基于機器學習的多孔生物炭吸附 CO₂ 性能預測

中圖分類號：TU528.1 文獻標志碼：A 文章編號：2096-6717（2025）03-0242-09

Prediction of CO₂ adsorption performance in porous biochar based on machine learning

CHEN Yifei’，ZHANG Xiaoqing'，TAN Kanghao12，WANG Junsong2，QIN Yinghong （1.SchoolofCivilEngineeringandArchitecture;KeyLaboratoryofDisasterPreventionandEngineeringSafetyof Guangxi， Guangxi University，Nanning 53Oo04，P.R. China; 2.State Key Laboratory of Subtropical Building Science，South China University of Technology，Guangzhou 5lo64o，P.R.China）

Abstract： CO₂ capture and sequestration （CCS） is an emission reduction measure with great potential. Porous biochar contains rich multi-scale pore structure，which makes it have excellent CO₂ adsorption performance. To address the shortcomings of traditional CO₂ adsorption prediction models built with experimental data，such as low accuracy and complicated calculation， this paper adopts machine learning methods such as gradient boosting decision tree（GBDT），extreme gradient enhancement algorithm （XGB）and light gradient booster algorithm （LGBM） to make model predictions of CO₂ adsorption by biochar，and conducts comparative analysis of the prediction results. The results showed that the three most important factors affecting CO₂ adsorption were the specific surface area，Ccontent，andOcontent of biochar inorder.Allthree algorithms could effctively predict the CO₂ adsorption performance of biochar. In comparison， LGBM has the highest prediction accuracy of 94% GBDT has a significant advantage in processing anomalous sample data; and XGB has more stable prediction results for diferent test set variations. When designing the adsorption performance of biochar，excessive surface area should not be blindly pursued.It is recommended that the selection of biochar C content should preferably be between 83% and 88% ，and O content should preferably be between 15% and 18%

Keywords： biochar; machine learning; CO₂ adsorption； feature importance；partial dependency map

溫室氣體積累導致全球變暖，已經成為國際社會研究的熱點問題[]。 CO₂ 作為最常見的溫室氣體，每年的排放量在不斷上升。根據全球碳排放組織發布的2020年年度分析報告，截至2020年，全球CO₂ 排放總量為520億t，預計2050年全球大氣中CO₂ 的質量濃度將達到 898mg/m^3[2] ?？刂?CO₂ 排放的主要方法之一為 CO₂ 捕集和封存（CCS），電力行業中燃煤發電排放量占總排放量的 40% ，是CCS技術應用的主要領域[3。作為CCS技術的第一步，CO₂ 捕集技術可以分為化學吸收、物理吸收、物理吸附、膜分離等方法[4。其中物理吸附具有成本低、操作簡單、熱和化學性質穩定、 CO₂ 負載能力高等優點[5]。近年來，多孔炭材料因獨特的理化特性和高穩定性而被認為是一種非常有前景的高效材料，可用作低溫 CO₂ 固體吸附劑。目前，多孔生物炭材料的種類繁多，但對其用于 CO₂ 吸附的機理鮮有研究。

