白云巖化作用與白云巖孔隙的形成

摘 要 【意義】白云巖是一種常見的碳酸鹽巖和重要的油氣儲集層，四川盆地海相碳酸鹽巖層系中96%的探明地質(zhì)儲量來自于白云巖儲層。因此，白云巖化作用和白云巖孔隙成因的研究引起了極大的關(guān)注，并取得了顯著進(jìn)展，然而有關(guān)白云巖化作用對孔隙的影響仍存在較大爭議。【方法】通過歸納總結(jié)白云巖孔隙成因的主要理論觀點，結(jié)合多種類型交代反應(yīng)的實驗?zāi)M結(jié)果，闡明白云巖化過程中孔隙的形成與演化，并對白云巖孔隙成因的研究提出了展望。【進(jìn)展】已有理論表明，白云巖的孔隙可以繼承于原巖，也可形成于等摩爾交代、白云巖化過程中的方解石溶解或者白云巖形成之后的溶蝕作用；白云巖化作用可以增加、保持或者降低儲層孔隙，取決于交代反應(yīng)的環(huán)境、時間和流體性質(zhì)。【結(jié)論與展望】綜合實驗?zāi)M結(jié)果的共性特征發(fā)現(xiàn)，交代反應(yīng)是一個溶解—運移—沉淀的微過程；新孔隙的形成貫穿交代反應(yīng)的整個過程，并提供了流體、離子交換的通道，以保持交代反應(yīng)的持續(xù)進(jìn)行；新孔隙的形成并非受礦物摩爾體積控制，而是受控于相對溶解度，即反應(yīng)物的溶解量大于生成物的沉淀量。交代過程中產(chǎn)生的新孔隙以微孔隙為主，對儲層有效孔隙度的貢獻(xiàn)仍待進(jìn)一步評價。

關(guān)鍵詞 白云巖化；孔隙演化；實驗?zāi)M；交代作用

第一作者簡介 王廣偉，男，1986年出生，博士，副教授，儲層沉積學(xué)，E-mail： wanggw@upc.edu.cn

中圖分類號 P618.13 文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A

0 引言

白云巖化作用是白云石礦物逐漸取代方解石或文石礦物的一種交代反應(yīng)，微觀上表現(xiàn)為方解石、文石等反應(yīng)物溶解、同時伴隨著白云石沉淀的耦合過程[1]。白云巖在全球范圍內(nèi)廣泛分布[2?6]，常發(fā)育不同類型的儲集空間而成為優(yōu)質(zhì)的油氣儲集層[7?11]。據(jù)統(tǒng)計，四川盆地海相碳酸鹽巖層系已獲探明地質(zhì)儲量2.34×1012 m3天然氣[12]，其中白云巖儲層中的探明儲量占總探明儲量的96.2%。因此，有關(guān)白云巖孔隙成因的研究引起了極大的關(guān)注，并取得了顯著的進(jìn)展[13?19]。白云巖的孔隙可以形成于沉積期、大氣淡水暴露溶蝕[20?22]、白云巖化作用[23?24]或者埋藏溶蝕作用[25?28]等。其中，白云巖化作用對白云巖孔隙的影響仍存在較大爭議。基于孔隙與白云巖形成的相對時間，白云巖的孔隙可劃分為同生孔隙和后生孔隙[23]；同生孔隙形成時間與白云巖形成時間一致，是繼承/轉(zhuǎn)化的原巖孔隙，抑或是白云巖化過程中新形成的孔隙；后生孔隙則是白云巖形成之后形成的所有孔隙。

