基于電子舌分析建立西瓜品質特性的預測模型

李閃閃 溫雪珊 閆博宇 呂瑩果 張超

摘 ? ?要：為了探索電子舌技術快速檢測西瓜內部品質的方法，以L600西瓜為試驗材料，利用電子舌技術對200個西瓜的味覺成分進行檢測，用傳統檢測法測定可溶性固形物、可滴定酸、水分、維生素C和總酚含量，糖酸比及pH，采用偏最小二乘法、隨機森林、支持向量機和K-近鄰算法建立品質的預測模型。結果表明，在生長過程中，西瓜的可溶性固形物含量、糖酸比、維生素C含量和總酚含量呈升高趨勢，pH呈先升高后下降的變化趨勢，可滴定酸和水分含量呈逐漸下降趨勢。在模型預測結果中，西瓜可溶性固形物含量、糖酸比、pH和水分含量等指標的模型預測效果優于可滴定酸、維生素C和總酚含量。隨機森林算法對西瓜可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比和水分含量的預測RP2分別為0.884、0.798、0.891和0.875，分別比偏最小二乘法提高了16.9%、19.1%、21.6%和13.6%；偏最小二乘法對pH的預測RP2為0.881，比支持向量機算法提高了31.7%；K-近鄰算法對維生素C和總酚含量的預測RP2為0.731和0.753，分別比隨機森林算法提高了1.67%和24.5%。以上結果表明應用電子舌技術預測西瓜的內部品質是可行的。

關鍵詞：西瓜；電子舌；品質預測

中圖分類號：S651 文獻標志碼：A 文章編號：1673-2871（2024）05-053-11

Models establishment of watermelon qualities based on electronic tongue analysis

LI Shanshan1， 2， WEN Xueshan3， YAN Boyu4，L? Yingguo1， ZHANG Chao2

（1. College of Food Science and Technology， Henan University of Technology， Zhengzhou 450001， Henan， China; 2. Institute of Agri-food Processing and Nutrition， Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences， Beijing 100097， China; 3. Beijing Key Laboratory of Fruits and Vegetable Storage and Processing， Beijing 100097， China; 4. Key Laboratory of Vegetable Postharvest Processing， Ministry of Agriculture and Rural Affairs， Beijing 100097， China）

Abstract： In order to explore the E-tongue technology for rapid detection of internal quality of watermelon， the taste components of 200 watermelons were examined using the E-tongue technology with L600 watermelon as the test material， soluble solids， titratable acid， moisture， vitamin C and total phenol content， sugar-acid ratio and pH were determined by traditional detection methods， and partial least squares， random forest， support vector machine and K-nearest neighbour algorithms were used to establish quality prediction model. The results showed that soluble solids content， sugar-acid ratio， vitamin C content and total phenol content of watermelon tended to increase， pH tended to increase and then decrease， and titratable acid and water content tended to decrease during the growth process. In the model prediction results， the model prediction of the qualities of watermelon soluble solids content， sugar-acid ratio， pH and moisture content were better than titratable acid， vitamin C and total phenol content. The RP2 of the random forest algorithm for the prediction of watermelon soluble solids content， titratable acid content， sugar-acid ratio and moisture content were 0.884， 0.798， 0.891 and 0.875， which were 16.9%， 19.1%， 21.6% and 13.6% higher than those of the partial least square algorithm， respectively; and the RP2 of the partial least square algorithm for pH was 0.881， which was 31.7% higher than that of the support vector machine algorithm; and the K-nearest neighbour algorithm predicted vitamin C and total phenol content with RP2 of 0.731 and 0.753， which were 1.67% and 24.5% higher than the random forest algorithm， respectively. The results indicated that it is feasible to apply the electronic tongue technique to predict the internal quality of watermelon.

