排氣催化轉化裝置對發動機排氣顆粒物演化的影響

摘要：對一臺汽油發動機催化轉化裝置上下游的非揮發性顆粒物和半揮發性顆粒物進行采樣和分析，研究排氣催化轉化裝置對發動機排氣顆粒物演化的影響。結果表明：催化轉化裝置對排氣顆粒物的影響包括直接過濾和去除成核前驅物兩方面；催化轉化裝置可以直接過濾高溫排氣中的非揮發性顆粒，過濾效率為20%～35%，過濾過程包括顆粒物的捕集和氧化；催化轉化裝置還可以去除排氣中半揮發性的多環芳烴成分，抑制該成分在排氣溫度降低后轉化為半揮發性顆粒物。

關鍵詞：顆粒物；催化轉化裝置；汽油發動機

中圖分類號：TK411.5文獻標志碼：A文章編號：1673-6397（2025）01-0001-08

引用格式：陳正國，楊小東，劉慶陽，等. 排氣催化轉化裝置對發動機排氣顆粒物演化的影響［J］.內燃機與動力裝置，2025，42（1）：1-8.

CHEN Zhengguo， YANG Xiaodong， LIU Qingyang， et al. The influence of exhaust catalytic converter on the evolution of engine exhaust particulate matter［J］.Internal Combustion Engine amp; Powerplant， 2025，42（1）：1-8.

0 引言

發動機是大氣顆粒物的主要來源之一^[1]。由于不同的燃燒模式和燃料特性，汽油發動機排氣顆粒物的質量濃度小于柴油發動機^[2]，且顆粒物平均粒徑通常小于柴油機，但在沒有顆粒捕集器的情況下，汽油發動機排氣中的粒子數量（particle number，PN）密度與柴油發動機相當^[3]。歐洲車輛排放標準從第五階段開始同時對汽油發動機排氣顆粒物的質量濃度和數量濃度提出限值要求^[4]，且即將實行的歐Ⅶ和國七車輛排放標準進一步提高了限值要求，將測量的顆粒物直徑下限由23 nm擴展到不超過10 nm，并降低PN密度限值^[5]，給汽油發動機的PN控制帶來了新的挑戰^[6]。

汽油顆粒捕集器（gasoline particulate filter，GPF）通過慣性、攔截和擴散等機理^[7]捕獲非揮發性顆粒物。研究證明，GPF對降低顆粒物排放十分有效^[8-10]，平均過濾效率高于70%^[11]。雖然20世紀80年代以來排氣催化轉化裝置三效催化器（three-way catalyst，TWC）已成為汽油機標準后處理裝置，但TWC對排氣顆粒物的影響的相關研究較少。盡管最初TWC是為了處理氣體排放（HC、CO、NOx）設計的，但TWC具有非常密集的流道，并且這些流道的壁面具有多孔結構并含有催化成分，這都可能造成TWC對非揮發性和揮發性顆粒物產生影響。考慮到新的排放標準和未來排放監管趨勢，研究TWC對缸內直噴（gasoline direct injection，GDI）發動機排氣顆粒物的潛在影響越來越有價值。

目前對上述問題的相關研究非常有限，少量的研究結果表明TWC在某些條件下影響排氣顆粒物的特性。Maricq等^[12]認為TWC去除半揮發性碳氫化合物可以抑制汽油發動機低溫排氣中顆粒物的成核過程，但沒有提供數據來證明他們的假設。Samuel等^[13]和Bogarr等^[14]研究發現，與TWC上游采樣點測得的PN密度相比，TWC下游采樣點的PN密度更低，但沒有根據測量的顆粒來源或揮發性進行專門討論，因此尚不清楚PN密度的降低是由于TWC去除了非揮發性顆粒還是由于去除了半揮發性顆粒物的前驅物。

本文中比較一臺V6 GDI發動機排氣TWC上游（bTWC）和下游（aTWC）兩個位置的顆粒物粒徑分布和PN密度，通過控制預處理過程，對缸內燃燒的非揮發性顆粒和半揮發性成分轉化的半揮發性顆粒物密度進行量化，比較bTWC和aTWC位置采樣的顆粒物特性，分析顆粒物在TWC中演化過程及其相應的機理，評估TWC對顆粒物的影響。

1 試驗系統和方法

1.1 發動機參數和測試設備

本試驗使用了一臺V6 GDI發動機，排量為3 L，在發動機的排氣系統中安裝一個堇青石TWC，用于研究TWC對顆粒物的影響。TWC長200 mm，直徑為120 mm，體積為2.26 L。發動機轉速由直流（direct current，DC）測功機調節，負載和其他控制參數由一個開源的電子控制單元（electronic control unit，ECU）調節，更加詳細的發動機技術參數見文獻[10]。

