濃霧天氣氣溶膠顆粒物的輸運和轉化特性

丁 玨, 李家驊, 翁培奮

(上海大學上海市應用數學和力學研究所,上海 200072)

濃霧天氣氣溶膠顆粒物的輸運和轉化特性

丁 玨, 李家驊, 翁培奮

(上海大學上海市應用數學和力學研究所,上海 200072)

近年來,隨著城市建設和經濟的發展,氣溶膠顆粒物污染問題日益嚴重,尤其是城市濃霧天氣,顆粒物成為首要污染物.因此,消除霧污染,凈化空氣,引起人們的關注.介紹了氣溶膠顆粒物和霧的基本特征,以及霧層內氣溶膠顆粒物的湍流擴散、化學轉化特性及動力學特性,闡述了有關氣溶膠顆粒物輸運問題的國內外研究概況,展望了未來研究的方向.

霧污染;氣溶膠顆粒物;輸運;化學轉化;動力學特性

Abstract:In recent years,with the urban construction and economic development,the problem of aerosol pollution is becoming increasingly serious.Especially for foggy weather in urban areas,aerosol particles form a p rimary pollutant.This calls for peop le’s concern to deal w ith the fog pollution p roblem for clean air.This paper focuses on the basic characteristics of aerosol particles and fog,including turbulent diffusion of aerosol particles,chemical transformation and dynamical characteristics. In addition,a detailed investigation on the aerosol transport problem in China and other countries is made,and the direction of the studies is discussed.

Key words:pollution fog;aerosol particles;transport;chemical transformation;dynamical characteristic

近些年,隨著城市現代化建設和經濟的發展,我國一些發達地區頻繁出現城市霧,成為與城市熱島、城市煙島相伴隨的一種重要城市災害.與常規氣象原因形成的霧不同,城市霧中常含有高濃度有害污染物,累積于大氣低層,直接影響人類的生存環境,威脅著城市的經濟及交通的發展.濃霧天氣引起的污染事件屢見不鮮.例如,1930年 12月 1—5日發生在比利時Meuse谷地的濃霧天氣,造成霧區近萬人出現哮喘等癥狀,在 3天內死亡 60人[1];1952年 12月發生在英國倫敦著名的煙霧事件,使倫敦上空連續四五天濃霧迷漫,煙、粉塵蓄積不散,造成4 000人死亡,震驚一時;2001年 2月 21—23日,正值國際奧運考察團訪問北京期間,北京及周邊一帶發生歷史上罕見的持續 60余小時的濃霧天氣;2007年 11月以來,北京、天津、河北、山西、重慶、江蘇及廣東等地均發生了大范圍的霧霾交織天氣 (見圖1和圖2),給交通運輸及人們的工作、生活帶來嚴重影響.

圖1 南京霧霾交織天氣(2007-09-11)[2]Fig.1 Fog haze weather in Nanjing(2007-09-11)

圖2 武漢霧霾天氣(東湖,2009-01-31)[3]Fig.2 Fog haze weather in W uhan(East Lake,2009-01-31)

1 氣溶膠顆粒物的特征和霧污染形成機制

近些年,氣溶膠顆粒物污染問題日益嚴重,我國近 2/3的城市空氣質量未達到二級標準.同時,大量觀測數據表明,在霧天氣下,顆粒物濃度明顯增加,成為首要污染物,其中可吸入顆粒物濃度等級最高.

1.1 氣溶膠顆粒物的基本特征

氣溶膠是指懸浮在氣體中的固體和液體顆粒與氣體載體共同組成的多相體系,其顆粒物直徑大多在 0.001～100μm之間.氣溶膠顆粒物來源廣泛,一般可分為自然源和人為源.自然源包括揚起的塵土、森林燃燒產生的煙塵等,人為源主要是燃料燃燒形成的煙霧、工農業生產散發的原料或產品微粒、汽車排放出來的含鉛化合物等.近十幾年來,因氣溶膠在大氣中停留時間長、來源復雜、有毒有害物質含量高等特點,對人體健康、環境產生較大影響而倍受人們的關注.