Key words： Watermelon; Electronic tongue; Quality prediction

西瓜（Citrullus lanatus L.）屬葫蘆科西瓜屬一年生蔓生藤本植物，在世界范圍內廣泛種植[1]。西瓜風味獨特，營養豐富，并具有較強的抗氧化能力[2]，深受消費者喜愛。隨著人們生活水平的提高，消費者對西瓜的期待已經不僅僅局限于高糖度方面，其口感和營養組分也越來越受到關注[3]。西瓜品質主要使用傳統的化學方法檢測，可溶性固形物含量測定方法主要有折射儀法[4]、蒽酮硫酸比色法[5]、高效液相色譜法等[6]；可滴定酸含量的檢測方法主要有酸堿滴定法[4]、超高效液相色譜法[6]等；pH主要采用pH計進行測定；水分含量的檢測方法為直接干燥法[7]或者使用水分快速測定儀[8]；維生素C含量的測定一般使用滴定法[9]、分光光度法[10]、高效液相色譜法[11]等；總酚含量測定方法主要有福林酚法[12]等。這些檢測方法均需要特定的專業人員和化學試劑，并耗費大量的時間。

電子舌是一種由一系列電位或伏安傳感器組成的儀器，這些傳感器根據化合物的味道對化合物做出響應[13]，通過檢測各種呈味物質和人工脂膜之間的靜電作用或疏水性相互作用產生的膜電勢變化[14]，實現對6種基本味（酸、澀、苦、咸、鮮、甜）以及其回味的定性定量[15]，電子舌味覺傳感器特點及性能如表1所示。

電子舌技術因其快速、無損和簡便的特點，目前已經應用于食品、化妝品和制藥等行業[16]，在產品品質預測、質量控制、過程監控、保質期評估、原產地和真實性評估等方面發揮重要作用[17]，廣泛應用于橙子[18-19]、柑橘[20-21]、柿子[22-23]、葡萄[24-25]等水果內部品質預測。Campos等[24]基于電子舌結合偏最小二乘法建立葡萄的總酸度、pH和可溶性固形物含量等品質的預測模型，結果表明，葡萄總酸度、pH和可溶性固形物含量的預測模型的決定系數分別為0.969、0.863和0.921，預測效果較好。Pigani等[25]采用研發的電子舌系統結合偏最小二乘法構建葡萄pH、總酸度含量、糖含量、花青素含量、黃酮含量等多種品質預測模型，結果表明，pH、總酸度含量、糖含量和花青素含量的預測模型結果較好，決定系數分別為0.83、0.93、0.57和0.78。但目前還未見基于電子舌分析建立西瓜內部品質預測模型的研究。

筆者采用傳統方法測定西瓜的可溶性固形物、可滴定酸、水分、維生素C和總酚含量，糖酸比及pH，并對西瓜樣品進行電子舌快速檢測，分別采用偏最小二乘、隨機森林、支持向量機、K-近鄰4種算法，建立基于電子舌味覺數據的可溶性固形物、可滴定酸、水分、維生素C和總酚含量，糖酸比及pH預測模型，以期為西瓜內部品質分析提供新方法。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

試驗西瓜品種L600為小型瓜，來源于北京市大興區龐各莊鎮南李渠村農戶，于2023年4月1日定植，5月8日授粉，6月10日成熟。種植行距1 m，株距0.3 m，吊蔓栽培，單蔓整枝。試驗用分析純等藥品由北京市農林科學院研究中心實驗室提供。

1.2 西瓜樣品的制備

在授粉15 d（5月23日）開始進行完全隨機取樣，之后每隔6 d取樣1次，分別為授粉21 d（5月29日）、授粉27 d（6月4日）、授粉33 d（6月10日），每次取50個大小相近的西瓜，共取得200個樣品進行后續試驗。將西瓜從中間縱切，取約2 cm厚的西瓜環，將其均勻切塊后混勻，隨機選取100 g左右的果塊放入無紡布袋中，用手動榨汁機進行處理，得到的汁液用于可溶性固形物含量、可滴定酸含量、pH、水分含量、維生素C含量和總酚含量的測定。將果塊用飛利浦打漿機勻漿20 s，得到的西瓜漿液用于電子舌分析。

1.3 可溶性固形物、可滴定酸、水分、維生素C和總酚含量及pH測定方法

在室溫條件下，將手持式糖度計用蒸餾水調零后，測定樣品可溶性固形物含量。取西瓜汁液2 mL，加入48 mL蒸餾水，用標定過的0.01 mol·L-1氫氧化鈉溶液進行全自動電位滴定，根據酸堿滴定法[26]計算出數值，即為可滴定酸含量。糖酸比為西瓜可溶性固形物含量與可滴定酸含量的比值。取5 g西瓜汁液放入10 mL的小燒杯中，用校準好的pH計測定，得出西瓜pH。根據GB5009.3—2016食品安全國家標準 食品中水分的測定中的直接干燥法進行水分含量測定[27]。采用鉬藍比色法測定維生素C含量[10]，采用福林酚法測定總酚含量[12]。每個樣品重復測定3次，取平均值。

