洋河水庫流域土壤與庫區(qū)沉積物中磷形態(tài)特征研究

張麗媛,王圣瑞,儲昭升,楊蘇文,金相燦,包 亮,張福林,倪兆奎 (.內蒙古農業(yè)大學生態(tài)環(huán)境學院,內蒙古 呼和浩特 0009；.中國環(huán)境科學研究院湖泊創(chuàng)新基地,國家環(huán)境保護湖泊污染控制重點實驗室,北京 000)

磷是湖泊(水庫)中浮游植物生長所必需的營養(yǎng)元素,是維持生物生命活動的重要生源要素.湖泊(水庫)沉積物是水體中磷的重要蓄積庫或釋放源[1-3].磷在沉積物中與鐵、鋁、鈣等元素以不同形式結合成不同的形態(tài),不同結合態(tài)的磷具有不同的地球化學行為,某些形態(tài)的磷,在物理、化學等因素的作用下,通過解吸、溶解、還原等過程釋放到上覆水,轉化為生物可利用磷,成為誘發(fā)湖泊富營養(yǎng)化的重要因素[4-5].研究沉積物中磷的形態(tài)特征,有助于理解沉積物中磷的循環(huán)過程及磷在水-沉積物界面的遷移轉化過程[6],從而為湖泊(水庫)富營養(yǎng)化治理提供理論依據.

目前對于湖泊沉積物磷形態(tài)的研究很多,大多數研究集中于對湖泊表層或柱狀沉積物磷形態(tài)分布特征的分析[7-13],還有一些關注于湖泊沉積物磷形態(tài)與吸附釋放的關系[14-15],而對于磷在流域-湖(庫)區(qū)遷移轉化過程中的形態(tài)變化差異分析則較少.Michael等[16]研究了美國路易斯安那州一公園水庫從土壤-沉積物磷形態(tài)的分布特征,結果表明研究區(qū)各形態(tài)磷中鋁磷含量最多,且河道沉積物吸附磷的能力最弱.本實驗針對洋河水庫目前的富營養(yǎng)化狀況,從流域-庫區(qū)各形態(tài)磷分布特征的角度來分析磷對洋河水庫富營養(yǎng)化的貢獻.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

洋河水庫位于河北省秦皇島市撫寧縣城北10km,是秦皇島市居民用水的重要水源地.水庫控制流域面積 755km2,占洋河全流域面積的68.6%,是一座以城市供水為主,兼顧防洪、灌溉及發(fā)電等綜合利用的大(Ⅱ)型水庫.水庫多年平均蓄水7500萬 m3,平均水面面積13km2,平均水深5.7m[17].洋河水庫流域的地貌類型以山地丘陵為主,另外還分布有臺地、河谷平地、溝谷地等.洋河流域共有2條支流—西洋河(西支流)、東洋河(東支流)入庫.西洋河發(fā)源于盧龍縣北部的馮家溝,流域面積 343km2,西洋河上游有大量的居民區(qū).區(qū)內盛產甘薯,淀粉加工廠較多,每年大量的生活污水和生產廢水排入西洋河并隨之流入洋河水庫,因此洋河水庫受到西洋河的污染主要為生活污染和生產污染.東洋河發(fā)源于青龍縣界嶺下,流域面積為306km2,兩河之間有麻姑營河、迷霧河等季節(jié)性河流直接匯入洋河水庫[18].東洋河位于山區(qū),附近居民點較少,河流受到的污染主要為山區(qū)水土流失等作用造成的,東洋河來水狀況較差,常處于干涸狀態(tài).

自20世紀80年代以來,洋河水庫水質開始發(fā)生變化,到1992年發(fā)生了第一次水華,2000年藻類再次暴發(fā)[19],居民的生產生活受到了嚴重的影響.近年來,隨著經濟的發(fā)展和人們生活水平的提高,西洋河上游各類加工廠的增加,導致入庫營養(yǎng)鹽負荷日趨加重,水庫水質的富營養(yǎng)化問題日漸突出.

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 樣品采集 分別于2009年3～6月對洋河水庫流域土壤、沉積物進行了采樣,采樣點位如圖1所示.