由于顆粒物的光散射、電荷、吸附毒性和沉積率等均與顆粒物的粒徑有關,因此,氣溶膠顆粒物的粒徑分布是決定顆粒物行為特征的最重要參數.根據顆粒物的形成機制,可將氣溶膠顆粒物分成 3種模式[4]:成核模式 (粒徑 <0.1μm)、積聚模式 (粒徑分布為 0.1～2μm)、粗微粒模式 (粒徑分布為 2～100μm).成核模式主要來源于燃燒過程所產生的一次氣溶膠粒子,因粒徑小、數量多、表面積大而容易碰撞合并,進入積聚模式.積聚模式主要來源于成核模式微粒的凝聚,以及大氣化學反應所產生的各種氣體分子轉化成的二次氣溶膠等,積聚型微粒不易沉降.粗微粒模式主要來源于機械過程造成的揚塵、風沙等一次氣溶膠粒子,該類型微粒粒徑較大,在大氣中停留時間較短.此外,依據國內的空氣質量標準,還可根據顆粒物的粒徑大小,將顆粒物分為總懸浮顆粒物 TSP(當量直徑≤100μm)、可吸入顆粒物 PM 10(當量直徑 ≤10μm)、細顆粒物 PM 2.5(當量直徑≤2.5μm)及碳氣溶膠,如圖3所示.

圖3 氣溶膠顆粒物的粒徑分布Fig.3 Aerosol par ticle size d istr ibution s

氣溶膠顆粒物具有粒徑小、比表面積大、分布廣泛等特點,在大氣輸運過程中不僅可以作為污染物的載體,而且其表面能為大氣化學反應提供場所.

1.2 霧的基本特征

霧是由大量懸浮在近地面空氣中的微小水滴或冰晶組成的氣溶膠系統,是近地面層空氣中水汽凝結 (或凝華)的產物.霧滴的尺度比較大,直徑大多在 4～30μm左右.霧形成條件為大氣形成逆溫層,大氣層結穩定,并且是微風或靜風.霧的濃度通常以水平能見度表示.當能見度降至 50 m以下時,為濃霧;能見度為 50～500 m時,統稱中霧;能見度為500～1 000 m時,稱薄霧 (或輕霧).霧層是指霧環境中空氣相對濕度大于 98%的區域,霧層中特殊的邊界層結構、污染物湍流運動及化學轉化等因素影響著霧區氣溶膠的污染程度.

1.3 霧污染形成機制與霧層內氣溶膠顆粒物的特性

1.3.1 霧層內氣溶膠顆粒物的湍流擴散特性

氣溶膠顆粒物的擴散過程受多種因素的影響,其中霧區大氣湍流結構起重要作用.相比于晴朗或多云天氣,在霧形成時大氣湍流度較小,近地層存在較強的逆溫層,即大氣邊界層具有較為穩定的動力與熱力結構,氣溶膠顆粒物不易擴散.在合適的層結和氣象條件下,氣溶膠顆粒物成為霧的凝結核,促進霧天氣的形成.當霧的發展進入穩定期時,霧層內近中性的層結結構改變了氣溶膠顆粒物擴散的條件,但霧頂更強的逆溫層使顆粒物難以向上層大氣擴散.此時,如果大氣存在合適的溫度和濕度,霧滴會發生蒸發而濃縮,進一步形成更多的氣溶膠顆粒 (見圖4).經過一定時間的積累,整個霧層內顆粒物濃度嚴重超標,霧污染嚴重.當大氣邊界層層結變為不穩定層結時,湍流運動明顯增強,即大氣的水平和垂直擴散能力顯著提高,霧逐漸消散,氣溶膠顆粒物也隨之擴散、稀釋.

圖4 氣溶膠顆粒物在霧形成和蒸發中的作用Fig.4 Role of aerosol par ticles in fog formation and evaporation

