松散破碎射氣介質的瞬態氡析出能力

李廣悅，丁德馨，張志軍，陳 翔，徐文平

1.中南大學 資源與安全工程學院，湖南 長沙 410083;2.南華大學 核資源與安全工程學院，湖南 衡陽 421001

地下原地爆破浸出采場的鈾礦堆是地下原地爆破浸出采鈾礦山井下氡氣的主要來源之一。它所造成的嚴重的井下氡污染已成為一個不可忽視的問題。如在我國已建成的某原地爆破浸出采鈾礦山，個別采場中的氡濃度高達290 kBq/m3，大大超過了國家規定極限標準值[1]。毋庸質疑，如此高劑量的輻射將對井下作業人員的身體造成嚴重危害，并將制約原地爆破浸出采鈾礦山的生產和發展。

研究鈾礦堆中氡的析出與運移規律，對地下原地爆破浸出采鈾礦山井下氡的控制具有重要意義。鈾礦堆是由粒徑大小不等、形狀不規則的鈾礦石顆粒組成，顆粒間不存在聯結，且顆粒中有氡析出[2-4]。因此，可將鈾礦堆抽象為松散破碎射氣介質。這種射氣介質中氡的析出和運移過程是：首先，氡從鈾礦石顆粒中的微裂隙和裂隙中析出到顆粒間的空隙中；隨后，氡在濃度梯度和壓力梯度的作用下沿著顆粒間的空隙通道運移[4]。

松散破碎射氣介質中因鐳衰變而產生的氡，分為能自由運移的氡和不能自由運移的氡[5]。單位時間內介質中因鐳衰變而產生的可以進入介質孔隙等運移通道中的氡，定義為介質產生可移動氡的能力。單位時間內單位體積的松散破碎射氣介質產生的可以自由運移的氡，定義為松散破碎射氣介質的氡析出能力。它是評價松散破碎射氣介質氡析出能力的重要參數，對于確定鈾礦山地下采場及地下原地爆破浸出采場降氡通風的需風量和模擬松散破碎射氣介質中氡的析出與運移至關重要。而目前采用的是穩態氡析出能力這一參數，該參數是通過將介質置于一密閉測試裝置中，測量當其中的氡析出量達到穩態平衡時介質的射氣系數Se，再采用式(1)計算獲得：

a=0.259ρw(U)KpSe

(1)

式中，a為介質的穩態氡析出能力， Bq/(m3·s)；Se為介質的射氣系數；ρ為介質的密度，kg/m3；w(U)為鈾的質量分數，%；Kp為鈾鐳平衡系數。

由于反擴散的影響[6-9]，松散破碎射氣介質的氡析出能力不是一個定值，而隨著介質中氡濃度的變化而變化[10-15]。因而，采用穩態氡析出能力是不合理的，為此本文提出了瞬態氡析出能力這一新概念。

對于松散破碎射氣介質的瞬態氡析出能力，國內外學者尚未開展研究。原地爆破浸出采場鈾礦堆的顆粒級配服從Rosin-Rammler分布[16]，而分布是由鈾礦堆的特征粒徑和粒徑分布指數確定的；此外，鈾礦堆中不僅有氡的析出與運移，而且還伴隨著溶浸劑的流動。因此，松散破碎射氣介質的瞬態氡析出能力受到介質的特征粒徑、粒徑分布指數、含水率和瞬態氡濃度的共同影響。

本工作根據Rosin-Rammler分布，選配具有不同顆粒級配的7組試樣，擬采用自制的松散破碎射氣介質瞬時氡濃度測量裝置(專利申請號:200810143430.3)，研究介質的瞬時氡濃度、含水率、特征粒徑、粒徑分布指數對瞬態氡析出能力的影響；并擬采用自適應神經模糊推理系統(ANFIS)，建立根據瞬時氡濃度、含水率、特征粒徑、粒徑分布指數預測瞬態氡析出能力的ANFIS模型。