圖1 洋河水庫采樣點位置示意Fig.1 Sample location of yanghe reservoir

利用抓斗采泥器采集河道和庫區(qū)表層沉積物,每個樣點均采2～3個重復樣.將泥樣放入聚四氟乙烯塑料袋,于裝有冰袋的保溫箱暫存;土壤采樣沿著水庫四周布點,按照不同土地利用類型(農地、園地、林地、草地)進行樣品的選取和采集.庫區(qū)柱狀沉積物的采集使用柱狀采樣器進行采集,按2cm分層,將泥樣放入聚四氟乙烯塑料袋,放入裝有冰袋的保溫箱暫存.樣品運回實驗室后,取沉積物放入冷凍干燥機中干燥3～5d,取出后碾磨,過篩(100目),保存于聚乙烯瓶中.所有采樣點均使用全球衛(wèi)星定位系統(tǒng)進行采集定位.

1.2.2 樣品分析 土壤、沉積物樣品經濃H2SO4-CuSO4-Se催化消解后,用 KDY-9820型凱氏定氮儀測得總氮(TN)含量;有機質(OM)的含量用經典重鉻酸鉀法[20]測得;各磷形態(tài)的含量用SMT協(xié)議法[21]測定,該法將沉積物中的磷分為鐵鋁結合態(tài)磷(Fe/Al-P)、鈣磷(Ca-P)、無機磷(IP)、有機磷(OP)和總磷(TP).

實驗所用藥品均為分析純,實驗用水為去離子水(＞18M?),所有器皿均用0.3% HCl溶液浸泡過夜,再用去離子水清洗.運用 Excel 2003和SPSS16.0 for Windows程序進行數據處理.

2 結果分析

2.1 土壤、沉積物營養(yǎng)鹽含量特征

洋河水庫土壤和表層沉積物TP、TN和OM含量如表1所示.

表1 土壤、表層沉積物TP,TN及OM含量Table 1 TP,TN and OM contents of soil and surface sediment samples

由表1可見洋河水庫土壤—河道—庫區(qū)沉積物 TP含量均值總體差異性不大,在 572.91～587.19mg/kg之間,但各區(qū)位樣品之間TP含量存在較大的差別;而TN含量和OM含量均值和樣品內部的變化均較明顯,其含量均值分別在1074.54～2871.71mg/kg 和1.80%～3.63%之間,兩者總體變化趨勢相同.因此,各營養(yǎng)鹽含量在不同區(qū)位的總體變化趨勢呈現河道沉積物＞庫區(qū)沉積物＞土壤.

洋河水庫湖心柱狀沉積物TP、TN和OM含量如圖 2所示.各營養(yǎng)鹽含量均隨著深度的增加而減少,在0～16cm趨勢較為明顯,TP、T、OM降幅分別為60.21%,64.48%和60.48%;16cm以下各含量基本保持不變.

圖2 湖心柱狀沉積物TP,TN及OM含量Fig.2 TP, TN and OM contents of column sediment samples

2.2 土壤、表層沉積物中磷形態(tài)的分布

洋河水庫土壤和表層沉積物17個樣品中磷形態(tài)的測定結果如圖 3所示,土壤、河道、庫區(qū)不同形態(tài)磷均值含量如圖4所示.

由圖3,圖4可見,各形態(tài)磷含量分布趨勢大致為河道＞庫區(qū)＞土壤,其中土壤、河道、庫區(qū)沉積物IP含量(即Fe/Al-P和Ca-P含量之和)均值分別為380.04,476.19,461.47mg/kg;OP含量均值分別為159.10,176.24,197.06mg/kg.從圖3(b)可以看出,各采樣點磷形態(tài)以IP為主,其含量遠遠高于 OP含量,大約占 46%～79%,而在 IP中又以Ca-P為主,大約占TP的22%～68%.

S1～S6分別兩兩位于洋河水庫北岸、東岸和西岸.6個樣點 OP含量比較均勻,在 107.83～207.20mg/kg之間,總體趨勢為東岸＞北岸＞西岸,這與庫區(qū)周邊人類活動有很大的關系.Fe/Al-P含量在 28.69～143.60mg/kg之間變化,差異較為明顯,趨勢與OP含量趨勢相同.Ca-P含量變化差異最大,在 82.02～560.20mg/kg之間,最小值與最大值之間相差約7倍.