國內(nèi)外學(xué)者對白云巖化作用本身對孔隙的影響（即同生孔隙的成因）已作出較多理論和實例分析，可總結(jié)為三個觀點[23，29]：（1）白云巖化作用可以增加儲層的孔隙度，方解石、文石轉(zhuǎn)變?yōu)榘自剖倪^程中，因摩爾體積的差異，生成物沉淀的總體積小于反應(yīng)物消耗的總體積，導(dǎo)致交代體系中固相體積收縮和孔隙體積增大；（2）白云巖化作用對儲層的孔隙度沒有影響，白云巖的孔隙主要繼承于灰?guī)r原巖的孔隙；（3）白云巖化作用降低了儲層的物性，如過白云巖化作用。因此，白云巖化過程中孔隙的增加、保持或破壞似乎與交代反應(yīng)的環(huán)境、流體性質(zhì)和反應(yīng)時間密切相關(guān)[29]。地質(zhì)環(huán)境下的交代作用類型豐富，是一類流體參與的溶解—沉淀相耦合的微過程[30]。本文歸納總結(jié)了白云巖化過程中孔隙形成與演化的主要理論觀點，并列舉了四類典型的交代反應(yīng)實驗?zāi)M，通過總結(jié)和對比實驗的觀測結(jié)果，識別出交代反應(yīng)的一些共性特征，為理解白云巖化作用對孔隙的影響提供不同的視角和理論借鑒。

1 白云巖孔隙成因研究現(xiàn)狀

碳酸鹽巖層系的油氣勘探與實踐表明，白云巖物性常優(yōu)于同時期灰?guī)r，尤其在古老地層中更為明顯[2，6]。針對這種現(xiàn)象的成因，前人做了大量地質(zhì)實例分析和實驗研究，以下對白云巖孔隙成因的解釋和理論模式進(jìn)行系統(tǒng)的梳理和總結(jié)。

1.1 白云巖化過程中的摩爾體積變化

受化學(xué)動力學(xué)障礙的限制，白云石極難從地表常溫、常壓環(huán)境的水體中直接沉淀[30?32]。規(guī)模性發(fā)育的白云巖主要為次生交代成因，反應(yīng)過程可用公式（1）表示[33]：

2CaCO3+Mg2+→CaMg（CO3） 2+Ca2+ （1）

該過程會消耗白云巖化流體中1 mol的Mg2+同時釋放1 mol的Ca2+至流體中，因此稱為等摩爾交代作用；同時，生成1 mol白云石會消耗2 mol方解石或文石。已知白云石的摩爾體積為64.365 cm3/mol，方解石的摩爾體積為36.934 cm3/mol，文石的摩爾體積為34.150 cm3/mol[34]。由于反應(yīng)物與生成物摩爾體積的差異，反應(yīng)前后體系中的固體體積會發(fā)生變化，孔隙體積也相應(yīng)的發(fā)生改變。理論計算表明，若白云石交代方解石，則會造成礦物總體積縮小（36.934 cm3/mol×2 mol）-（64.365 cm3/mol×1 mol）=9.503 cm3，相應(yīng)的 孔 隙 度 增 加 值 為 9.503 cm3（/ 36.934 cm3/mol×2 mol）×100%=12.86%；若白云石交代文石，固相體積會縮小（34.150 cm3/mol×2 mol）-（64.365 cm3/mol×1 mol）=3. 935 cm3，相應(yīng)的孔隙度增加5.76%。由此，前人認(rèn)為白云巖化過程中由于摩爾體積的變化會形成新的孔隙[33]，這便是經(jīng)典的白云巖孔隙成因理論，并用于解釋碳酸鹽巖地層中白云巖孔隙度一般好于同時期灰?guī)r的地質(zhì)現(xiàn)象。等摩爾交代理論自提出后一直備受質(zhì)疑，關(guān)鍵在于白云巖化過程中是否有外源CO23 -的混入。Weyl[35]研究認(rèn)為，相對于Ca2+、Mg2+濃度，大多數(shù)地層水中CO23 -含量較低，并利用質(zhì)量守恒原理證明白云巖化過程遵循等摩爾交代原理。基于對意大利Venetian Alps 地區(qū)中侏羅統(tǒng)的研究，Zempolich et al.[36]發(fā)現(xiàn)白云巖的面孔率多介于10%～15%，與理論增加值相似，因此認(rèn)為白云巖化作用是一個等摩爾交代的過程。

