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WO3-TiO2負(fù)載的Pt單原子催化劑光熱協(xié)同催化丙烷和丙烯氧化

2024-07-02 00:00:00朱銳杰康磊磊李林潘曉麗王華蘇楊李廣億程鴻魁李仁貴劉曉艷王愛琴
物理化學(xué)學(xué)報 2024年1期

摘要:單原子催化劑(single-atom catalyst,SAC)可以最大化金屬原子利用率,并具有獨(dú)特的電子特性,已經(jīng)在各種催化反應(yīng)中進(jìn)行了廣泛的探索。然而,與納米催化劑相比,貴金屬SAC在烴類氧化反應(yīng)中通常被認(rèn)為是不活潑的。在本文中,證明了WO3-TiO2負(fù)載的Pt SAC (Pt1/WO3-TiO2)在光熱協(xié)同催化氧化C3H8和C3H6這兩種典型的揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)中表現(xiàn)出比相應(yīng)的納米催化劑(PtNP/WO3-TiO2)高得多的活性。研究發(fā)現(xiàn),Pt1/WO3-TiO2和PtNP/WO3-TiO2都可以通過克服氧中毒來提高光熱協(xié)同催化C3H8氧化的活性。值得注意的是, Pt1/WO3-TiO2的反應(yīng)速率達(dá)到了3792μmol?gPt?1?s?1,這對C3H8氧化是一個新的突破。更有趣的是,由于C3H6在PtNP/WO3-TiO2上的強(qiáng)吸附導(dǎo)致催化劑C3H6中毒,因此PtNP/WO3-TiO2上的光熱協(xié)同催化C3H6氧化無法進(jìn)行。但是,得益于C3H6和Pt單原子之間適中的相互作用,Pt1/WO3-TiO2上的C3H6中毒在光照下可以被克服。因此,Pt1/WO3-TiO2在光熱協(xié)同催化C3H6氧化中顯示出更高的活性。這項(xiàng)工作表明,SAC的優(yōu)勢不僅在于節(jié)約貴金屬,還在于可以根據(jù)其獨(dú)特的電子特性發(fā)現(xiàn)新的催化反應(yīng)。

關(guān)鍵詞:單原子催化劑;光熱協(xié)同催化;氧化反應(yīng);氧中毒;丙烯中毒

中圖分類號:O644

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