生物炭對 CO₂ 的吸附性能主要取決于生物質原料類型和炭化方法[7-9]。例如，Cao等[10]發現，木材生物炭的 CO₂ 吸附容量在 100kPa 下達到 45.85mg/g （ 25^°C），41.23mg/g（0^°C） ，主要受比表面積與堿度控制。Tiwari等[1]使用低成本環氧樹脂制備了KOH活性富氮多孔炭，其比表面積達 總孔隙體積達 4.50cm³/g ，同時具有豐富的含◎官能團和堿性官能團，促進了 CO₂ 的吸附。此外，Yang等[12使用椰子殼制備了孔和高 CO₂ 吸附能力的多孔炭，具有大量微發現微孔孔徑對常壓下 CO₂ 的吸附性能有顯著影響。上述研究表明，生物質多孔炭的制備技術已相對成熟，大部分生物質原料經過簡單炭化和活化制備即可獲得良好的 CO₂ 吸附性能。但是，如何尋找理想的 CO₂ 捕獲材料仍然是一個巨大挑戰。相較于傳統的實驗分析、理論計算和模擬等方法，應用機器學習篩選 CO₂ 捕獲材料正受到廣泛關注[13-14]。Abdi等[15]使用輕型梯度增壓機（LGBM）、極端梯度增強算法（XGB）、隨機森林（RF）等算法預測了19種不同的金屬有機框架對CO₂ 的吸附能力，發現XGB算法對預測 CO₂ 吸附性能最佳。類似地，Halalsheh等16]利用AdaBoost、XGB、LGBM、CatBoost算法預測了鐵涂層天然沸石吸附金屬離子的能力，結果表明，這4種算法對金屬吸附均有良好的預測精度。Yuan等[17使用梯度提升決策樹（GBDT）預測了多孔炭吸附 CO₂ 的能力，得到訓練集和測試集的 R² 分別為0.98和0.84。然而，不同的機器學習算法對于不同范圍的數據集具有不同的敏感度，因此，需要針對特定的材料數據樣本選擇合適的算法，并使用相應的性能評估手段評價其優劣。

基于此，筆者分別采用GBDT、XGB、LGBM三種機器學習算法，建立生物炭對 CO₂ 吸附性能的預測模型，評估各個預測模型的優劣和可靠性。

1 材料和方法

1. 1 數據收集和處理

收集334個數據樣本，并以此構建預測生物炭對 CO₂ 吸附性能的數據模型。數據集包含不同原料類型，如甘蔗渣、竹子、松木、樹皮、家禽垃圾、稻草等。原始數據收集過程中主要考慮生物炭的制備工藝和自身理化特性，包括熱解溫度 P_ts 熱解速率、元素組成 （C，H，O，N） 、比表面積 S_BET 、總孔隙體積V_t、 微孔體積 V_m，CO₂ 吸附量 A_c? 激活溫度、原料類型及 pH 值等13種特征值。由于原材料來源廣泛，不易統計，且影響生物炭吸附 CO₂ 性能的關鍵因素為孔隙特征與化學性質，故將原材料類型剔除。此外，數據集可能存在缺失值，當數據缺失率達 70% 以上，則會刪除該參數屬性。對于輸入的生物炭自身參數，其中，激活溫度、pH值數據都不足 70% ，從而排除在模型開發之外。對于其他部分數據缺失值，采用平均值替代，以保證數據的連續性[18]。

圖1所示為采用10倍交叉驗證來尋找模型的最優特征值變量。由圖1可見，特征值的輸入變量最佳個數為8，即生物炭的元素組成與熱解條件 （P_t， S_BET?V_tsV_{m，C，H，O，N}） 。表1給出了8種輸入變量與輸出變量的平均值、最大最小值及四分位數。可以看出，熱解溫度、比表面積、O元素特征變量標準差值較大，說明數據覆蓋范圍廣，具有很高的泛化性能。不同的分位數則直觀地反映了數據的集中情況，證明了數據的有效性。此外，圖2進一步比較了各個變量的直方圖與核密度圖，發現各個輸入變量的特征均呈近似正態分布，而且各個變量的核密度分布均呈現出明顯的波峰狀，說明各個變量的數據集中密集，沒有呈現多極分化的現象，從而提高了模型的普適性。

由于各個參數數值范圍不同，采用數據標準化處理，得到符合標準的正態分布函數，以解決各個指標之間的可比性問題。其正態分布函數如式（1）所示。

式中： X_i 為原始數據； ρ 為所有樣本的均值； σ 為所有樣本的標準差。

1. 2 算法基本原理

1.2.1 GBDT算法

GBDT（gradientboostingdecisiontree）算法使用CART回歸決策樹，常用于處理回歸、二分類與多分類問題。GBDT算法的核心是通過每次迭代都以真實值與預測值之差作為學習目標，直至差值小于某個接近0的閾值。其主要流程為將多個弱分類器結合起來得到強分類器的結果。