圖3 洋河水庫土壤—河道—庫區(qū)沉積物樣品中各形態(tài)磷的分布Fig.3 Distribution of Phosphorus forms in soil and sediment samples of yanghe reservoir

河道7個點位R1～R7沿西洋河上游到入河口分布,R1、R3、R4點各形態(tài)磷含量較低.7個點位中Ca-P和OP含量相對穩(wěn)定,在 225.51～339.71mg/kg 和101.85～228.06mg/kg 之間;而Fe/Al-P含量差異較大,R1、R3、R4點位處于河道的拐點處,Fe/Al-P含量均小于其他點位含量,在 59.94～361.44mg/kg之間,最小值與最大值之間相差有7倍之多.

洋河水庫庫區(qū) 4個表層沉積物點位分別采自湖心、出水口、西洋河口和東洋河口,其 OP含量分別為280.44,98.23,271.06,138.53mg/kg;Fe/Al-P含 量 分 別 為118.52,213.04,328.40,85.43mg/kg;Ca-P含量分別為335.80,113.62,272.60,291.98mg/kg.從磷的含量分布可以反映出,湖心和西洋河口含量相近,且均高于含量相近的出水口和東洋河口.

圖4 土壤、河道、庫區(qū)不同形態(tài)磷均值含量Fig.4 The mean content of different Phosphorus forms in soil-stream-lake

2.3 湖心沉積物磷形態(tài)的垂向分布

圖5 洋河水庫湖心柱狀沉積物各形態(tài)磷的垂向分布Fig.5 Distribution of Phosphorus forms in column sediment samples of yanghe reservoir

由圖5可以看出,各形態(tài)磷總體趨勢均為隨著深度的增加而逐漸減少,但在最底層有累積現象.OP含量在層深0～16cm逐漸減小,16cm以下基本保持不變,直到22～25cm表現出一定的累積現象.Fe/Al-P含量在0～16cm變化趨勢與OP趨勢相同,16cm 以下增幅不大,但在最底層有下降趨勢.Ca-P含量從表層開始一直處于下降趨勢,在22～25cm有稍許累積現象.總體來講,各形態(tài)磷含量在表層 0～16cm 都表現出富積現象,而在最底層OP和Ca-P都有累積現象,Fe/Al-P則底層含量低.

各形態(tài)磷百分比含量分布表明,各形態(tài)磷中以Ca-P為主,大約占到40%,而OP和Fe/Al-P各占30%.說明該研究區(qū)以Ca-P含量為主.

2.4 土壤、河道、庫區(qū)各形態(tài)磷相關關系分析

圖6 土壤、河道、庫區(qū)沉積物樣品中各形態(tài)磷含量之間的相關關系Fig.6 The correlations of various Phosphorus forms in soil,river way and reservoir sediment samples

不同區(qū)域各形態(tài)磷之間顯著相關關系如圖6所示.各磷形態(tài)與TN、OM含量的相關性較強的結果如表2所示.

表2 土壤、沉積物樣品中形態(tài)磷與TN、OM之間的相關性Table2 Correlation coefficients between Phosphorus forms and TN、OM in soil and sediment samples

將土壤、河道和庫區(qū) 3個不同區(qū)域位置中各樣品不同形態(tài)磷含量進行相關關系分析得出,在土壤中各樣品TP含量與Ca-P的相關性最好,在河道中各沉積物TP含量與Fe/Al-P的相關性最好,而在庫區(qū)沉積物中TP含量與OP的相關性最好.

由各形態(tài)磷與TN、OM的相關關系分析得出,無論在土壤還是沉積物中,TN和OM含量都處于極顯著水平.在土壤中,Ca-P與TN、OM有很好的相關性,河道沉積物中OP與TN、OM之間呈顯著關系,而在庫區(qū)沉積物中OP和Ca-P均與TN、OM有很好的相關性.這表明,不同形態(tài)的磷在土壤和沉積物中的影響是不同的,洋河水庫以Ca-P含量的影響為主.

3 討論

3.1 土壤、表層沉積物磷形態(tài)分布特征

研究區(qū)域從流域土壤—河道沉積物—庫區(qū)沉積物不僅其內部各點位間磷形態(tài)存在差異,而且營養(yǎng)鹽在縱向上的遷移轉化過程中,其含量也呈現出差異性.