然而，Lucia et al.[37]研究指出，全新世白云巖孔隙度與灰?guī)r相似，甚至在波內(nèi)爾島上新世—更新世碳酸鹽巖地層的白云巖孔隙度顯著低于同期灰?guī)r；此外，鮞粒、生屑等顆粒的原始微結(jié)構(gòu)在白云巖化之后被完美地保存下來[38]，這些均表明白云巖化作用能夠保持固相的原始格架，外源CO23 -的流入應(yīng)該是一種普遍現(xiàn)象，白云巖化作用并非是等摩爾交代而是等體積交代的過程，可以用公式（2）和公式（3）表達(dá)：

1.743CaCO3（方解石）+Mg2++0.257CO23 -→CaMg（CO3）2 +0.743Ca2+ （2）

或

1.885CaCO3（ 文 石 ）+Mg2++0.115CO23 -→CaMg（CO3）2 +0.115Ca2+ （3）

交代反應(yīng)體系中，生成1 mol 白云石僅消耗1.743 mol的方解石或1.855 mol的文石，固相體積的損失量與白云石的沉淀量相同，反應(yīng)前后孔隙體積保持不變。等體積交代理論認(rèn)為，白云巖化過程中沒有新孔隙的生成，白云巖的孔隙只是白云巖化過程中灰?guī)r原巖孔隙的轉(zhuǎn)變，為繼承性孔隙；因此，白云巖的孔隙度取決于原巖。古代白云巖孔隙度大于相鄰灰?guī)r的主要原因是白云巖具有更強(qiáng)的抗壓實—壓溶能力，在埋藏環(huán)境中能夠保存更多的孔隙[39]。四川盆地三疊系潮坪相白云巖形成于準(zhǔn)同生—早成巖期，在近于等體積交代過程中，灰泥微孔隙轉(zhuǎn)變?yōu)榘自茙r晶間孔并在埋藏環(huán)境中保存下來，而未發(fā)生白云巖化的灰泥則被壓實成致密的泥晶灰?guī)r[38]。Lucia[39]通過對比不同時代（全新世、更新世、新近紀(jì)和侏羅紀(jì)）灰?guī)r與白云巖的孔隙特征指出，白云巖孔隙的形成與白云巖化作用本身無關(guān)，白云巖孔隙度即可以大于、等于或小于同時代的灰?guī)r，因此認(rèn)為白云巖孔隙為繼承性孔隙。

綜上所述，白云巖化流體在提供Mg2+離子的同時也提供了CO23 -離子，導(dǎo)致白云巖化反應(yīng)路徑的差異，從而引起孔隙體積的變化，主要取決于白云巖化流體的CO23 -濃度。因此，根據(jù)流體提供CO23 -的含量，白云巖化過程可以用綜合反應(yīng)模式（公式4）表示為[40]：

（2-x）CaCO3+Mg2++xCO23 -→CaMg（CO3）2+（1-x）Ca2+ （4）

x為白云巖化過程實際消耗流體中CO23 -的濃度，對于方解石和文石，當(dāng)x 分別取值為0.257 和0.115時，反應(yīng)前后礦物體積保持不變。以白云石交代方解石為例，當(dāng)x等于0，即白云巖化發(fā)生在封閉的成巖體系，無外源CO23 -的混入，則白云巖化遵循等摩爾交代作用（公式1），孔隙度理論增加值為12.86%；當(dāng)00.257時，則白云巖化后固相體積增加，存在過白云巖作用，孔隙度降低。白云巖化流體的性質(zhì)最終決定了白云巖化作用是增加、降低還是保持孔隙。因此，在近地表環(huán)境下，白云巖化流體常富含外源CO23 -，交代反應(yīng)傾向于等體積交代為主，在靠近鹵水源的位置當(dāng)方解石被完全交代后可能發(fā)生過白云巖化；相比，在相對封閉的埋藏環(huán)境，云化流體的外源CO23 -濃度較低，白云巖化可能更傾向于等摩爾交代。

