏效果，當(dāng)磁場強度處于最優(yōu)區(qū)間之外，磁場對含蠟原油的降黏效果減弱，甚至產(chǎn)生增黏效果，含蠟原油磁處理過程中的磁場強度不宜無限增加。

(4)磁場頻率

磁場頻率是電磁處理裝置的特有參數(shù)，通過對電磁線圈施加一定頻率的電流產(chǎn)生相應(yīng)頻率電磁場，表征磁場的變化速度。覃藝[10]通過實驗發(fā)現(xiàn)不同種類的含蠟原油存在不同最優(yōu)磁處理降黏頻率，最優(yōu)頻率受原油性質(zhì)影響。馬先國[11]探究不同頻率下正弦波、三角波和方波對含蠟原油降黏率的影響，研究表明，磁場波形對降黏效果影響很小，但磁場頻率是影響降黏率的關(guān)鍵因素，原油降黏率隨磁場頻率變化曲線見圖5。由圖5 可知，不同溫度下降黏率隨著磁場頻率的升高呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢，當(dāng)磁場頻率處于1200～2500 Hz范圍內(nèi)，磁處理降黏率能夠達到15%以上(圖5)。

圖5 降黏率隨磁場頻率變化曲線[11]Fig. 5 Variation curve of viscosity reduction rate with magnetic field frequency[11]

(5)磁場位形

磁場位形表現(xiàn)為磁場在原油流動方向上的空間分布，根據(jù)磁感線方向和原油流動方向的異同分為垂直磁場和平行磁場。Evans[48]開展不同磁場強度下的含蠟原油磁處理實驗，分析不同磁場位形下的原油黏度變化，結(jié)果表明，平行磁場的降黏效果優(yōu)于垂直磁場。Tao等[42]認(rèn)為對流動狀態(tài)下的含蠟原油施加平行磁場能夠避免原油內(nèi)分子顆粒聚集體的旋轉(zhuǎn)，提升磁場降黏效果。汪仲清[49]考慮磁場的邊緣效應(yīng)，采用階梯型線圈替代傳統(tǒng)電磁處理器的均勻線圈，使得磁處理器原油入口處的磁感線更密集，有利于原油內(nèi)石蠟等分子有序排列。

含蠟原油是由多種有機化合物組成的復(fù)雜混合體系，對于不同區(qū)塊、采出井甚至采出時期的原油，其組成差異很大，對不同磁處理條件磁場的響應(yīng)也不同。大多研究者針對某個或某幾個因素對含蠟原油黏度的影響進行研究，沒有通過綜合分析提取關(guān)鍵影響因素并探究其對含蠟原油黏度的影響規(guī)律。侯磊團隊[18]引入灰色關(guān)聯(lián)分析法確定降黏效果影響因素的主次順序，發(fā)現(xiàn)瀝青質(zhì)和膠質(zhì)含量、磁處理溫度、磁處理時間是影響降黏效果的主要因素，這項研究為含蠟原油磁處理降黏效果影響因素作用效應(yīng)的探索提供了新思路。

3.2 降黏時效性影響因素

Rocha等[4]認(rèn)為降黏時效性與原油組成、磁處理時間和磁場強度等因素?zé)o關(guān)，經(jīng)過磁處理降黏后含蠟原油的黏度在8 h內(nèi)能夠完全恢復(fù)。Loskutova等[24]通過實驗研究原油組分、磁處理時間和磁場強度對含蠟原油磁處理降黏時效性的影響，結(jié)果表明，含蠟原油經(jīng)過磁處理后的黏度恢復(fù)時間隨磁場強度以及膠質(zhì)與瀝青質(zhì)含量的升高而增加，磁處理時間對降黏時效性的影響可以忽略，含有酸性膠質(zhì)的高含蠟原油經(jīng)過磁處理后的黏度恢復(fù)時間大于含有中性膠質(zhì)的含蠟原油。Kulkarni等[17]發(fā)現(xiàn)經(jīng)過磁處理后含蠟原油黏度的恢復(fù)速度取決于原油的初始降黏率、磁場強度和含蠟量等因素，原油經(jīng)磁處理后的降黏率越高，則原油黏度恢復(fù)時間越長，較高的磁場強度能夠延長原油黏度的恢復(fù)時間，含蠟量較高的原油具有更好的降黏時效性。

關(guān)于含蠟原油磁處理降黏時效性影響因素的研究較少，大多研究者僅對其實驗所用油樣的降黏時效性進行觀測。需要對含蠟原油磁處理降黏時效性的影響因素開展深入研究。