1.4 電子舌測定方法

將西瓜漿液在4 ℃、10 000 r·min-1的條件下離心20 min，重復2次，取上清液備用。取上清液與水按照體積比1∶2進行稀釋后上樣。檢測條件：清洗時間5.6 min，樣品測試時間30 s，測量回味30 s[28]。分別對酸味、苦味、咸味、鮮味和澀味測量3次，對甜味測量5次。

1.5 模型的建立與驗證

以電子舌分析數據為自變量，采用偏最小二乘法、隨機森林、支持向量機和K-近鄰算法建立可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比、pH、水分含量、維生素C含量和總酚含量的回歸模型。按照4∶1的樣本數制備校正集和預測集。為保證各組樣品分布均勻，從每個生長期中隨機選取10個樣本作為預測集，其余作為校正集（合計160個樣本為校正集，40個樣本為預測集）。所有模型的預測能力分別通過校正集的決定系數（RC2）和校正均方根誤差（RMSEc）以及預測集的決定系數（RP2）、預測均方根誤差（RMSEp）和Line y=x來評估。一般而言，一個好的模型應該具有較高的R2值，較低的RMSE [29]，其中，R2和RMSE的計算公式如下。

[R2=1-ni=1yi-yi2ni=1yi-ym2] ； ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? （1）

[RMSE=1nni=1yi-yi2]。 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?（2）

式中，yi和?i分別表示校正集或預測集中第i個樣本的感官評分實測值和預測值，ym為校正集或預測集中感官評分實測值的平均值，n為校正集或預測集中樣本的個數。

y=x線表示由實測值和預測值組成的點偏離y=x線的程度。

1.6 數據分析

采用 Excel 2017軟件處理試驗數據，采用Origin2022進行相關性分析及主成分分析。采用Pearson相關系數表示變量相關性，p < 0.05表示顯著相關。采用SPSSPRO建立偏最小二乘法、隨機森林、支持向量機、K-近鄰算法模型。

2 結果與分析

2.1 西瓜品質變化趨勢分析

西瓜的糖度一般用可溶性固形物含量來表示，酸度一般用可滴定酸含量和pH表示，糖酸比用可溶性固形物含量和可滴定酸含量的比值表示。結果表明，在西瓜的整個生長期間，樣品的可溶性固形物含量最小值和最大值分別為4.9%和11.2%；可滴定酸含量的最小值和最大值分別為0.62%和1.68%；糖酸比的最小值和最大值分別為3.77和16.89；pH的最小值和最大值分別為4.70和5.52。由圖1可知，在授粉后15、21、27和33 d，西瓜樣品的可溶性固形物含量分別為6.0%、7.9%、9.4%和10.3%，呈現上升趨勢，在授粉27 d后變化緩慢；可滴定酸含量分別為1.26%、1.01%、0.89%和0.78%，呈現下降趨勢，在授粉27 d后變化緩慢；糖酸比的平均值分別為4.74、7.92、10.7和13.34，呈現上升趨勢；pH分別為4.92、5.09、5.34和5.26，呈現先升高后降低的變化趨勢。

隨著西瓜授粉時間的延長，水分含量呈現持續下降的趨勢（圖2）。在授粉后15 d，西瓜水分含量（w）最高，為93.19%；在授粉后21、27和33 d，西瓜水分含量分別為90.99%、89.59%和88.41%。西瓜中的主要成分為水分和可溶性固形物，隨著西瓜的成熟，可溶性固形物含量持續增加，水分含量逐漸減少。

隨著西瓜授粉時間的延長，維生素C含量呈現逐漸升高的趨勢（圖3）。在授粉后15、21、27和33 d，西瓜樣品的維生素C含量（ρ）分別為2.12、4.80 、6.70和8.55 mg·100 mL-1。

西瓜的總酚含量隨著授粉時間延長，呈現先升高后趨于穩定的變化趨勢（圖4）。在授粉后15、21、27和33 d，西瓜總酚含量（ρ）分別為8.77、14.75、15.78和15.59 mg·100 mL-1，果實發育早期是其快速增長階段。

