廣東柘林灣養殖海域沉積物中汞的分布、累積及其生態風險

汪飛，黃小平，張景平，江志堅，施震

1.中國科學院南海海洋研究所熱帶海洋環境動力學重點實驗室，廣州510301

2.中國科學院研究生院，北京100049

廣東柘林灣養殖海域沉積物中汞的分布、累積及其生態風險

汪飛1，2，黃小平1，*，張景平1，2，江志堅1，2，施震1，2

1.中國科學院南海海洋研究所熱帶海洋環境動力學重點實驗室，廣州510301

2.中國科學院研究生院，北京100049

柘林灣是廣東省養殖規模最大的海灣之一，為了解養殖海域沉積物中汞的分布、累積及其可能產生的生態風險，于2008年1月在柘林灣海域采集了5個站位的柱狀沉積物和3個站位的表層沉積物，對其中的總汞含量進行了測定，并對其含量分布、累積特征進行了分析.結果表明，柘林灣海域表層沉積物中總汞平均含量為0.0645μg·g-1，徑流輸入是其空間分布特征的主要影響因素；柱狀沉積物表層部分總汞含量相對較低，但不同采樣區域柱樣中總汞含量的垂直分布卻有著顯著的差異，網箱養殖區主要是由于汞近40年來來源變小導致沉積物表層部分中的總汞含量較底層低，而貝類養殖區則由于沉積后的再遷移作用使汞在氧化還原邊界層富集累積；利用潛在生態危害指數法和沉積物質量基準法對此次調查的沉積物中汞的潛在生態風險進行的評價表明，汞雖對底棲生物基本無負面效應，但其潛在生態風險程度達到了中等水平，尤其是養殖區2號站位28～36cm、4號站位20～32cm和48～56cm以及6號站位36～56cm柱樣中的汞甚至達到了高的潛在生態風險程度.因此，養殖區次表層沉積物中較高含量的汞應當引起足夠重視.

汞；分布；累積；生態風險；沉積物；柘林灣

1 引言（Introduction）

自從1953年在日本發生了由于食用含有甲基汞的魚而導致人員死亡的水俁病事件以來，關于汞的研究就從未停止過，它的污染仍然是一個全球問題（Canário et al.,2007）.汞毒性大、在沉積物和生物體中存在時間長（Iannuzzi and Wenning,1995），且能在一定條件下轉化為甲基汞.甲基汞易于在水生生物體中積累和放大，其毒性比無機汞高100倍（Friberg and Vostal,1972）.環境中，汞的循環相當復雜.Copeland（1970）通過研究證明，沉積物以及與它聯系在一起的動植物區系在汞的水體環境循環中起著極其重要的作用；它們不僅是汞的“匯”，而且還可作為無機汞轉化為污染更大的有機汞的轉化場所（Robert et al.,1971）；同時，沉積物還可能作為環境中汞的“源”，通過沉積物中汞（尤其是甲基汞）的再釋放，導致上覆水體中汞的污染，進而威脅到整個生態系統的安全.

柘林灣位于閩、粵兩省交界處，是一個半封閉小型河口灣.因其良好的避風條件，水產增養殖業于20世紀80代后期開始迅猛發展，目前已成為廣東養殖規模最大的海灣之一.由于海水增養殖業的過度發展和周邊人口與經濟的急速膨脹，該灣環境問題非常突出.而汞作為一種生態危害極大的重金屬，可以通過受污染沉積物的二次釋放進入水體，再通過食物鏈進行富集和放大導致養殖的水產品中汞含量超標，進而危害人的健康.但到目前為止，對柘林灣沉積物中汞的研究非常少.

本文主要對柘林灣海域表層沉積物中總汞（HgT）含量與分布特征，以及柱狀沉積物中HgT含量的垂直變化與累積特征進行了分析，對柘林灣海域沉積物中HgT含量分布和來源的成因進行了初步探索，運用不同評價手段對柘林灣沉積物中的汞的潛在生態風險進行了評價，以期對柘林灣沉積物中的汞的潛在生態危害有初步的認識，為維護柘林灣生態系統穩定以及解決柘林灣水產品食用安全提供基礎理論的支持.