4 含蠟原油磁處理降黏機理

探究含蠟原油經(jīng)過磁處理后的黏度變化機理，本質(zhì)上是研究磁場作用下原油中石蠟、瀝青質(zhì)分子的形態(tài)和尺寸變化以及分子間作用力的改變，闡明磁場對分子的作用如何轉(zhuǎn)化為對原油流動性的影響。

4.1 磁致分子顆粒聚結(jié)假說

Tao等[23]根據(jù)Einstein及其他學(xué)者研究發(fā)展形成的懸浮體系流變學(xué)理論，將原油中的石蠟和瀝青質(zhì)分子視為低黏流體中的懸浮球體顆粒，將含蠟原油視為稀懸浮液體系，結(jié)合Tao和其他研究者[50-51]的實驗結(jié)果，提出磁致分子顆粒聚結(jié)假說。該假說認(rèn)為，懸浮液黏度取決于懸浮顆粒的自由度，懸浮顆粒的自由度越大，則懸浮液黏度越低，懸浮顆粒的自由度隨顆粒半徑的增大而增大。當(dāng)懸浮液中的石蠟和瀝青質(zhì)分子數(shù)量維持不變時，顆粒尺寸增大會導(dǎo)致懸浮液黏度的降低，即石蠟和瀝青質(zhì)顆粒尺寸增大會降低原油黏度。磁處理前原油中不同分子顆粒隨機分布，磁處理后分子顆粒被極化成磁偶極子。當(dāng)磁偶極子之間的相互作用力強到足以克服布朗運動時，小尺寸顆粒聚結(jié)成尺寸更大的顆粒，導(dǎo)致原油黏度降低。

該假說認(rèn)為懸浮顆粒的自由度是半徑的單調(diào)增函數(shù)，這是由于Tao設(shè)定了一個前提條件，即分子顆粒只會聚集成為更大的球體顆粒而不會成為不規(guī)則形狀顆粒。有研究表明[52]，當(dāng)充分考慮分子顆粒聚集的現(xiàn)實可能時，在恒定體積分?jǐn)?shù)下，分子顆粒的直徑越大，則平均自由度越小，原油黏度越高，這與Tao的觀點矛盾。

4.2 磁致分子顆粒取向排列假說

汪仲清[41]認(rèn)為含蠟原油中含有大量結(jié)構(gòu)、磁性和黏度均各向異性的抗磁性物質(zhì)分子顆粒，在磁場作用下易取向排列并隨原油以線度最小姿態(tài)作有序流動，使得分子顆粒受到因管道內(nèi)速度梯度而產(chǎn)生的轉(zhuǎn)矩減小，降低原油中分子顆粒轉(zhuǎn)動對原油產(chǎn)生的流動阻力，宏觀表現(xiàn)為原油沿流動方向黏度降低。Tao等[42]通過理論分析認(rèn)為，含蠟原油經(jīng)過磁處理后，原油中的分子顆粒聚結(jié)成微米尺度的簇并沿磁場方向排列，導(dǎo)致原油黏度沿磁場方向降低，如圖6 所示。一旦原油經(jīng)過長時間的磁場處理，原油中的分子顆粒會持續(xù)聚集成宏觀尺度的鏈并阻礙原油流動，削弱磁場降黏效果。

圖6 分子顆粒流經(jīng)磁場前后排列示意圖[42]Fig. 6 Schematic diagram of the arrangement of molecular particles before and after flowing through the magnetic field[42]

4.3 磁致分子團解體假說

膠質(zhì)和瀝青質(zhì)是原油中的天然表面活性物質(zhì)，當(dāng)含蠟原油溫度低于析蠟點時，瀝青質(zhì)能夠吸附在析出的蠟晶顆粒上并與膠體一起形成膠束，形成尺寸較大的膠團[53]。當(dāng)對含蠟原油進行磁處理時，瀝青質(zhì)分子之間的氫鍵會瞬時斷裂，導(dǎo)致膠團破碎[54]。同時，磁場使得原油中的帶電顆粒產(chǎn)生洛倫茲力，破壞分子聚集，導(dǎo)致蠟晶破碎和分散[4]。Jiang等[55]采用太赫茲時域光譜技術(shù)研究原油組分在磁場作用下的聚集特性，發(fā)現(xiàn)含蠟原油經(jīng)磁處理后的消光系數(shù)降低，懸浮膠粒發(fā)生解聚。孫校開等[56]指出磁場作用下的蠟晶成核速度大于蠟晶的生長速度，導(dǎo)致石蠟以小蠟晶顆粒的形式分散在原油中。Goncalves等[6]對比磁處理前后含蠟原油顯微照片，發(fā)現(xiàn)在相同析蠟量下，磁處理后的原油產(chǎn)生更多蠟晶核，與孫校開的觀點相同，表明磁處理通過降低析出蠟晶尺寸來降低原油黏度。