2.2 西瓜電子舌結果分析

在西瓜果實發育過程中，酸味、苦味、澀味、苦味回味、澀味回味、鮮味、豐富度、咸味以及甜味的味覺值均發生變化（圖5）。在授粉后15 d，西瓜富含苦味，其次是鮮味、豐富度和甜味，咸味和酸味較弱；授粉后21、27和33 d，西瓜均富含甜味，其次是苦味、豐富度和鮮味，咸味和酸味較弱。在各個味覺中，酸味、澀味、苦味回味和咸味呈現降低趨勢，苦味、豐富度和甜味呈現升高趨勢；澀味回味和鮮味變化不明顯。

2.3 電子舌分析和西瓜品質指標相關性分析

對西瓜樣品的電子舌味覺傳感器響應值和內部品質指標進行相關性分析，結果如圖6所示，酸味、澀味、苦味回味、咸味傳感器響應值與可溶性固形物、維生素C、總酚含量及糖酸比、pH呈極顯著負相關，與可滴定酸和水分含量呈極顯著正相關；苦味、甜味、豐富度傳感器響應值與其相反。澀味回味與所有內部品質均不相關，鮮味傳感器響應值與可溶性固形物、維生素C、總酚含量及pH呈極顯著正相關，與水分含量呈極顯著負相關，與可滴定酸含量和糖酸比不相關。從相關性分析結果中發現，西瓜電子舌味覺值與內部品質指標呈現顯著的相關關系，所以可以采用電子舌味覺值結合化學計量法構建模型對西瓜的內部品質進行預測。

2.4 西瓜品質的預測結果

2.4.1 基于偏最小二乘法的回歸結果 將電子舌分析數據采用偏最小二乘法建立西瓜內部品質模型。表2展示了偏最小二乘法模型結果，對品質的預測效果各不相同，其中對pH、水分和可溶性固形物含量預測模型的決定系數（RP2）分別為0.881、0.770和0.756，其預測均方根誤差（RMSEP）分別為0.056、0.787%和0.854%；對維生素C含量的預測RP2僅為0.658，RMSEP為1.677 mg·100 mL-1，對總酚含量、糖酸比和可滴定酸含量的預測效果一般。圖7顯示樣品校正集和預測集中真實值與預測值之間的散點圖，直線y=x反映了實測值與預測值之間的偏差。在圖7中，pH、水分含量和可溶性固形物含量的散點均勻分布在y=x線的周圍，較為緊密，其他指標的散點分布較為分散。所以，偏最小二乘回歸方法適用于西瓜pH、水分含量和可溶性固形物含量指標的預測，不適用于維生素C含量的預測。

2.4.2 基于隨機森林的回歸結果 將電子舌分析數據采用隨機森林算法建立西瓜內部品質模型。表3展示了隨機森林模型對西瓜內部品質指標的預測效果，較偏最小二乘法有所提高。其中對糖酸比、可溶性固形物含量、水分含量和pH的預測效果均有所提高，預測模型的RP2分別為0.891、0.884、0.875和0.859，其RMSEP分別為1.207、0.568%、0.703%和0.064；對總酚含量的預測RP2僅為0.605，RMSEP為2.032 mg·100 mL-1，低于偏最小二乘法的預測效果。在圖8中，可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比、pH和水分含量的散點均勻分布在y=x線的周圍，較為緊密，維生素C含量和總酚含量的散點分布分散。因此，隨機森林算法適用于西瓜可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比、pH和水分含量指標的預測，不適用于維生素C和總酚含量的預測。

2.4.3 基于支持向量機的回歸結果 將電子舌分析數據采用支持向量機算法建立西瓜內部品質模型。表4展示了支持向量機模型對西瓜內部品質指標的預測效果，整體上低于隨機森林算法。對糖酸比、可溶性固形物含量和水分含量的預測RP2分別為0.858、0.809和0.858，預測均方根誤差RMSEP分別為1.217、0.737%和0.663%。對pH的預測效果最差，RP2僅為0.669，RMSEP為0.091。在圖9中，糖酸比、可溶性固形物含量和水分含量的散點均勻分布在y=x線的周圍，較為緊密，維生素C含量、pH和總酚含量的散點分布較為分散。因此，支持向量機算法適用于糖酸比、可溶性固形物含量和水分含量的品質預測，不適用于西瓜維生素C含量、pH和總酚含量的品質預測。