1 試驗

1.1 試驗材料

試驗所用的鈾礦石取自湖南某鈾礦山。鈾礦石經破碎后，按0～1 cm、1～2 cm、2～3 cm、3～4 cm、4～5 cm、5～7 cm的粒徑范圍進行篩分，再采用Rosin-Rammler粒度分布模型，選配7組試樣。這7組試樣的顆粒級配及特征參數列于表1。

表1 7組試樣的顆粒級配及特征參數Table 1 Particle size distribution and characteristic parameters for 7 samples of loose fragmented radon-emitting medium

注(Note)：dc表示特征粒徑，id表示粒徑分布指數，n表示孔隙率(dc, characteristic particle size;id, particle size distribution index;n, porosity)

1.2 試驗裝置及測量儀器

本試驗采用自制的試驗裝置，示于圖1。裝置由箱體、頂蓋及取樣口等附件組成。箱體尺寸為250 cm×250 cm×250 cm。箱體與頂蓋用法蘭盤、橡皮墊圈和玻璃膠粘連，用螺栓固定。為了進行氣密性檢查，在裝置頂蓋上安裝了膜盒壓力表。取樣口、加壓口以及排氣口等均用氣門芯聯結。

氡測量采用中國北京261核儀器廠生產的FH463B型自動定標器以及FD-125型氡釷分析儀，取樣用50 mL的注射器。實驗時將裝置置于恒溫室中，溫度控制在26～28 ℃范圍內。

1.3 試驗過程

(1) 裝樣。取具有代表性的鈾礦樣，稱重，然后在105 ℃下烘烤24 h后稱重，計算礦樣自然含水率，按質量比制備7組礦樣，將其攪拌均勻后裝滿試驗裝置。

(2) 檢查裝置氣密性。關閉加壓口11、排氣口15，使用洗耳球1向裝置內鼓氣，觀察氣壓表12讀數是否穩定，如不穩定，應調整裝置的密閉性，調整好后再進行試驗。

(3) 試驗及數據測量。試驗開始前，打開排氣口15、加壓口11、止水夾2，取掉洗耳球1，使用鼓風機通風20 min，盡可能排除裝置內已產生的氡氣。然后關閉排氣口15、加壓口11、止水夾2，連接洗耳球1，鼓氣2 min，使裝置中鈾礦樣內產生的氡混合均勻。接下來，將量程為50 mL的針筒注射器插入連接取樣口4的膠皮管3中，抽取50 mL鈾礦樣孔隙氡，并將其注入已準備好的球型閃爍室中封存。重復測試工作，每隔30 min取樣1次。

(4) 不同含水率的試驗。將試樣從裝置中取出，放入浸泡桶浸泡16 h，淋干并擦干礦樣表面，稱量濕重并記錄，計算浸泡16 h的含水率。再將試樣裝入試驗裝置，重復(1)～(3)過程。隨后，采用同樣的方法，將礦樣依次浸泡32、48 h后，進行試驗。

2 試驗結果與分析

2.1 瞬時氡濃度隨時間的變化規律

測量7組試樣在含水率分別為0.96%、2.60%、3.20%、3.66%條件下的瞬時氡濃度。根據測量結果，繪出瞬時氡濃度C隨時間t變化的關系曲線，示于圖2。

在封閉的條件下，鈾礦石中氡的析出是以濃度梯度為動力的擴散析出。隨著時間的增長，氡濃度會逐漸增加，但由于反擴散的影響，這種增加的趨勢會逐漸變緩，最后將呈現穩態[4]。

圖2 不同含水率條件下7組試樣的瞬時氡濃度隨時間的變化Fig.2 Variation of measured transient radon concentration with time for 7 samples with different moisture contents含水率(Moisture content): (a)——0.96%,(b)——2.60%,(c)——3.20%,(d)——3.66%試樣(Samples)：●——1，○——2，▲——3，△——4，■——5，*——6，□——7