侯磊團隊[14,18]研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)磁場作用后，原油中蠟晶顆粒平均尺寸增大、數(shù)量增多，瀝青質(zhì)顆粒平均尺寸減小，如圖7 和圖8 所示，說明原油磁處理降黏的原因是磁場促進蠟晶顆粒聚結(jié)和瀝青質(zhì)顆粒分散。應(yīng)用分子動力學(xué)模擬方法，建立C26H54和C38H78的分子動力學(xué)模型，分析石蠟分子的徑向分布函數(shù)，發(fā)現(xiàn)經(jīng)磁處理后的g(r)峰值升高，表明石蠟分子在磁場作用下發(fā)生聚集，原因是洛倫茲力導(dǎo)致石蠟分子間距離減小，增加分子聚集程度[46]。

圖7 磁處理前后蠟晶形態(tài)[14]Fig. 7 Wax crystal morphology before and after magnetic treatment[14]

圖8 磁處理前后瀝青質(zhì)顆粒尺寸分布對比示意圖[18]Fig. 8 Schematic diagram of the comparison of asphaltene particle size distribution before and after magnetic treatment[18]

4.4 磁致石蠟分子顆粒極化假說

Li和Zhang等[57]通過實驗發(fā)現(xiàn)，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%～3%的石蠟析出能夠使得石蠟交聯(lián)形成三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，引起含蠟原油膠凝，張勁軍等[58]指出在如此低的固相顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)下，石蠟分子顆粒的形態(tài)與粒度變化對原油黏度的改變無法起決定性作用，認(rèn)為石蠟分子顆粒之間存在著一種相互作用力顯著影響含蠟原油流變性。研究表明，對于石蠟等非極性物質(zhì)而言，色散力是引起分子間相互吸引的主要原因[30]。李順平[11]通過理論分析認(rèn)為，石蠟分子顆粒在磁場作用下會由于正負(fù)電荷重心位移而發(fā)生極化現(xiàn)象，同時石蠟分子顆粒內(nèi)部在磁場作用下產(chǎn)生與磁場方向相反的感生磁矩，削弱石蠟分子間色散力的作用，使得石蠟分子不易相互關(guān)聯(lián)形成三維網(wǎng)格結(jié)構(gòu)，宏觀表現(xiàn)為原油流動性改善。磁致石蠟分子顆粒極化假說為原油磁處理降黏機理的研究提供新思路，但無法排除原油中分子顆粒形態(tài)和粒度分布變化對磁場作用下原油黏度具有影響的可能。

研究表明，磁場對石蠟、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)等分子顆粒的形態(tài)、粒度分布以及分子間相互作用造成影響，最終導(dǎo)致含蠟原油宏觀流動性的改變。國內(nèi)外研究者對磁場作用下分子顆粒形態(tài)和粒度分布變化趨勢的認(rèn)識存在分歧，對影響含蠟原油磁處理降黏效果決定性因素的認(rèn)識不清晰，大多研究者忽略了不同機理之間的相互作用對含蠟原油磁處理降黏效果的影響，關(guān)于含蠟原油磁處理降黏機理的研究需要持續(xù)深入開展。

5 含蠟原油磁處理降黏效果預(yù)測模型

Jiang等[8]針對4 種不同物性的含蠟原油開展磁處理實驗，根據(jù)原油在磁場中的宏觀流變特性變化，建立描述原油黏度隨磁場強度變化的經(jīng)驗?zāi)Ｐ停缡?1)所示：

式中：μB為不同磁場強度下對應(yīng)的原油黏度，mPa·s；μ∞為磁場強度趨于無窮大時原油的極限黏度，mPa·s；μ0為原油初始黏度，mPa·s；B為磁場強度，T；a、m為根據(jù)實驗數(shù)據(jù)擬合得到的系數(shù)。根據(jù)不同原油的初始黏度與經(jīng)過不同強度磁場處理后的原油黏度，通過擬合得到μ∞、a和m。根據(jù)最終得到的經(jīng)驗?zāi)Ｐ图饶軌蛴嬎阋欢ù艌鰪姸认碌脑宛ざ龋材軌蛴嬎阍徒?jīng)一定強度磁場處理后的極限黏度。由于Jiang將原油中所有懸浮顆粒都視為均勻分布的鐵磁性顆粒，導(dǎo)致該經(jīng)驗?zāi)Ｐ洼^為理想化。