1.2 白云巖化過程中的溶解作用

白云巖化作用是碳酸鈣溶解—白云石再沉淀的微觀耦合過程。白云巖化流體主要為不同程度的蒸發(fā)海水[41?42]，并且隨著蒸發(fā)作用的增強(qiáng)，海水鹽度逐漸增加、pH值逐漸降低[43]。因此，蒸發(fā)性的海源流體作為白云巖化流體，對灰?guī)r具有一定的溶解能力，且與灰?guī)r地層的原始孔隙水混合，會進(jìn)一步促進(jìn)原巖的溶解[44?45]。

另一種孔隙成因理論為白云巖化晚期殘余方解石的溶蝕。在白云巖化過程中的晚期，地層流體受白云巖化反應(yīng)的改造，可能對殘留的灰質(zhì)成分有較強(qiáng)的溶解能力，導(dǎo)致殘余方解石的溶解速率大于白云石的沉淀速率[46]，從而形成孔隙。時間上，孔隙形成于白云巖化過程的晚期，屬于白云巖化的一部分。這一理論首先由Landes[47]提出，并用于解釋密歇根盆地局部高孔隙性白云巖儲層成因。Wendte[48]系統(tǒng)研究了不同白云巖化程度的儲層特征，發(fā)現(xiàn)白云巖的晶間孔實際為原巖的粒內(nèi)孔和鑄模孔，且在厚層白云巖中部最發(fā)育，認(rèn)為白云石首先交代原始灰?guī)r顆粒的外部，內(nèi)部殘存的方解石或文石在白云巖化晚期被溶蝕形成粒內(nèi)孔。

2 交代反應(yīng)的實驗?zāi)M和結(jié)果

2.1 白云石[CaMg（CO3）2]和菱鎂礦（MgCO3）交代單晶方解石（CaCO3）

將邊長約為2 mm的立方體方解石單晶和1 mL濃度為1 mol/L的MgCl2溶液放置于高壓反應(yīng)釜中，在200 ℃、飽和蒸氣壓（約16 bar）條件下反應(yīng)。共計5組平行試驗，反應(yīng)時間分別為1 d、3 d、7 d、14 d 和28 d，分別對每組試驗的產(chǎn)物進(jìn)行觀察[49]，觀測結(jié)果如圖1所示。

交代反應(yīng)顯示出方解石單晶被白云石和菱鎂礦自外向內(nèi)逐漸交代（圖1a）。反應(yīng)初期（1 d 和3d），方解石晶體外層首先被菱鎂礦交代，形成一個反應(yīng)邊（reaction rim）；隨著反應(yīng)的進(jìn)行（14 d），白云石出現(xiàn)在方解石和菱鎂礦層之間（圖1b，c）；至反應(yīng)的最后階段（28 d），生成的白云石又被菱鎂礦交代，反應(yīng)邊幾乎全由菱鎂礦組成。整體而言，交代反應(yīng)過程中，原始晶體的外形和大小未發(fā)生明顯變化（圖1a）。原始方解石單晶幾乎不發(fā)育孔隙，被白云石和菱鎂礦交代后，形成一個孔隙性的反應(yīng)邊，發(fā)育大量的晶間微孔（圖1d）；反應(yīng)邊與未反應(yīng)的方解石之間存在明顯的間隙（圖1c），并隨交代時間的增加，反應(yīng)邊和間隙的寬度均增大。反應(yīng)后溶液中Ca離子濃度增加，Mg 離子濃度降低，Ca/Mg 值增大（表1）。