2.2 瞬態氡析出能力的計算

經計算，得到7組試樣在自然含水率為0.96%和含水率分別為2.60%、3.20%及3.66%條件下的瞬時氡濃度及與之相對應的瞬態氡析出能力，列于表2—表5。

從表2—表5可以看出，含水率的大小對松散破碎射氣介質的瞬態氡析出能力具有明顯的影響。所有浸泡試樣的瞬態氡析出能力都比自然含水試樣的大。這是因為，鈾礦石顆粒裂隙中的水能將反沖氡原子的能量吸收，使其留在裂隙中[17]，這樣氡原子就能沿著裂隙運移到顆粒之間的空隙中，使氡的濃度增加。但隨著含水率增加到一定程度時，平均氡析出能力會逐漸降低。這是由于，氡在水中的擴散系數比在空氣中的擴散系數小4個數量級，盡管含水率增加使留在鈾礦石顆粒裂隙中的氡原子數量增加，但擴散速率變小，單位時間內析出的氡量隨之減小。

表2 含水率W=0.96%的條件下7組試樣的瞬時氡濃度及與之對應的瞬態氡析出能力Table 2 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with natural moisture content of 0.96%

表3 含水率W=2.60%的條件下7組試樣的瞬時氡濃度及與之對應的瞬態氡析出能力Table 3 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 2.60%

表4 含水率W=3.20%的條件下7組試樣的瞬時氡濃度及與之對應的瞬態氡析出能力Table 4 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 3.20%

表5 含水率W=3.66%的條件下7組試樣的瞬時氡濃度及與之對應的瞬態氡析出能力Table 5 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 3.66%

2.3 瞬態氡析出能力與瞬時氡濃度、鈾礦石級配特征參數及含水率之間的關系

松散破碎射氣介質的瞬態氡析出能力a與其瞬時氡濃度C、級配特征參數dc、id、含水率W之間的關系為高度非線性關系，可以用下式描述：

ai=fi(C,dc,id,W) {i=1，2，…n}

(2)

由于自適應神經模糊推理系統(ANFIS)在建立變量間非線性關系方面具有優越性[18]，因此，本工作以松散破碎射氣介質的瞬時氡濃度C、級配特征參數dc、id及含水率W為輸入，以瞬態氡析出能力a為輸出，構建了252組數據對。選取224組數據對，對ANFIS進行訓練，得到了預測瞬態氡析出能力的ANFIS模型，示于圖3。

圖3 預測瞬態氡析出能力a的ANFIS模型Fig.3 ANFIS model for predicting transient radon emanation capability a

模型的輸出隸屬度函數采用一階Sugeno模型，訓練采用混合學習算法進行。當訓練誤差與預測誤差達到最佳時結束訓練，訓練總次數為50次，訓練數據最小均方根差為0.443 518。訓練過程中誤差的變化情況示于圖4。

圖4 ANFIS模型訓練誤差的變化Fig.4 Error variation of ANFIS model during the training

采用所建立的預測模型對剩余的28組數據對進行了預測，預測結果列于表6。由表6結果可知，本工作預測精度高達94%以上，可滿足工程應用要求。

3 結 論

(1) 松散破碎射氣介質的氡析出能力不是一個定值，而是瞬態值，瞬態氡析出能力受介質的瞬時氡濃度、特征粒徑、粒徑分布指數和含水率等參數的影響。

(2) 松散破碎射氣介質的含水率對其瞬態氡析出能力具有明顯的影響。所有浸泡試樣的瞬態氡析出能力都比自然含水試樣的大。松散破碎射氣介質的瞬態氡析出能力隨著含水率的增加而增加，但當含水率增加至一定程度后，瞬態氡析出能力又會隨之降低。

表6 試驗結果與預測值的比較Table 6 Comparison of test results with predicted results

(3) 松散破碎射氣介質的瞬態氡析出能力與介質的瞬時氡濃度、特征粒徑、粒徑分布指數和含水率之間的關系為高度非線性關系，難以采用傳統的數學方法描述；

(4) 采用自適應神經模糊推理系統(ANFIS)建立的根據松散破碎射氣介質的瞬時氡濃度、特征粒徑、粒徑分布指數和含水率預測其瞬態氡析出能力的ANFIS模型，其預測精度高達94%以上，可滿足工程應用要求，這為松散破碎射氣介質瞬態氡析出能力的預測開辟了新的途徑。

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