2 材料與方法（Materials and methods）

2.1 研究區域概況

柘林灣位于閩粵交界處，地理位置為116°58′～117°05′E、23°31′～23°37′N，水域面積68～70km2，水深3～12m，平均4.8m（朱小山和楊煉峰，2005）；該灣潮汐為不規則半日潮，平均潮差為1.69m（蔡愛智，1994）；該灣北、東、西面為陸地包圍，南面為灣口，灣頂有黃岡河流入海灣，該河全長88km，流域面積1317.5km2（蔡愛智，1994）；柘林灣良好的避風條件使其水產養殖業迅猛發展，養殖面積在1999～2000年一年之內就增加了一倍，其養殖品種有石斑魚、黑斑紅鱸、鯛科魚等30多種經濟魚類以及肌蛤、花蛤、牡蠣、翡翠貽貝等優勢貝類資源（李金，2004）.

2.2 樣品的采集

2008年1 月在柘林灣海域布設8個調查站位（圖1），1、5、6站位分布于網箱養殖區；2、3、4站位分布在貝類養殖區；7、8兩個站位作為對照區，其中7號站位位于黃岡河口，而8號站位則是在灣口.利用新型水下單管柱狀采樣器分別在1、2、4、6和8號站位采集了5個長度不等的柱狀沉積物，該采樣器有能夠確保水下沉積物樣品無擾動采集的突出優點；利用曙光抓斗式采泥器在3、5、7號站位采集了表層4cm沉積物.將采得的柱狀沉積物以每隔4cm現場進行分割，立即裝入清潔的聚乙烯袋中，排出空氣密封，保存在-20℃冰箱中待分析.

2.3 樣品分析

將存放于冰箱中的沉積物樣品解凍、離心后，在自然條件下風干，再用瑪瑙研缽研成粉末，用四分法取樣，過80目篩并儲藏于干燥器中待分析.

2.3.1 沉積物中HgT的測定

采用冷原子吸收光度法，利用測汞儀F732-V（上海華光儀器儀表廠）進行沉積物中HgT的測定.沉積物消化方法見《海洋監測規范》（GB 17378.5-2007）（中華人民共和國國家質量監督檢驗檢疫總局，中國國家標準化管理委員會，2007）.為了確保實驗的準確度以及數據的精密度，將海洋沉積物標準物質（GBW 07334，國家海洋局第二海洋研究所研制）與樣品一起進行同步測試，測定的結果為0.0322μg·g-1，對比其標準濃度（（0.032±0.004）μg·g-1），表明實驗準確度良好.

2.3.2 沉積物粒度分析

采用英國馬爾文公司Mastersizer 2000G型激光衍射粒度分析儀進行沉積物粒度分析，測量范圍為0.02～2000μm，相對誤差小于2%，粒度分級1Φ，每個樣品測試3次，測試結果取平均值.

2.3.3 沉積物中總有機碳（TOC）的測定

參照《海洋監測規范》（GB 17378.5-2007）測定沉積物中TOC含量.

2.4 統計分析

沉積物中HgT的含量以μg·g-1來表示，TOC含量以百分比（%）來表示；利用統計軟件SPSS 16.0和SigmaStat 3.5進行統計學分析和繪圖.

3 結果（Results）

3.1 柘林灣海域表層沉積物中HgT含量的區域分布

柘林灣海域表層4cm沉積物中HgT含量、TOC含量和粒度分析數據等見表1.調查海域表層沉積物中主要為細顆粒成分（粉砂和粘土），通過對HgT含量和中值粒徑以及TOC含量的回歸分析（圖2、圖3）表明，HgT和粒度系數、TOC含量的線性相關均不顯著，說明粒度和有機質含量不是HgT含量分布的控制因素，HgT含量的空間分布特征另有其他原因.