2.2 白云石（CaMg（CO3）2）交代文石鮞粒（CaCO3）

將50 mg 文石質(zhì)鮞粒放入10 mL 含0.5 M 的MgCl2和0.4 M的CaCl2的溶液中，反應(yīng)溫度為200 ℃、平衡蒸氣壓[50]。共計9組平行實驗，反應(yīng)時長分別為6 h、24 h、36 h、48 h、60 h、72 h、96 h、168 h和180 h，產(chǎn)物過濾并用去離子水沖洗，干燥后用于觀測。

模擬結(jié)果顯示（圖2），白云巖化作用自鮞粒外層向內(nèi)部逐漸延伸。反應(yīng)6 h后，鮞粒表層可見零星分布的半自形白云石晶體（圖2a）。反應(yīng)至24 h，白云石晶體趨于自形，且逐漸連片形成白云石包殼（圖2b）。隨著反應(yīng)時間的增加（24～96 h），鮞粒內(nèi)部圈層開始發(fā)育半自形—自形白云石（圖2c，d），白云石首先交代藻鉆孔和孔隙性紋層，然后再交代致密的部分；生成的微晶白云石顯示出與原始文石質(zhì)鮞粒相似的紋層結(jié)構(gòu)（圖2e，f），紋層厚度一般為數(shù)十微米。總體而言，交代反應(yīng)形成的白云石主要沉淀在原始鮞粒輪廓范圍內(nèi)，反應(yīng)前后總體積不變，孔隙主要包括鮞粒紋層中的晶間微孔隙和少量的鑄模孔。白云石包殼和紋層的產(chǎn)生表明，大部分白云石沉淀發(fā)生在文石溶解位置附近的幾十微米范圍內(nèi)，而少量鑄模孔的發(fā)育則表明，一些沉淀則發(fā)生在溶解位置數(shù)百微米范圍內(nèi)[50]，反應(yīng)物溶解的位置與生成物沉淀的位置存在一定距離的偏移。

2.3 方沸石（NaAlSi2O6·H2O） 交代白榴石（KAl?Si2O6）

在150 ℃溫度條件下，將白榴石晶體置于含3.5%的NaCl溶液的高壓釜中進(jìn)行方沸石交代白榴石的實驗[51?52]。交代反應(yīng)式如公式（5）所示：

KAlSi2O6+Na++H2O→NaAlSi2O6·H2O+K+ （5）

該過程消耗流體中1 mol的Na+同時釋放1 mol的K+至流體中，類似于白云巖化中的等摩爾交代作用。同時，生成1 mol 方沸石會消耗1 mol 白榴石。反應(yīng)物白榴石的摩爾體積為89.302 cm3/mol，生成物方沸石的摩爾體積為97.574 cm3/mol[34]，生成物的摩爾體積大于反應(yīng)物。與白云巖化作用的摩爾體積減少的情況相反，理論計算表明，1 mol 方沸石交代1 mol白榴石后，體系的固相體積應(yīng)該增加9.26%，孔隙度相應(yīng)的降低9.26%。

然而，實驗結(jié)果顯示，反應(yīng)物白榴石為雙晶結(jié)構(gòu)，孔隙不發(fā)育（圖3a～c），交代產(chǎn)物方沸石沿著白榴石晶體邊界向內(nèi)部交代（圖3d）。掃描電鏡觀察顯示，方沸石由有序的微晶組成（圖3e），層間發(fā)育大量的微孔隙（圖3f）。這與傳統(tǒng)理論認(rèn)為摩爾體積的增加降低孔隙的觀點相矛盾。由此表明，生成物的摩爾體積增加不會影響交代過程中新孔隙的形成，反應(yīng)物中存在微孔隙似乎是一種普遍現(xiàn)象。新孔隙的形成表明交代過程中方沸石的沉淀量小于白榴石的溶解量，并超過摩爾體積增加的影響。