2.4.4 基于K-近鄰算法的回歸結果 將電子舌分析數據采用K-近鄰算法建立西瓜內部品質模型。表5展示了K-近鄰模型對西瓜內部品質指標的預測效果。模型對可溶性固形物含量、水分含量、糖酸比和pH的預測RP2分別為0.865、0.860、0.846和0.842，預測均方根誤差RMSEP分別為0.608%、0.734%、1.321和0.071。對可滴定酸含量的預測RP2僅為0.694，RMSEP為0.112，低于其他算法的預測效果。在圖10中，可溶性固形物含量和水分含量的散點均勻分布在y=x線的周圍，較為緊密，維生素C含量和可滴定酸含量的散點分布較為分散。因此，K-近鄰算法適用于可溶性固形物含量和水分含量的品質預測，不適用于西瓜維生素C含量和可滴定酸含量的品質預測。

3 討論與結論

西瓜的糖酸比直接關系到果肉口感[30]，是消費者最注重的品質之一；水分是西瓜中最豐富的組成成分，對維持西瓜的品質非常重要[31]；維生素C含量是果蔬中主要的品質指標，是維持果實正常生理代謝必不可少的一類有機化合物[32]；酚類化合物中的總酚具有多種生物活性，有重要的藥理學和營養學意義[33]。筆者對4個生長階段的200個西瓜樣本的內部品質指標進行測定，結果表明，隨著西瓜的生長，可溶性固形物含量逐漸增加，達到成熟時變化范圍為8.8%～12.5%，變化趨勢與黎其萬等[34]對小型西瓜的研究結果一致；在授粉后15～21 d期間，可滴定酸含量呈現急劇下降趨勢，后緩慢下降，與高溫瑞等[35]的研究結果相似。西瓜中的主要糖類和有機酸是果糖和蘋果酸[36]。在果實發育初期，西瓜中的果糖含量很低，隨著接近成熟，果糖會大量積累[37]；而有機酸通常在果實發育初期表現出較高的積累量，成熟后期由于糖的合成和次生代謝途徑的加強，有機酸的積累量會減少[38]。因此，在西瓜生長過程中，可溶性固形物含量、糖酸比和pH呈上升趨勢，可滴定酸含量持續減少。

電子舌依據樣品味覺陣列信息可對其進行分類和識別[39]。目前電子舌技術多用于食品味覺分析[40]和鑒別試驗[41-42]，筆者利用測定的味覺傳感器響應值結合化學計量法對西瓜的內部品質指標建立了預測模型。結果表明，隨機森林算法對可溶性固形物含量、可滴定酸含量、糖酸比和水分含量的預測效果優于偏最小二乘法、支持向量機和K-近鄰算法，RP2分別為0.884、0.798、0.891和0.875，比偏最小二乘算法分別提高了16.9%、19.1%、21.6%和13.6%；偏最小二乘算法對pH的預測效果優于隨機森林、支持向量機和K-近鄰算法，RP2為0.881，比支持向量機算法提高了31.7%；K-近鄰算法對維生素C含量和總酚含量的預測RP2為0.731和0.753，比隨機森林算法分別提高了1.67%和24.5%。筆者在本試驗的研究結果中發現，西瓜可溶性固形物含量、糖酸比、pH和水分含量等品質的模型預測效果優于可滴定酸含量、維生素C含量和總酚含量，且具有較低的預測均方根誤差。

綜上所述，隨著授粉后時間的延長，西瓜的內部品質變化顯著，可溶性固形物含量、糖酸比、維生素C含量逐漸升高；pH呈現先升高后下降的變化趨勢；總酚含量在授粉后15～21 d急劇增加后緩慢增加；可滴定酸和水分含量呈逐漸下降趨勢。在模型預測結果中，西瓜可溶性固形物含量、糖酸比、pH和水分含量等品質的模型預測效果優于可滴定酸、維生素C和總酚含量。電子舌技術結合化學計量法可以很好地預測西瓜內部品質，并且與傳統分析方法相比，電子舌具有快速和簡便等優點，可作為西瓜品質快速檢測的替代方法。

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