1.3.2 霧層內氣溶膠顆粒物的化學轉化特性

城市中普遍存在吸濕性氣溶膠顆粒物 (如銨鹽).在由氣溶膠顆粒物、霧滴及氣態污染物組成的大氣系統中,空氣濕度較大,吸濕性顆粒表面會吸附一層水膜.以大氣中的主要氣態污染物二氧化硫(SO2)為例,在水膜中 SO2會生成 SO23-或HSO23-,進而在氧化物的作用下形成 SO24-,即通過復相化學反應生成硫酸 (硫酸銨鹽)細顆粒.同時,該系統中的氣態污染物 SO2也可通過擴散作用被霧滴吸收,而部分氣溶膠顆粒物會被霧滴捕獲,從而在霧滴內部氧化形成 SO24-,即通過多相化學反應生成硫酸(硫酸銨鹽)顆粒物.在該過程中,一部分霧滴沉降,另一部分霧滴會發生蒸發,形成更多的硫酸銨鹽氣溶膠顆粒.由此可知,相比于晴朗或多云天氣,非均相化學反應是霧環境中顆粒物化學轉化的主要形式[5],它改變著大氣環境中霧滴和氣溶膠顆粒物的化學組成.

霧環境下氣溶膠顆粒物的運動過程非常復雜.氣溶膠顆粒物的運動特性[6]除了受到其本身空氣動力學特性的影響和流場中各種力場作用以外,還需考慮氣溶膠顆粒物之間、霧滴與氣溶膠顆粒物之間的相互作用對顆粒物運動特性的影響.以銨鹽粒子為例,因其具有吸濕性,通過吸收水分,使得含水量增加,粒子長大成為液滴,并與霧滴組成氣溶膠系統.在該系統中,顆粒物、霧滴與顆粒物由于運動而相互碰撞并粘著成為大顆粒,導致顆粒尺寸增加而數量濃度連續下降.當相對運動是 Brown運動時,稱該過程為熱力凝聚.當相對運動是由于重力、靜電力或空氣動力等外力作用引起時,該過程稱為運動凝聚.凝聚的結果是顆粒物總數量持續減少,霧滴的平均直徑不斷增大,濕沉降量也逐漸增大.

1.4 城市霧污染的危害

1.4.1 對人體健康的影響

當發生濃霧天氣時,空氣中的 SO2,NOx等氣態污染物遇水汽變成酸霧,從而污染環境,影響人體的健康.同時,在霧的影響下,部分有害元素和化合物富集在細小氣溶膠顆粒物上,加重了對人體健康的危害.如易造成上呼吸道感染、支氣管炎、氣喘、肺炎、肺氣腫等疾病.

1.4.2 對空氣能見度的影響

根據光的反射、折射原理可以知道,不僅霧的存在會降低空氣透明度,氣溶膠顆粒物也會降低大氣能見度.因此,濃度較大、持續時間較長的霧霾天氣,使大氣能見度明顯降低,對航空、公路交通和內河航運造成重大的影響.

1.4.3 對電力通訊和農業等領域的影響

濃霧會使電線受到“污染”,引起輸電線路短路、跳閘等故障,造成電網大面積斷電,電力部門稱這種現象為“霧閃”.霧對農業生產也有不利影響,研究表明,重慶地區酸雨及酸霧的分布和馬尾松林衰亡程度的分布是十分一致的.對馬尾松林來說,酸霧的危害甚至比酸雨還嚴重.

2 氣溶膠顆粒物輸運問題的研究進展

近年來,在經濟快速發展的國家 (如中國),許多城市出現過霾天氣 (也稱灰霾).在有些地方,霾天氣還與其他氣象天氣并存,逐漸結合成為復合型的污染天氣 (霧霾).這些環境問題引起了科學研究者的高度重視.

該問題的研究方法主要有三種:實地觀測或測量、風洞 /煙霧箱試驗、理論分析及數值模擬[7].這些方法的研究內容大多集中在污染物濃度分布與大氣邊界層結構、氣象條件之間的關系,以及顆粒污染物來源、物理化學及運動特性方面.

2.1 實地觀測或測量

為了深入研究城市大氣污染物與大氣邊界層結構、城市氣象條件之間的關系,同時也為大氣污染物擴散模式的改進和發展提供必要的觀測資料,各國相繼開展了一系列大規模的城市邊界層集中觀測試驗[8].如美國科學家 Podzimek于 1987年夏冬季開展了 MUNA(Marine-Urban Napoli Aerosol)計劃[9].此外,瑞士學者在中部M t.Rigi城市開展了為期 7年的冬季降水區域的研究,促進了人們對氣溶膠顆粒物濕沉降機理的認識[10].