2.4 氯化鉀（KCl）交代溴化鉀（KBr）

室溫條件下，將大小為2 mm×2 mm×1 mm 的溴化鉀晶體放入0.25 mL的KCl飽和溶液中，KBr在溶液中發(fā)生溶解，增加了溶液中K+離子的含量，從而導(dǎo)致KCl過飽和而發(fā)生沉淀，即宏觀上表現(xiàn)的KCl交代KBr晶體，反應(yīng)時長從1 min至12 d[53]。交代反應(yīng)過程如公式（6）所示：

KBr+Cl-→KCl+Br- （6）

該過程消耗流體中1 mol的Cl-同時釋放1 mol的Br-至流體中，同樣類似于白云巖化的等摩爾交代作用。同時，生成1 mol 氯化鉀會消耗1 mol 溴化鉀。反應(yīng)物溴化鉀的摩爾體積為43.273 cm3/mol，生成物氯化鉀的摩爾體積為37.519 cm3/mol[34]，生成物的摩爾體積小于反應(yīng)物。理論計算表明，1 mol氯化鉀交代1 mol 溴化鉀后，體系的固相體積應(yīng)該減少13.30%。

實驗結(jié)果顯示，反應(yīng)物溴化鉀晶體干凈透明，孔隙不發(fā)育（圖4a），隨著交代反應(yīng)由外向內(nèi)進(jìn)行，乳白色的氯化鉀生成物逐漸增大（圖4b，c），反應(yīng)時間至120 min后完全形成氯化鉀晶體（圖4d）。掃描電鏡觀察顯示，原始溴化鉀的孔隙度幾乎為零（圖4e），而由氯化鉀組成的反應(yīng)邊發(fā)育大量的微孔隙（圖4e～g）。然而，由于微晶和微孔隙具有較大的表面能，形成的氯化鉀晶體的微結(jié)構(gòu)仍會進(jìn)一步演化和再平衡，導(dǎo)致晶體外邊緣微孔隙消失，形成一個顯著的亮邊結(jié)構(gòu)（圖4h）。隨著平衡時間的增加，亮邊結(jié)構(gòu)更趨明顯（圖4i），內(nèi)部微孔隙完全被亮邊所包裹。這種結(jié)構(gòu)與實際的白云石[54]地質(zhì)樣品中的霧心—亮邊特征具有很好的相似性（圖4j）。

3 交代作用與孔隙的演化

交代反應(yīng)存在反應(yīng)物的溶解與生成物的沉淀，溶解量與沉淀量的相對變化必然引起固體格架的變化以及孔隙形態(tài)和大小的改變。基于不同類型實驗?zāi)M的觀測結(jié)果，識別出交代反應(yīng)的一些共性特征，為理解白云巖化過程中孔隙的演化提供借鑒。

綜合四組實驗?zāi)M結(jié)果表明，交代反應(yīng)基本保持了被交代礦物或顆粒的外部輪廓，生成物普遍發(fā)育微孔隙；微孔隙提供了流體和離子交換的通道，從而保持交代反應(yīng)自外向內(nèi)地持續(xù)進(jìn)行。在三組交代實驗中，反應(yīng)物方解石、溴化鉀和白榴石三種單晶礦物均不發(fā)育孔隙，即晶體的原始孔隙度幾乎為0，但是在生成物中均可觀察到大量的晶間微孔隙，表明交代反應(yīng)確實可以形成新的孔隙。氯化鉀交代溴化鉀、白云石和菱鎂礦交代方解石、白云石交代文石鮞粒這三組反應(yīng)，生成物的摩爾體積均小于反應(yīng)物，似乎驗證了等摩爾交代控制了孔隙的形成。然而，方沸石交代白榴石后，生成物的摩爾體積大于反應(yīng)物白榴石，但是在方沸石反應(yīng)邊中仍可見到大量的微孔隙（圖3e，f），與理論計算的固相體積增加相矛盾。由此表明，交代過程中微孔隙的形成并非受礦物摩爾體積的控制，而是由于反應(yīng)物的溶解量大于生成物的沉淀量造成固相體積的虧損。總體而言，交代過程中反應(yīng)物首先發(fā)生溶解（如KBr溶解），向流體中釋放各種離子（如Br-和K+），造成流體對另一種礦物（如KCl）過飽和；流體通過孔隙性反應(yīng)邊向反應(yīng)前緣提供交代所需的離子（如Cl-），同時帶出反應(yīng)后釋放的離子（如Br+）；交代反應(yīng)過程中反應(yīng)物的溶解量總是大于生成物的沉淀量，造成孔隙體積的增加。