調查海域表層沉積物中HgT含量變化范圍為0.0544～0.0743μg·g-1，平均值為0.0645μg·g-1；最大值出現在靠近訊洲島的貝類養殖區4號站位，最小值則是在灣口的對照區8號站位（圖4）；與相關背景值及全球其他港灣表層沉積物中HgT含量對比（表2）可知，柘林灣海域表層沉積物中HgT含量較低，且遠低于國家海洋沉積物一類標準值（0.20μg·g-1）（GB 18668-2002）（中華人民共和國國家質量監督檢驗檢疫總局，中國國家標準化管理委員會，2002），但略高于喬永民等（2004）對本海域表層沉積物中HgT含量的調查結果.

表1 柘林灣海域表層沉積物中HgT和TOC含量以及粒度分析結果Table 1HgTconcentrations,TOC levels and the grain size in surface sediments of Zhelin Bay

圖2 柘林灣表層沉積物中汞與中值粒徑的回歸分析Fig.2Regression analysis of mercury and median diameter in surface sediments of Zhelin Bay

3.2 柘林灣海域柱狀沉積物中HgT的垂直分布

柘林灣海域不同區域的5個柱狀沉積物中HgT含量的垂直分布見圖5.不同區域沉積物中HgT的垂直分布特征不同，網箱養殖區柱狀沉積物中HgT含量表現為隨深度增加逐漸增大；貝類養殖區柱樣的中間部分出現累積及顯著的波動現象；而對照區柱樣中HgT的垂直分布無明顯的變化規律.

表2 柘林灣海域表層沉積物與其他港灣表層沉積物中HgT含量及相關背景值的對比Table 2Comparison of mercury concentrations and background values in surface sediments of Zhelin Bay with other sea areas

圖3 柘林灣表層沉積物中汞與TOC的回歸分析Fig.3Regression analysis of mercury and TOC in surface sediments of Zhelin Bay

圖5 柘林灣海域不同采樣區域的柱狀沉積物中HgT垂直分布特征Fig.5The concentration profiles of HgTin different sampling areas of Zhelin Bay

3.3 柘林灣海域沉積物中汞的生態風險評價

本文利用潛在生態危害指數法和沉積物質量基準法對本次調查的沉積物中汞的生態風險進行了評價.

3.3.1 潛在生態危害指數法評價結果

潛在生態危害指數法是由瑞典科學家Hakanson（1980）首先提出來，該方法利用具有可比的、等價屬性指數分級法將重金屬的含量、生態效應、環境效應與毒理學聯系在一起進行評價（李桂海等，2007）.它不僅反映了某一特定環境中單個污染因子的影響，而且也反映了多種污染因子的綜合影響.本文由于只是探討汞的潛在生態危害，因此只需定量的計算汞的潛在生態風險參數，計算公式如下：

圖6 柱狀沉積物中汞的潛在生態風險程度Fig.6The potential ecological risks of mercury in sediment cores

表3 潛在生態風險程度分級Table 3The classification of potential ecological risks

利用以上方法計算得出柘林灣海域表層沉積物中汞均有中等的潛在生態風險（表4）.柘林灣海域柱狀沉積物中的汞的潛在生態風險程度見圖6，分析可知柘林灣海域柱狀沉積物中汞有中等及中等以上的潛在生態風險，其中，2號站位28～36cm、4號站位20～32cm和48～56cm以及6號站位36～56cm柱樣中的汞甚至達到了高的潛在生態風險程度.

表4 表層沉積物中汞的潛在生態風險程度Table 4The potential ecological risks of mercury in surface sediments

3.3.2 沉積物質量基準（SQC）評價結果

沉積物質量基準是指特定化學物質在沉積物中實際允許數值，是底棲生物免受特定化學物質致害的保護性臨界水平，是底棲生物劑量-效應關系的反映（陳靜生和周家義，1992）.目前，比較有影響力和使用較廣泛的SQC為美國國家大氣署推薦使用的生物效應閾值即Long等（1995）確定的生物效應閾值，這種基準適合河口和海洋沉積物，小于ER-L（Effects range low，效應范圍低值）說明重金屬對生物的負面效應基本不發生，位于ER-L和ER-M（Effects range media，效應范圍中值）之間的說明重金屬對生物的負面效應偶爾發生，而大于ER-M說明重金屬對生物的負面效應經常發生.汞的閾值與本次研究中HgT含量的對比見表5.