本文中通過使用不同的預處理過程，即不同的停留時間和采樣溫度，調節采樣顆粒物成分（非揮發性/半揮發性）。采用Cambustion DMS500快速顆粒譜儀（簡稱DMS500）測量和分析排氣顆粒物粒徑分布^[15]。在DMS500中，排氣到達測試區域前經歷兩個階段的稀釋：第一級稀釋使用計量的壓縮干燥空氣，在預熱溫度為190 ℃的情況下將排氣稀釋為原來體積的5倍，停留時間小于100 ms；第二級稀釋提供可變稀釋系數。由于本研究中測量的工況顆粒物排放一般不高，可以旁通第二次稀釋，因此，所有試驗的總稀釋系數都控制為5，在DMS500中停留時間小于100 ms^[16]。實現不同預處理過程的發動機測試系統的示意圖如圖1所示。

由圖1可知：1）測試系統S1在2個取樣位置（bTWC、aTWC位置）安裝2個采樣溫度為170 ℃、長度為100 mm的短取樣管；bTWC、aTWC處的排氣溫度分別約為600～700 ℃、400～600 ℃，因此可以認為在整個預處理過程中，沒有形成半揮發性核態（nucleus mode，NM）顆粒物的條件（半揮發性成分到半揮發性顆粒物的轉變過程通常發生在溫度低于373 K^[17-18]），所以測量的顆粒可視為缸內碳煙形成的非揮發性顆粒物。通過比較bTWC和aTWC位置采樣的顆粒特性，可以揭示TWC對非揮發性顆粒的影響^[19-20]。2）測試系統S2、S3用于研究半揮發性氣體到半揮發性顆粒物的轉化過程以及TWC對該過程的影響，其中測試系統S2使用長度為600 mm的長采樣管，并且管道溫度可以在50～170 ℃調整，為半揮發性顆粒的形成提供了條件^[21]；測試系統S3使用一個專門設計的可變長度的采樣管，改變采樣管的長度，可在相同的采樣流速下改變停留時間。上述系統更多詳細信息見文獻[22]。

1.2 試驗過程

試驗使用的汽油中硫的質量分數為5×10^-6。首先，使用測試系統S1在bTWC和aTWC位置測量非揮發性顆粒，評估TWC對非揮發性顆粒的影響；其次，使用測試系統S2在bTWC和aTWC位置測量排放中的顆粒物，采樣管長度為600 mm，管道溫度分別為50、110、170 ℃；最后，使用測試系統S3在bTWC位置測量排放中的顆粒物，取樣管長度分別為200、400、600 mm，采樣溫度為50 ℃。在試驗過程中，TWC的HC轉化效率始終高于99%。核態顆粒物和凝聚態顆粒物的粒徑邊界設置為30 nm^[18]。

2 結果與討論

2.1 TWC對非揮發性顆粒物的影響及分析

發動機轉速為1 700 r/min、不同制動平均有效壓力（brake mean effective pressure，BEMP）下，TWC對非揮發性顆粒的過濾效率如圖2所示。由圖2可知：TWC對核態顆粒（粒徑為4～30 nm）的過濾效率約為40%，對凝聚態顆粒（粒徑為30～230 nm）的過濾效率為12%～22%，對于整個顆粒的過濾效率約為25%。該結果很好地證明了先前的推測，即TWC可以捕獲非揮發性顆粒，盡管其效率低于GPF（GPF的過濾效率大于70%）。

GPF對較小和較大粒徑顆粒物的過濾效率較高，研究TWC是否也有類似的特性。發動機轉速為1 700 r/min，BMEP分別為0.3、0.5、0.7 MPa時TWC顆粒物過濾特性如圖3所示。由圖3可知：發動機轉速為1 700 r/min時，TWC對粒徑較小的顆粒物過濾效率最高，對粒徑約為90 nm的顆粒物過濾效率最低（低于20%）；對粒徑大于90 nm的顆粒物，過濾效率隨著粒徑增大而增大。因此，TWC對更小和更大的顆粒物的過濾效率更高。原因為：在TWC中，由于重力或慣性沉降、熱泳和布朗擴散，顆粒沉積到通道表面，重力或慣性沉降是大顆粒的主要沉降機理，熱泳和布朗擴散是小顆粒的主要沉淀機理^[23]。上述機制對中等顆粒物的過濾效果降低，因此過濾效率最低。

在發動機轉速為1 400～2 000 r/min時，TWC中多個測試點的過濾效率與排氣體積流量的關系如圖4所示。由圖4可知：過濾效率和排氣體積流量之間沒有明確的關系，這與GPF的特性有較大不同^[7]。催化氧化是TWC的主要功能，其過濾效率與排氣溫度高度相關^[24-25]。如果過濾過程是顆粒的物理過濾和氧化的共同結果，過濾效率應與TWC中的流量和溫度有關。