3.1.1 TP根據劉鴻亮等[22]的研究,將沉積物按照其 TP含量的多少分為嚴重污染(TP＞1000mg/kg)、中度污染(500mg/kg＜TP＜1000mg/kg)和未污染(TP＜500mg/kg)等 3類,研究區(qū)按此分類屬于中度污染.洋河水庫土壤—河道—庫區(qū)表層沉積物中TP含量差異性不大,庫區(qū)沉積物中的磷除自身的含量外,一部分來自于河道,另一部分來自于農業(yè)面源污染進入庫區(qū)進而沉積,而后通過釋放作用一部分進入水體,從而保持平衡狀態(tài).蔡金傍等[23]分析得出洋河水庫水體 TP含量高主要原因是西洋河淀粉廢水的排入和底泥的釋放.本研究從流域土壤—河道—庫區(qū)表層沉積物TP均值含量結果反映出,磷從流域土壤和河道進入庫區(qū)后表層沉積物中磷的總量并沒有增加,說明沉積物中磷的釋放起到了很大的作用.

3.1.2 Ca-P Ca-P是沉積物中較惰性的磷組分,通常被認為是生物難利用磷.主要包括自生成因或生物成因的自生磷灰石磷,以及與自生碳酸鈣共沉淀或外源輸入的各種難溶性的磷酸鈣礦物.這些礦物在沉積物中穩(wěn)定性很高,是沉積物早期成巖過程的最終產物之一.自生磷灰石磷一般可看做是永久性磷,但在弱酸性條件下可產生一定的釋放[24].因此,在人為磷輸入量較高的湖區(qū),沉積物中Ca-P的含量較高.

洋河水庫各采樣點中,Ca-P所占比例最大.Ca-P含量取決于庫區(qū)地質—地球化學背景.洋河水庫庫區(qū)均為分布范圍較廣的變質巖組成,磷主要以磷灰石的形式存在于地質背景中,這是北方固有的堿性土壤地球化學特點所決定的.因此,由于成巖作用,該研究區(qū)Ca-P含量較高,且總體趨勢為河道＞土壤＞庫區(qū).東洋河是季節(jié)性河流,采樣時正處于干涸狀態(tài),所以河道 7個采樣點均選自西洋河.西洋河從源頭起流經山區(qū),經過侵蝕、搬運和沉積作用,積累了大量的Ca-P.土壤中的Ca-P除了自身的含量外,有部分來自于山區(qū)降水沖刷堆積作用,但整體含量低于河道沉積物,因為經過土壤流失、徑流等作用會將部分營養(yǎng)鹽帶入河道進而沉積.而水庫沉積物中的Ca-P是由上游水土流失帶入的.

由各形態(tài)磷的相關性分析得出,Ca-P在土壤中占主導地位,與總磷含量相關性最好,是土壤中總磷增加的一個主要因素.土壤樣品中由于采樣位置的不同,其含量也表現出差異性.水庫靠北岸的水域是圍網養(yǎng)殖區(qū),水淺、水草密集.沿岸農田多被水淹沒,且離鎮(zhèn)較近,居民點較多,因而L1、L2點位的磷含量較東岸和西岸多.東岸由于地勢較低,受漲潮退潮影響水位較低.因洋河水庫又稱天馬湖,是當地旅游景點之一,景點相關設施均設在水庫東岸,所以L3、L4點位磷含量相對西岸來說較高,而次于北岸.西岸均為山地,無人為因素影響,磷含量較低.在選取的不同土地利用類型土壤中,磷含量的總體趨勢表現為農地＞園地＞草地＞林地,農地由于其自身的土壤特性,以及施肥等因素的影響,含磷量相對較高.

3.1.3 Fe/Al-P Fe/Al-P指被Al、Fe、Mn的氧化物及其水合物所包裹的磷,是沉積物中主要的活性磷組分,對沉積物—水界面磷的循環(huán)起著主要的作用,Fe/Al-P可被生物所利用,與人類活動有關,主要來源于生活污水和工業(yè)廢水[25].