近 30年,污染物擴散問題引起了國內研究者的興趣.中國環境科學研究院、中國科學院大氣物理研究所[11]、北京大學、清華大學[12]、蘭州大學、復旦大學[13]、華中科技大學、浙江大學、湖南大學和中國氣象科學研究院[14]等許多專家學者在顆粒污染物來源、特性、時空分布及對氣候的影響等方面,做了許多有意義的研究工作,開拓了大氣污染的研究領域,并取得了有科學價值的成果.如我國于 2001年冬季和 2003年夏季,在北京組織實施了“BECAPEX”大氣環境科學試驗[15].徐祥德等研究者根據“BECAPEX”大氣環境科學試驗、北京氣象塔梯度觀測資料、三層超聲風溫儀觀測資料以及系留氣艇垂直探測資料,對北京城市邊界層大氣過程的垂直動力特征進行分析,研究了在不同城市災害性天氣下(沙塵天氣和城市濃霧天氣)湍流垂直結構的特征及其與污染物濃度變化的關系[15].張佃國等研究者利用機載 PMS(Particle Measuring System),對 2003年夏秋季北京及周邊地區進行了不同天氣狀況下 6次氣溶膠的探測,數據分析表明,北京及周邊地區氣溶膠粒子的分布在不同天氣背景下有較大的差別[16].上海環境科學研究院的陳明華等研究者對上海市 PM 2.5的污染現狀進行了調查和分析,得出上海市的 PM 2.5年平均濃度值是美國紐約、舊金山等城市的 3倍左右[17].此外,陳明華等檢測了上海市霧天的大氣污染狀況,并根據上海 114年的歷史資料的分析得出:上海以輻射霧出現最多,而且在霧的發展期,粒徑在 10～30μm的霧滴數密度最大.對于霧水的化學成分,正離子以銨 (NH4+)和鈣 (Ca2+)為主,負離子以硫酸根 (SO24-)為主.

上述城市的外場觀測試驗,促進了人們對城市地區的邊界層湍流結構、氣溶膠顆粒物分布等方面的認識.但由于受到城市邊界層大氣污染物垂直分布探測手段的限制,在個別區域進行大氣邊界層和陸面過程的試驗,所得到的資料十分有限,尤其是對特殊天氣 (如濃霧)下大氣邊界層結構和顆粒污染物運動規律的認識還不足.

2.2 環境風洞 /煙霧箱試驗

風洞模擬試驗為深入了解氣溶膠顆粒物的運動規律提供了良好的條件[18-19].蘭州大學鄭曉靜教授領導的課題組,通過對風沙流中的沙塵氣溶膠顆粒帶電和由此產生的風沙電場進行風洞試驗研究,定量揭示出風沙流中沙粒所帶的電荷量和風沙電場隨高度、沙粒粒徑以及來流風速等參數的變化規律[18].

煙霧箱是用惰性材料制成的容器 (材料可以是塑料膜、玻璃、不銹鋼等),主要用于模擬大氣層[20],即在人工模擬環境下,對人們感興趣物質的大氣演化進行研究.國外的煙霧箱研究開始于 20世紀 70年代,迄今為止有眾多的研究小組有自己的煙霧箱系統.如 CIT(California Institute of Technology)2001年建成了一套用于研究大氣氣溶膠化學的現代煙霧箱設備.該設備配置了 NOx,O3檢測儀和溫濕度傳感器,還配備了 GC2F ID和 GC2MS用來檢測碳氫化合物,粒子計數器用來測量氣溶膠數量濃度,掃描電子遷移率分光計 (SEMS)用來測量氣溶膠粒徑分布和個數濃度,串連微分遷移率分析儀 (TDMA)用來測量吸濕增長因子[21].

國內的煙霧箱研究起步較晚,我國只有極少的單位有煙霧箱.北京大學唐孝炎的研究小組于 1982年建成了我國最早的室內光化學煙霧箱.該研究小組針對蘭州和北京地區的大氣狀況,研究了 O3的時空分布、評價源和受體間的關系,以模擬光化學煙霧的時空變化[22].清華大學郝吉明等人于 2005年建成了一個可以精確控制溫度的大氣模擬煙霧箱系統,目的是用煙霧箱研究北京市高 PM體積分數條件下的光化學反應[23].