1.2.2 XGB算法

XGB（extremegradientboosting）算法是一種基于GBDT算法的改進型，擁有更快的數據訓練速度和更準確的預測精度。與傳統的GDBT算法相比，XGB算法在目標函數中增加了正則化，從而控制模型的復雜度。此外，XGB算法對損失函數進行了二階泰勒展開，使得預測結果不易過擬合，具有更高的擴展性[19]。雖然XGB算法中樹與樹之間是串行關系，但同層級節點可以并行，且模型分裂出的新樹可根據上次預測的殘差進行擬合，自動學習缺失值的分裂方向，這使得XGB算法能夠處理高維稀疏特征的表格數據。

1.2.3 LGBM算法

LGBM（lightgradientboostingmachine）算法是一種高效、低內存占用、高精確度的數據科學工具，被廣泛應用于數據模型的預測中。相較于XGB算法，LGBM在決策樹進行特征分裂時使用梯度大、殘差大的樣本來生成樹，與GBDT中更改樣本殘差有相似之處。這樣使模型對某些特定訓練樣本有較好的劃分能力，從而加大樹與樹之間的異質性，對于模型加權有更大提升。如圖3所示，LGBM對提取特征采取并行算法，數據并行中使用分散規則將直方圖合并任務分給不同機器，利用直方圖作差，使計算時間大大縮短。

1.3 模型性能評估

引人平均絕對誤差（meanabsoluteerror，MAE）、均方根誤差（rootmean square error，RMSE）及回歸系數 R² 值作為泛化性能評估，計算式為

式中： e^（i） 為預測值； u^（i） 為真實值； 為試驗平均值； m為樣本數量。

2 結果分析

2.1 特征重要性分析

將8個輸人變量 （P_t，S_BET，V_t?V_m?C，H，0，N） 和輸出變量 CO₂ 吸附量 （A_c） 的數據集進行標準差歸一化。為度量兩個變量之間的相關程度，引入對原始數據要求較低的皮爾遜相關系數（Pearson'sCorrelationCoefficient，PCC）進行特征篩選，其計算公式為

式中： x_i，y_i 為數據集中的兩個變量。圖4（a）所示為8種變量對 CO₂ 吸附量的PCC相關系數熱力圖。T ^{CC∈[-1，1]} PCCgt;0 或 lt;0 代表兩變量之間呈正負相關，而 PCC=0 則代表兩變量沒有關聯。PCC絕對值大小代表對輸出變量的重要性、相關性大小。

此外，圖4（b）（c）進一步可視化了輸入變量和輸出變量之間的PCC值，由圖可知，影響生物炭CO₂ 吸附量的前3個因素依次為 S_BET，O 含量、C含量。這可能是因為生物炭較大的比表面積提供了更多的吸附位點，并提高了顆粒表面與 CO₂ 之間的相互作用[20]。其次，含C、O官能團會極大影響生物炭表面酸堿度，這些官能團的引人會顯著影響生物炭對 CO₂ 的吸附過程[21]。此外，微孔體積對生物炭吸附性能的貢獻比總空隙體積更顯著，這也符合微孔比中孔和大孔比表面積更大的規律，故微孔在吸附過程中同樣發揮著重要作用[22]。結合圖4（a）發現， P_t 與 S_BET 、 有較強的相關度，可進一步分析熱解溫度對生物炭吸附 CO₂ 性能的間接作用。同樣，圖4（c）分析了不同元素組成 （C，H，O，N） 對生物炭孔隙結構特征 的依賴性。結果發現，對 V_m 影響最大是N元素 |PCC|_N=0.2） 。O、H元素含量對 具有較高的重要性（ |PCC|≈0.3） ，而 S_BET 對N、C元素也十分敏感（ |PCC|≈0.13? 。此結果進一步證實了可以采用 HNO₃，KOH，H₂O₂ 等活化劑對生物炭進行改性，從而增加生物炭比表面積、孔容量和表面官能團[23-25]