TWC過濾效率與TWC中排氣體積流量和排氣溫度的關系如圖5所示，此處排氣溫度指TWC上游和下游采樣點的平均溫度。由圖5可知：無論是核態顆粒物和凝聚態顆粒物，TWC過濾效率都隨著排氣體積流量的降低和排氣溫度的升高而增加；與核態顆粒物相比，排氣溫度對凝聚態顆粒物過濾效率的影響更顯著。可以推測，TWC對顆粒物的過濾過程不僅僅包括物理的顆粒通過擴散在壁面的沉積過程，還包括隨后沉積在壁上的顆粒物的氧化過程，氧化作用的強度對消除凝聚態顆粒物更關鍵。

2.2 TWC對半揮發性顆粒物的影響及分析

第2.1節的研究表明，缸內碳煙形成的非揮發性顆粒可以通過壁面沉積和氧化過程被TWC捕獲和去除。文獻中的大量試驗研究表明，通過濾紙采集獲得的顆粒物通常由非揮發性和半揮發性成分組成^[26]，且在較低的排氣溫度下，半揮發性有機物通過氣相向顆粒相的轉化會在低溫條件下生成大量核態顆粒物^[27-28]。

發動機轉速為1 500 r/min，BMEP為0.6 MPa，采樣管溫度分別為50、110 、170 ℃時，在bTWC和aTWC位置測得的粒子數密度如圖6所示。

由圖6可知：1）bTWC位置，隨著采樣管溫度降低，核態顆粒物數量密度增大，凝聚態顆粒物數量密度保持不變；當采樣管溫度設為110 ℃時，核態顆粒物數量密度略有增大，但仍低于凝聚態顆粒物；當采樣管溫度為50 ℃時，核態顆粒物數量密度迅速增加，且遠大于凝聚態顆粒物。這表明在低排氣溫度條件下，采樣管中新生成了半揮發性顆粒且顆粒物粒徑在核態顆粒物的粒徑范圍內。2）在aTWC位置，當降低采樣溫度時，核態顆粒物數量密度和凝聚態顆粒物數量密度保持不變。可以推測，bTWC和aTWC位置顆粒物數量密度隨采樣溫度的變化差異是由于TWC對半揮發性成分的過濾作用。所以，除直接過濾顆粒物外，TWC對顆粒物的影響還包括對半揮發性成分的過濾作用。

采樣流量不變，增加采樣管長度，排氣停留時間增加。發動機轉速為1 500 r/min，BMEP為0.6 MPa，采樣溫度為50 ℃，采樣管長度分別為200、400 、600 mm時，bTWC位置測得的顆粒物數量密度如圖7所示。由圖7可知：隨著采樣管長度增加，核態顆粒物數量密度增加，凝聚態顆粒物數量密度保持不變。降低采樣溫度增加了半揮發性顆粒的形成潛力，因此在排氣停留在采樣管中的過程中，半揮發性顆粒物在排氣中不斷形成。

在aTWC位置測得的核態顆粒物數量密度較低，且TWC去除了部分揮發性物質，因此在aTWC位置測量的顆粒物可以視為缸內燃燒產生的非揮發性顆粒物。在bTWC位置測量的核態顆粒物包含由非揮發性顆粒物和新形成的半揮發性顆粒物。采樣過程中產生的核態顆粒物數量密度可以通過測量的核態顆粒物進行量化，不同采樣管長度時新增半揮發性核態顆粒物變化如圖8所示。由于TWC對非揮發性顆粒的過濾作用，非揮發性顆粒物密度已使用第2.1.1節中獲得的平均過濾效率的40%進行了補償。由圖8可知，新形成的半揮發性顆粒的核態顆粒物密度比非揮發性顆粒高一個數量級。

為了探索新形成的半揮發性顆粒的主要成分和形成機制，通過成核公式進行初步分析。汽油機的排氣組分中，半揮發性顆粒物的成核過程可能來自兩個路徑：一種是半揮發性多環芳烴（PAHs），如萘、芘等^[29]的均相成核，另一種是水-硫酸的二元成核^[30]。TWC可以通過氧化反應消除半揮發性多環芳烴，同時TWC也可以儲存SO3^[31]，SO3+H2O→H2SO4反應是形成硫酸（H2SO4）的關鍵反應。

水-硫酸二元成核的成核速率由Easter等^[30]給出的計算式估計，成核速率

J=ASBsa（1）

式中：Ssa為硫酸在排氣中的飽和度，A、B是相對濕度R的函數，A=10^{26.5（R-0.988）（1/7.8）}，B=12.3-4.26×（R-0.1）/0.9。