2.3 理論分析及數值模擬研究

除大量的觀測及試驗研究外,理論分析和數值模擬技術成為研究氣溶膠顆粒物濃度分布、粒徑分布和化學組成的重要手段[24].

Breuer等[25]基于兩相流理論,數值研究了氣溶膠顆粒物在 90°彎管內的運動過程.即采用有限體積法,結合大渦模擬技術對彎管內氣相進行研究,采用Lagrangian方法跟蹤顆粒相 (單分散氣溶膠顆粒物)的運動.Sturm等[26]采用 Monte-Carlo方法,對氣溶膠顆粒物在人體肺泡中的擴散進行了數值模擬.Gaydos等[5]發展了三維氣溶膠顆粒物的化學輸運模型 (PMCAMx),并對 2001年發生在美國東部地區污染事件中氣溶膠顆粒物質量和化學成分進行了數值研究.由于模型在研究夜間硝酸形成過程存在困難,因此硝酸鹽顆粒物的數值預測存在較大誤差.同時,大氣中元素碳 (EC)的含量也大大超過實測值.Toon等[27]研究了 Sahara沙漠沙塵粒子的輸運問題.在模式中將氣溶膠顆粒物按粒徑大小分為 30類,給出了沙塵顆粒在輸送過程中粒子譜演變特征.但模型中尚未考慮顆粒物聚并等物理過程,也未考慮顆粒物化學成分的演變.此外,Wexler等[28]發展了一個氣溶膠顆粒物模型,該模型考慮了氣-粒之間的質量輸送對氣溶膠顆粒物化學成分和粒徑尺度分布的影響.該模型對氣溶膠顆粒物微物理過程處理較細致,但考慮的氣溶膠顆粒物化學成分較少,化學過程也很簡單.

氣溶膠顆粒物的運動特性問題,也引起了國內研究者的興趣[29-33].趙春生等[29]建立了一個包括氣溶膠微物理過程并可以描述粒子尺度變化的大氣氣溶膠動力模式.中國科學院大氣物理研究所的張美根等[30]利用區域大氣模式系統 (RAMS)和區域大氣質量模式系統 (CMAQ)耦合的空氣質量模式系統,對東亞地區 2001年春季氣溶膠的輸運及其化學轉化過程進行了研究[30].此外,在 2002年立項,由清華大學承擔,北京大學、華中科技大學[33]、天津大學、東南大學和中國環境科學研究院參與的 973項目“燃燒源可吸入顆粒物的形成和控制技術基礎研究”,促進了人們對可吸入顆粒物的形成機制和在各種外加條件作用下的行為規律的認識.

3 結 束 語

氣溶膠顆粒污染物對氣候、環境等方面的影響,近年來引起科學界的重視.國內外研究者在城市污染物的濃度分布及影響因素、細小顆粒物運動特性方面進行了大量工作,取得了較多的成果.然而,城市災害性天氣下 (如濃霧天氣)氣溶膠顆粒物動力學及輸運、轉化等問題的研究開展得較少,研究成果十分有限.因此,對典型霧層中氣溶膠顆粒物輸運、擴散及轉化過程進行數值分析和試驗研究十分重要,并在此基礎上,深入討論氣溶膠顆粒物在霧環境中的動力學特性和湍流擴散機理,揭示氣溶膠顆粒物運動特性,分析霧層中氣溶膠顆粒物速度、濃度、粒徑及化學組分的時空分布規律,為濃霧天氣氣溶膠顆粒物的污染控制提供指導.同時,相關的研究也將豐富和推進氣溶膠力學、環境科學與工程等學科的發展.

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(編輯:劉志強)

Aerosol Transpor t and Transformation Character istics in Foggy W eather

D ING Jue, L IJia-hua, WENG Pei-fen
(Shanghai Institute of Applied Mathematics and Mechanics,ShanghaiUniversity,Shanghai200072,China)

O 359

A

1007-2861(2010)03-0226-06

10.3969/j.issn.1007-2861.2010.03.002

2009-06-29

國家自然科學基金資助項目(10802046);上海市教委基金資助項目(B10-0401-08-003);上海市重點學科建設資助項目(Y0103)

丁 玨 (1973～),女,副研究員,博士,研究方向為環境流體力學等.E-mail:dingjue_lu@shu.edu.cn