2.2 模型比較分析

模型的預測精度、對異常樣本處理的穩定性是衡量模型優劣的關鍵指標。圖5對比了3種算法模型的預測結果，圖中紅線區域代表 90% 置信區間，藍線代表訓練集回歸線，偏離紅線的預測點可視為波動性大的樣本。

由圖5可知，GBDT、XGB、LGBM三種算法模型的擬合回歸線幾乎與直線 y=x 重合，預測結果可靠性較高。其中，LGBM模型的預測精度最高， R²= 0.94。這是因為LGBM算法擁有并行計算、優化緩存、加速計算等優點，在預測精度與計算時間方面更加優異[26]。同時可以看出，GBDT模型RMSE波動最?。?|ΔRMSE|lt;0.04） ，而XGB、LGBM模型中RMSE波動較大，且出現了紅圈標注的異常樣本。此外，隨著測試集比例的增大，GBDT和LGBM模型的預測回歸線發生了顯著的變化，而XGB模型預測回歸線則保持相對穩定。這可能是因為XGB算法內引入了正則項作為模型復雜的懲罰，有效限制了模型的過擬合，所以其整體穩定性不會因為測試集比例劃分增大而發生變化。

2.3 部分依賴分析

部分依賴（partialdependence，PD）是將分析目標值與特征之間的交互關系進行可視化。使用PD分析了生物炭對 CO₂ 吸附性能影響最顯著的3個變量 S_BET，C 含量、O含量）之間的相互依賴關系。由圖6（a）可知，隨著比表面積 S_BET 的增大，生物炭對CO₂ 吸附性能呈先增大后平緩的趨勢。當 S_BET 高于1300m²/g 時，進一步增大比表面積不再顯著提高其吸附性能。圖6（b）（f以等高線云圖分析了生物炭 S_BET 與 c.o 含量雙因素對 CO₂ 吸附性能的依賴性。結果表明，當 S_BET 介于 1300～1700m²/g ，生物炭對 CO₂ 的吸附性能主要受比表面積控制，但C、O含量不能被忽略。當 S_BET 超過 1700m²/g 時，生物炭的C、O含量對 CO₂ 吸附性能的依賴性逐漸減弱。這可能是因為隨著比表面積的增加，吸附位點對周圍水團和 CO₂ 的吸附形成競爭關系，抑制了 CO₂ 的分配[27]。受益于這一點啟發，在設計生物炭吸附性能時，不應盲目追求過高的表面積。建議生物炭C含量優先選擇 83%～88% 之間，0含量優先選擇15%～18% 之間。

熱解溫度是影響生物炭物理性質的決定性因素[28]。圖7分析了生物炭熱解溫度對 CO₂ 吸附性能的部分依賴關系。可以看出：隨著熱解溫度的上升，生物炭對 CO₂ 的吸附性能呈先上升后下降的趨勢。這是因為高溫下生物炭內部的纖維素被分解，揮發性化合物蒸發，從而提高了生物炭孔隙率并增大了其比表面積[29]。當溫度繼續升至 700^°C 時，較高的熱解溫度使其吸附性能提高的同時降低了產率，進而造成生物炭整體吸附性能下降[30]。除熱解溫度外，生物質原材料也會影響生物炭對 CO₂ 的吸附性能。圖7中進一步分析了4種不同生物炭類型的吸附性能，發現糞便生物炭對 CO₂ 的吸附性能遠低于木質類或草本類生物炭。這可能是由于糞便生物炭具有較低的C含量，且擁有較多礦物晶體，導致熱解后的孔隙結構難以形成[31]。此外，木質類或草本類生物炭自身擁有較大的表面積和更多的活性位點，因此，對 CO₂ 吸附性能更佳[32]。例如，木屑生物炭在 440^°C 時吸附性能達到最優。