表5 汞的閾值與本次研究中HgT含量的對比（μg·g-1）Table 5Comparison of the threshold values of mercury with HgTlevels in this study（μg·g-1）

對比本次調查結果的最大值和ER-L、ER-M，可以得出柘林灣海域沉積物中HgT含量均顯著低于ER-L，說明柘林灣海域沉積物中的汞對底棲生物基本無負面效應.

4 討論（Discussion）

4.1 柘林灣海域表層沉積物中HgT含量空間分布規律探討

由圖4可以看出，HgT含量呈現出灣口對照區明顯低于養殖區和黃岡河口對照區的空間分布特征.養殖區由于養殖活動產生大量養殖生物殘體、代謝物以及殘餌等有機質，通過沉降作用沉積于表層沉積物，這些有機顆粒物不僅改變了沉積物的粒徑組成，而且使養殖區表層沉積物中有機質含量較灣口對照區高；盡管細顆粒沉積物如粘土、粉砂與汞相關性顯著（Baeyens et al.,1998;Ruelas-Inzunza et al.,2009），但本次采集的柘林灣海域沉積物均屬于粘土質粉砂（表1），粒徑組成不再控制著沉積物中汞的分布，因此柘林灣海域沉積物中汞與中值粒徑并無顯著相關關系（圖2）；研究還表明，HgT含量與有機質含量呈顯著相關關系（Barrocas and Wasserman,1998;Langston,1982），但是本文通過對HgT含量和TOC含量的相關性分析（圖3）表明，HgT和TOC線性相關并不顯著，喬永民等（2004）的研究也有類似結論，有機質組分的改變可能是主要影響因素（喬永民等，2004）.因此，粒徑組成和有機質并不是柘林灣海域沉積物中HgT含量分布的控制因素.

養殖活動所造成的貧氧等特殊生態環境可能對柘林灣海域沉積物中HgT含量的分布有著一定的影響，但影響程度具體有多大，還需要做進一步的調查研究.

汞的來源是沉積物中HgT含量分布的決定性因素（Langston,1982）.柘林灣海域泥沙主要來源于黃岡河，在水動力作用下擴散至河口之外的潮間帶和灣內（魏金城和溫令平，1993），因此位于柘林灣中南部海域的養殖區各站位以及黃岡河口的7號站位的沉積物主要是來自于黃岡河的泥沙輸入，從黃岡河流入柘林灣海域的水體中攜帶了大量沿途含汞的泥沙，這可能是汞主要的來源（包括自然和人為來源），而位于灣口對照區的8號站位的沉積物可能主要來自于灣外懸浮物或泥沙的輸入，受黃岡河徑流輸入的泥沙影響較小.因此，灣口對照區沉積物中HgT含量顯著低于更加靠近黃岡河口的養殖區.圖4中位于黃岡河口的、非養殖區的7號站位表層沉積物中HgT含量出現高值進一步說明了黃岡河的徑流輸入對柘林灣海域沉積物中HgT含量的空間分布起著決定作用.

4.2 柘林灣海域柱狀沉積物中汞的累積

由圖5可以看出貝類養殖區柱樣中HgT含量的垂直分布與網箱養殖區有顯著的差別.貝類養殖區柱樣中HgT含量均在32cm左右出現峰值，而且HgT含量都在柱樣中部16～48cm之間呈現出明顯的波動變化，這主要可能是受到沉積物中汞沉積后再遷移作用的影響.相關研究（Davison,1981;Balistrieri et al.,1992a;1992b;Chen et al.,1996）均證實，重金屬元素往往伴隨著氧化還原敏感性元素Fe、Mn發生沉積后的再遷移，并通過Fe、Mn的氧化還原循環在氧化還原邊界層富集；Silva等（2003）研究表明在紅樹林沉積物中HgT含量高值出現在紅樹根豐富的次表層，與沉積物中Fe的分布一致，這很可能與紅樹根泌氧形成氧化還原邊界層有關.