此外，在白云石和菱鎂礦交代單晶方解石的實驗中，除了生成物中大量發(fā)育的微孔隙，反應(yīng)物和生成物之間也發(fā)育明顯的間隙（gap），表明反應(yīng)物溶解位置和生成物沉淀位置存在一定距離的偏離，溶解的物質(zhì)進(jìn)入流體并發(fā)生一定距離的運移后才發(fā)生沉淀。因此，白云巖化作用在微觀上可以看作一種反應(yīng)物的溶解、物質(zhì)運移至成核點、生成物沉淀三個耦合的微過程，即溶解—運移—沉淀的微過程（圖4c）。白云巖化作用中反應(yīng)物在流體—礦物界面處發(fā)生微觀溶解（如鹵水與原始地層水混合造成對方解石、文石等被交代物的不飽和[44]），向邊界流體中釋放Ca2+和CO23 -離子，造成邊界流體對白云石礦物的過飽和；運移則涉及流體通過孔隙性反應(yīng)邊向反應(yīng)前緣提供交代所需的Mg2+離子，同時帶出反應(yīng)后釋放的Ca2+離子。交代反應(yīng)過程總體顯示出溶解量大于沉淀量、溶解位置與沉淀位置存在一定偏離的特征。從溶解—運移—沉淀三個微過程的角度分析交代過程及其產(chǎn)物特征，可以對白云巖化的一些現(xiàn)象作出較為合理的解釋。運移距離的大小影響了原始微結(jié)構(gòu)的保存程度。只有運移距離小，溶解—沉淀相耦合的交代反應(yīng)才能完美保存原始顆粒結(jié)構(gòu)特征，如鮞粒內(nèi)部的圈層結(jié)構(gòu)。當(dāng)運移距離較大，即物質(zhì)溶解的部位和沉淀的部位距離較遠(yuǎn)時，則溶解的部位可能演變?yōu)檩^大的孔隙，如實驗中觀察到的間隙和鑄模孔，同時原始結(jié)構(gòu)保存得較差。運移距離可能受成巖流體成分、流速和pH值控制[51]。地質(zhì)歷史中海水的Mg/Ca值、鹽度和白云巖化流體性質(zhì)可能是影響白云巖化過程中原始顆粒保存程度和孔隙形成的重要因素[55?56]。

然而，新形成的交代產(chǎn)物由大量的微晶和微孔隙組成，具有較大的表面能。在表面能的驅(qū)動下，生成物會發(fā)生結(jié)構(gòu)平衡和重結(jié)晶，導(dǎo)致晶體周緣微孔隙的消失（圖4h），形成亮邊結(jié)構(gòu)（圖4i）。同時晶體內(nèi)部的微孔隙被亮邊所封閉而形成孤立的孔隙和流體包裹體（圖4h）。由此形成的霧心—亮邊結(jié)構(gòu)與地質(zhì)樣品中的白云石結(jié)構(gòu)非常相似（圖4j）。交代作用過程中形成的一部分微孔隙可能為無效孔隙，對儲集層有效孔隙度的貢獻(xiàn)有限。

綜上所述，不管交代產(chǎn)物摩爾體積是減小還是增大，交代過程中均存在新孔隙的形成，以保障交代反應(yīng)的持續(xù)進(jìn)行，礦物摩爾體積的減少不是交代過程中孔隙形成的主要控制因素。因此，可以推斷，白云巖化作用中孔隙的形成貫穿整個交代過程，溶解量大于沉淀量是孔隙形成的主要原因，新形成的孔隙可能由于結(jié)構(gòu)平衡和重結(jié)晶而成為無效孔隙；運移距離則決定了白云巖化后原始結(jié)構(gòu)的保存程度。