3討論

使用機器學習方法建立了生物炭對 CO₂ 吸附性能的預測模型，采用皮爾遜相關系數評估各變量的重要性，同時使用部分依賴分析3個最顯著的影響因素，以增強模型的可解釋性。根據特征選擇，確定了8個輸人變量 （S_BET?V_t?V_m?C 含量、H含量、O含量、N含量 ?_?P_t） 和一個輸出變量 （A_c） ，從而構建了CO₂ 吸附量數據集。使用GBDT、XGB、LGBM三種模型進行預測，并在測試集劃分比例與異常樣本變化方面進行了穩定性分析。3種算法模型的訓練性能評估結果如表2所示?？梢钥闯?，LGBM模型表現最佳，其次為XGB模型、GBDT模型，改進的增強模型在精度上明顯優于常用的決策樹模型。不同算法對材料數據的預測效果存在差異。LGBM算法適用于對精度要求高的數據集，其在預測 CO₂ 吸附性能方面精度最高。GBDT算法對處理儀器精度不高、試驗誤差大的數據集更有效，特別擅長處理異常樣本數據。XGB算法對測試集劃分比例影響較小，適合處理數據集出現缺失值較多、需要擴大測試集比例的情況，具有較高可靠度。

對8個輸入變量進行了皮爾遜相關系數分析，結果表明， S_BET，C 含量、O含量3個輸入變量對生物炭吸附 CO₂ 特征重要性影響最顯著，與Zhang等[33]的研究結果一致。Zhang等[33認為 S_BET 對生物炭的吸附性能貢獻比 更顯著，原因在于大孔隙結構更有助于氣體的傳播和擴散。選取對特征影響最大的3個輸人變量進一步進行部分依賴分析，發現低溫熱解（ ∠500^°C 原材料中的揮發性氣體逸散導致生物炭微孔隙得到發育，從而增強了其對 CO₂ 的吸附能力；高溫熱解（ gt;700^°C 時，生物炭孔隙結構收縮，熱解溫度過高使大量內部結構物質軟化、融化甚至氣化，導致微孔空隙大量消失，使吸附性能顯著降低[34-35]

該模型不僅考慮了生物炭本身化學組成成分、熱解條件，還考慮了生物炭物理性質特征，從而提高了預測結果的泛化精度。所使用的數據集是在100kPa 與 25^°C 外界條件下測得的，但在不同的氣壓和溫度條件下， CO₂ 吸附性能可能會有不同的表現。因此，外部因素對生物炭吸附 CO₂ 性能的影響仍需要進一步探討。部分依賴分析只考慮了8種輸入變量之間的關系，并未考慮KOH或 K₂CO₃ 在不同溫度下活化的生物炭對 CO₂ 吸附性能的影響。此外，未來的研究將進一步通過試驗來驗證所建立模型的可靠性，為今后建立生物炭智慧碳庫提供更好的數據和借鑒。

4結論

采用GBDT、XGB、LGBM三種機器學習模型對生物炭吸附 CO₂ 的性能進行了預測，將3種模型的精度與穩定性進行了對比與分析，以確定不同表征下生物炭對 CO₂ 的吸附能力，得出以下結論：

1）影響生物炭 CO₂ 吸附量的前3個因素依次為比表面積 S_BET?C 含量、O含量，選擇比表面積較大或C、O含量豐富的生物炭更有利于碳封存和捕捉。

2）不同算法對材料數據不同性能的預測效果存在差異。LGBM算法適用于對精度要求高的數據集；GBDT算法適用于處理異常樣本和試驗誤差大的數據集；而XGB算法對測試集劃分比例和缺失值的處理更具有可靠性。

3）預測部分依賴圖結果表明，生物炭表面積S_BET 超過 1300m²/g 時， CO₂ 吸附性能不再明顯增強。當 1000m²/gBETlt;1700m²/g 時，需考慮生物炭本身碳、氧含量對吸附性能的影響，超過1700m²/g 時，生物炭吸附 CO₂ 性能由表面積決定。在熱解溫度為 300～700^°C 時，生物炭進行 CO₂ 吸附效果最好，其中木屑生物炭在 440^°C 熱解溫度時達到最佳吸附效果。

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（編輯胡玲）