洋河水庫 Fe/Al-P的變化趨勢非常明顯,為河道＞庫區(qū)＞土壤.西洋河發(fā)源于盧龍縣北部的馮家溝,上游有大量的居民點,且淀粉加工廠較多,每年都有大量的工業(yè)廢水和生活污水排入河流,因此河道沉積物中Fe/Al-P含量最多.營養(yǎng)鹽隨著西洋河進入庫區(qū)后,導致庫區(qū)沉積物 Fe/Al-P含量也相對較高.而土壤中Fe/Al-P含量與河道、庫區(qū)沉積物中含量差別較大,其含量處于最低,是因為土壤受人類活動造成的污染影響較少.

各形態(tài)磷的相關性結果顯示,Fe/Al-P在河道沉積物中占主導作用,與 TP的相關性最好.由于西洋河主要受上游居民生活和生產污染源的影響,使得Fe/Al-P含量成為影響TP含量的主要因素.

3.1.4 OP OP被認為部分可為生物所利用,與人類活動有關,主要來源于農業(yè)面源[25].OP的含量還與很多因素有關,如沉積特性、早期成巖作用及生物作用等.庫區(qū) OP含量高于河道沉積物OP含量,這與庫區(qū)周邊農作物的種植造成的面源污染以及西洋河上游生產和生活污水的排放有關.

各形態(tài)磷相關關系的結果顯示,OP在庫區(qū)與 TP相關性最好,除了面源污染的影響外,還可能由于水庫底泥中有機質的含量,以及庫區(qū)部分區(qū)域圍網養(yǎng)魚而產生的有機物質等因素的作用.庫區(qū)4個主要位置中,西洋河口因上游工業(yè)和生活污染源的影響各形態(tài)磷含量相對較高;東洋河口由于上游山地地形,居民點較少,因此,排入河流的污染較少;湖心由于營養(yǎng)鹽從河道、土壤進入庫區(qū)后有了一定的沉積,各營養(yǎng)鹽含量均高于其他點位;而在出水口,由于周圍污染源很少,使得營養(yǎng)鹽含量相對較少.

3.2 柱狀沉積物各形態(tài)磷分布特征

洋河水庫長期接納西洋河上游村鎮(zhèn)的生活污水和工業(yè)污水,這將對沉積物中的Fe/Al-P和部分OP的累積起到主要作用[25].而沉積物中OP的百分含量較高,表明農業(yè)徑流輸入磷含量相對較高[25].不同深度的沉積物中磷形態(tài)的變化規(guī)律反映了不同歷史時期磷輸入來源的變化.

洋河水庫湖心柱狀沉積物TP及各形態(tài)磷含量均表現出“表層富積”現象,這是一種普遍存在的現象,部分學者根據沉積速率,認為這是因為近年來污染嚴重而導致的沉積物表層磷含量的劇增[26].洋河水庫近 30年來受到人類活動的影響較大,從而導致大量污染物受沉積作用累積于上層[27-30].

湖心沉積物各形態(tài)磷中OP含量總體變化趨勢不大,只是在最底層有累積現象,說明隨著年代的積累,有機磷有逐漸沉積的趨勢.Fe/Al-P總體呈遞減趨勢,表明隨著年代的增加,污染在逐漸加重,因此在上層有一定的富積.Ca-P則表現為表層含量較下層低,隨著深度的增加,Ca-P在不斷的累積,這與研究區(qū)為鈣質山區(qū)有關.

4 結論

4.1 洋河水庫流域土壤、河道沉積物、庫區(qū)沉積物 TP含量差異性不大,說明河流入庫及徑流作用沒有使 TP增加,可能與磷在沉積作用的同時向上覆水體釋放有關.

4.2 庫區(qū)表層沉積物中各營養(yǎng)鹽的含量特征體現出不同區(qū)域沉積物對水庫富營養(yǎng)化的貢獻.湖心和西洋河口的營養(yǎng)鹽含量明顯高于東洋河口和出水口,說明水庫的污染主要來自于西洋河.湖心沉積物垂向分布表現出“表層富積”現象,說明近年來洋河水庫周邊的各類污染在加重.

4.3 洋河水庫各形態(tài)磷中以Ca-P為主,這與庫區(qū)地質—地球化學背景有關,土壤中Ca-P占主要部分,成為影響土壤 TP含量變化的主要因素;Fe/Al-P成為主導河道沉積物總磷變化的重要因素;庫區(qū)沉積物中,OP的含量是影響TP變化的主要因素,主要是由于水庫周邊農業(yè)面源的污染和西洋河河道工業(yè)、生活污染導致的.

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