半揮發性顆粒物的核態顆粒物數量密度增量Δn隨采樣管中停留時間tR的變化如圖9所示，圖中ρp為芘的質量濃度。由于燃料硫的質量分數為5×10^-6，決定水-硫酸二元成核速率的唯一變量是SO2到SO3的轉化率。由圖9可知：為了實現與試驗測得的核態顆粒物生成速率相似，SO2到SO3的轉化率η大約為0.4%～0.5%。

Belo等^[33]研究了高溫條件下SO2到SO3的轉化率，結果表明，在溫度為900 ℃、SO2的質量分數為1 000×10^-6時，轉化率為0.4%～0.5%需要的停留時間為1.5 s。在目前的工作中，采樣前的停留時間為0.2 s，且SO2的質量分數僅為0.3×10^-6，SO3的轉化率很難達到0.4%～0.5%。半揮發性多環芳烴的成核速率J1通過經典的成核理論^[33]估計，計算式為：

J1=（ρgξt）2ρtωt2σtπωtexp-ΔG*kBT

m*pωt²³（2）

式中：ρg為氣態相的單體數密度，m^-3；ξt為分子附著頻率，s^-1；ρt為凝聚相的單體數密度，m^-3；ωt為臨界核的體積 ，m3；σt為表面張力，N/m；ΔG*為臨界吉布斯自由能，J；kB為玻爾茲曼常數，J/K；T為熱力學溫度，K；mp*為臨界核的質量，kg。

排氣中多環芳烴的成分復雜且未知，因此在計算中，用芘作為所有半揮發性多環芳烴的替代成分來簡化計算過程（因為根據文獻中的試驗結果，在GDI發動機排氣中的所有多環芳烴中芘的質量濃度最高^[29]）。圖9b）中，為了達到試驗測得的相似的核態顆粒物生成速率，芘的質量濃度應為1 900 ～2 100 ng/mL。該濃度處于可接受范圍內，因為GDI排氣中多環芳烴成分的研究表明， 多環芳烴總濃度可能為1 000 ～3 000 ng/mL^[29，34]。因此，通過以上簡單的定性分析，推測排氣中主要的成核過程更有可能是半揮發性多環芳烴的均相成核。

3 結論

通過控制顆粒物采樣的預處理過程，對TWC上游和下游源自缸內燃燒的非揮發性顆粒和源自半揮發性成分的半揮發性顆粒進行采樣測量和分析。結果表明，TWC對排氣顆粒物的影響包括直接過濾高溫排氣中的非揮發性顆粒物和消除半揮發性多環芳烴前驅物。

1）TWC對核態顆粒物數量密度的過濾效率約為40%，對凝聚態顆粒物數量密度的過濾效率為12%～22%，對于整個顆粒物粒徑范圍的數量密度過濾效率約為25%。

2）TWC對顆粒物的過濾過程包括顆粒物擴散到TWC通道壁面的物理過程，以及隨后沉積在壁面上顆粒物的氧化，氧化對于消除凝聚態顆粒更為關鍵。

3）隨著采樣溫度降低，在TWC上游測得的核態顆粒物數量密度增加，在TWC下游測得的核態顆粒物數量密度保持不變，推測TWC去除了半揮發性組分，抑制了核態顆粒物的生成。

4）在TWC上游測量的新形成的半揮發性顆粒物的核態顆粒物密度隨著停留時間的增加而增大，并且在停留時間為0.15 s時，可以比非揮發性顆粒物數量密度高一個數量級。

5）根據成核速率的定性分析，推測低溫條件下主要的顆粒物成核過程是半揮發性多環芳烴的均相成核。

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The influence of exhaust catalytic converter on the evolution of

engine exhaust particulate matter

CHEN Zhengguo1， YANG Xiaodong2， LIU Qingyang1， LIU Haoye^1*

1.State Key Laboratory of Engines， Tianjin University， Tianjin 300350， China;

2. Wuxi Weifu Lida Catalytic Purifier Co.， Ltd.， Wuxi 214177， China

Abstract：To investigate the impact of the exhaust catalytic converter on the evolution of exhaust particles， the non-volatile particles and semi-volatile particles in the upstream and downstream of the exhaust catalytic converter of a direct injection gasoline engine are measured and analyzed. The results show that the influence of exhaust catalytic converter on exhaust particles includes two aspects： direct filtration and removal of nucleation precursors. Exhaust catalytic converter can directly filter non-volatile particles in high-temperature exhaust with a filtration efficiency of 20%-35%， and the filtration process includes the capture and oxidation of particles. Exhaust catalytic converter can also remove semi-volatile polycyclic aromatic hydrocarbons from the exhaust， thereby inhibiting the conversion of these components into semi-volatile particulate matter during the exhaust temperature reduction process in the exhaust.

Keywords：particulate matter; exhaust catalytic converter; gasoline engine

（責任編輯：劉麗君）