4 存在的問題與發(fā)展趨勢

現(xiàn)今普遍認(rèn)為，白云巖的成因類型多樣[57]，然而規(guī)模性白云巖主要為近地表環(huán)境下的次生交代成因[42]。雖然地質(zhì)環(huán)境中的交代作用類型眾多[58]，存在共性特征和各自的特殊性，但是均表現(xiàn)出從顆粒邊緣向內(nèi)部逐漸反應(yīng)的過程，形成一個孔隙性反應(yīng)邊。如何有效定量表征反應(yīng)邊的孔隙含量，從而定量比較交代反應(yīng)前后孔隙的變化，有助于深入理解交代反應(yīng)過程中的孔隙演化。本文列舉的四組交代反應(yīng)的實驗?zāi)M，除了氯化鉀交代溴化鉀的實驗為常溫、常壓條件，其他三組均是高溫、短時間的模擬，與地質(zhì)歷史時期白云巖化的環(huán)境存在顯著差異。此外，海水作為白云巖化流體的主要來源，海水成分在地質(zhì)歷史中持續(xù)演變[56]。如何有效改進(jìn)白云巖化實驗?zāi)M的溫壓條件，使之更加符合白云巖形成的自然地質(zhì)條件，成為深入理解白云巖孔隙成因和演化的關(guān)鍵。隨著實驗技術(shù)的提高，在考慮白云巖化流體性質(zhì)的條件下，可以開展相對低溫—長時間的白云巖化實驗?zāi)M，如Usdowski[59]開展了反應(yīng)溫度介于60 ℃～90 ℃、反應(yīng)時間長達(dá)7年的白云巖化實驗?zāi)M。近二十年來，數(shù)值模擬技術(shù)逐漸應(yīng)用于白云巖化過程中礦物和孔隙演化的動態(tài)定量分析[60?63]，有效彌補(bǔ)實驗?zāi)M在時間尺度上的不足。相對低溫—長時間的實驗?zāi)M結(jié)果可以為白云巖化數(shù)值模擬提供約束條件，形成實驗?zāi)M和數(shù)值模擬相結(jié)合的方法，用于綜合分析白云巖化作用過程及其孔隙的形成與演化。

5 結(jié)論

（1） 綜合四種類型的交代反應(yīng)模擬實驗表明，無論生成物礦物摩爾體積的減少或增加，交代反應(yīng)過程中均存在微孔隙的形成，微孔隙提供了流體和離子的交換通道，保持了交代反應(yīng)的持續(xù)進(jìn)行。

（2） 白云巖化作用是溶解—運移—沉淀三個耦合的微過程。白云巖孔隙的形成并非等摩爾交代相關(guān)的礦物體積收縮，而是取決于反應(yīng)物與生產(chǎn)物的相對溶解度，即溶解量大于沉淀量。交代過程中形成的孔隙主要為晶間微孔，隨著晶體結(jié)構(gòu)的平衡和重結(jié)晶，部分微孔隙轉(zhuǎn)變?yōu)闊o效孔隙。

（3） 實際地質(zhì)條件下，由于白云巖化流體性質(zhì)、被交代礦物類型和反應(yīng)時間的不同，形成的白云巖孔隙和結(jié)構(gòu)存在差異。隨著實驗?zāi)M和分析測試技術(shù)的提高，有待開展更多不同條件下白云巖化的實驗?zāi)M，結(jié)合數(shù)值模擬方法，深化白云巖化過程和孔隙形成演化的認(rèn)識。

致謝 感謝評審專家對本文提出的建設(shè)性修改意見，使得稿件質(zhì)量得以提升。中國石油大學(xué)（華東） 郝芳教授對本文的撰寫提供了諸多指導(dǎo)和幫助。

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