Kulkarni等[16]調(diào)研相關(guān)文獻的含蠟原油磁處理降黏實驗數(shù)據(jù)，結(jié)合其實驗結(jié)果，采用機器學(xué)習(xí)方法，從實驗結(jié)果數(shù)據(jù)集中隨機選取80%的數(shù)據(jù)作為生成模型的訓(xùn)練集，使用剩余20%的數(shù)據(jù)作為測試集，分別建立5 因素和4 因素經(jīng)驗?zāi)Ｐ停缡?2)和式(3)所示：

式中：μf為經(jīng)過磁處理后的的原油樣品黏度，cP；μi為原油樣品初始黏度，cP；t為磁處理時間，s；T為蠟晶表觀溫度，K；W為含蠟量，%；B0為磁場強度，Gs。兩個模型的區(qū)別在于是否考慮蠟晶表觀溫度。上述兩個黏度預(yù)測模型只是作者應(yīng)用實驗數(shù)據(jù)生成的擬合公式，僅適用于訓(xùn)練集和測試集中的實驗數(shù)據(jù)，對于指導(dǎo)工程實踐的效果有限。

6 展望

(1)通過動態(tài)磁處理實驗探究含蠟原油磁處理降黏效果，使用環(huán)道實驗裝置和平行板流變儀實驗裝置難以保證磁處理實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性，使用攪拌槽磁處理裝置能夠簡單模擬流動狀態(tài)下原油的磁處理，但目前的研究未考慮攪拌剪切率計算的問題，實驗過程受到環(huán)境溫度等外界因素干擾，應(yīng)在現(xiàn)有攪拌槽磁處理裝置的基礎(chǔ)上進行改進，根據(jù)流體流動的能量耗散率與剪切率的關(guān)系，對攪拌槽內(nèi)的剪切作用進行量化表征，通過攪拌原油模擬實際管流，應(yīng)用攪拌測黏原理，將攪拌與黏度測量過程結(jié)合，測試并分析含蠟原油磁處理降黏效果。

(2)研究者探究磁場作用下含蠟原油降黏效果及時效性，結(jié)果表明并非所有種類的原油都能夠產(chǎn)生磁降黏效果，降黏效果及時效性受到原油組成和磁處理條件影響，國內(nèi)外研究對降黏效果及時效性影響因素在含蠟原油磁處理降黏過程中發(fā)揮的作用存在不同觀點，應(yīng)采用控制變量方法，對比探究相同磁處理條件下不同降黏效果的原油以及同種原油在不同磁處理條件下的黏度變化情況，深入分析原油組成和磁處理條件對原油降黏效果的影響。

(3)關(guān)于磁處理降黏后含蠟原油中不同分子的形態(tài)和粒度變化以及分子間作用力的改變，國內(nèi)外研究通過實驗形成不同觀點，對含蠟原油磁處理降黏機理的認(rèn)識存在分歧，應(yīng)使用分子動力學(xué)模擬方法探究磁場作用下原油內(nèi)分子構(gòu)型和分子形態(tài)變化，采用有限元模擬方法探究磁場作用下原油各分子間作用力和分子運動行為，結(jié)合原油磁處理實驗，從宏觀、介觀和微觀尺度探究原油磁處理降黏機理。

(4)目前的含蠟原油磁處理降黏效果預(yù)測模型只是通過對實驗數(shù)據(jù)的簡單回歸擬合得到的經(jīng)驗公式，研究成果指導(dǎo)后續(xù)研究和現(xiàn)場應(yīng)用的可用性差，應(yīng)綜合分析前人在含蠟原油磁處理降黏影響因素和機理方面的研究成果，提取影響含蠟原油磁降黏效果的關(guān)鍵因素，在磁處理實驗、數(shù)值模擬和理論分析的基礎(chǔ)上建立含蠟原油磁處理降黏效果預(yù)測模型，兼顧模型的易用性和適用性，為含蠟原油磁處理降黏技術(shù)的現(xiàn)場應(yīng)用提供指導(dǎo)。