柘林灣海域貝類養殖區存在著大量釘入沉積物中的蠔樁，在蠔樁底端伸入到的沉積物層處形成了特殊的氧化還原環境，沉積物表層或水體中的氧氣可以透過蠔樁縫隙與此層進行交換，而此層之下的沉積物透氣性差，含氧量較少，由此形成了一個氧化還原邊界層；通過各種途徑進入沉積物中的汞，在沉積物的早期成巖過程中，受到氧化還原環境的影響而在氧化還原邊界層富集.圖7和圖8分別反映的是貝類養殖區4號站位和網箱養殖區6號站位柱狀沉積物中HgT含量與Fe含量的線性回歸分析；4號站位汞與Fe線性相關顯著，而6號站位汞與Fe線性相關性較差，且4號站位Fe含量同樣是在30cm左右處出現峰值，其垂直變化趨勢與4號站位HgT含量變化趨勢一致（圖9）.貝類養殖區由于蠔樁的存在形成的氧化還原邊界層，使氧化還原敏感性元素Fe在氧化還原邊界層富集，汞伴隨著Fe的循環也在氧化還原邊界處出現累積現象.

圖7 貝類養殖區4號站位沉積物中汞與Fe的回歸分析Fig.7Regression analysis of mercury and Fe in sediments of the 4thstation in shellfish culture area

圖8 網箱養殖區6號站位沉積物中汞與Fe的回歸分析Fig.8Regression analysis of mercury and Fe in sediments of the 6thstation in cage culture area

圖9 貝類養殖區4號站位沉積物中Fe含量與HgT含量的垂直分布對比Fig.9Comparison of the profiles of Fe and HgTin sediments of the 4thstation in shellfish culture area

網箱養殖區柱樣中HgT含量的垂直分布特征主要受汞來源強度變化的影響.1960年在黃岡河上游建成湯溪水庫后黃岡河輸入強度明顯減小，其來沙量減少了60%（蔡愛智，1994）；三百門連島大壩的修建切斷了韓江東支進入柘林灣的泥沙（蔡愛智，1994）；這些人為工程的實施使柘林灣細顆粒泥沙的來源量大大減少（蔡愛智，1994），導致了柘林灣海域表層沉積物中HgT含量較底層低.這種垂直分布同時也說明，網箱養殖區柱狀沉積物受擾動（包括物理和生物擾動）較小，埋藏在沉積物中的汞由于重懸浮等作用重新轉化、遷移進入表層甚至水體中的強度較弱.

位于灣口的8號站位，其柱樣中HgT含量波動范圍較小，無明顯變化規律，其垂直分布可能受到了汞的不同來源以及灣口潮流作用等多種因素的共同影響.

4.3 柘林灣海域沉積物中汞潛在生態風險的初步探討

結合兩個評價結果我們可以看出，柘林灣沉積物中的汞對底棲生物基本無不良影響，這與喬永民等（2004）對柘林灣海域表層沉積物中的汞污染評價的報道較為一致，盡管如此，潛在生態危害指數法結果表明柘林灣海域沉積物中的汞基本都存在中等的潛在生態風險，尤其是一些養殖區次表層沉積物中汞甚至達到了高的潛在生態風險程度，如貝類養殖區2號站位28～36cm、4號站位20～32cm和48～56cm以及網箱養殖區6號站位36～56cm的柱樣；而且，汞的潛在威脅主要是通過食物鏈的富集放大來危害高營養級生物，尤其是人類；即使柘林灣海域表層沉積物中HgT含量較低，但由于各種物理、生物擾動，次表層沉積物中各種穩定的汞結合態可通過再遷移等作用（Stein et al.,1996）重新進入表層沉積物或上覆水中，進一步生成毒性更大的甲基汞，人食用了富集甲基汞的水產品就會對人體健康產生巨大的危害.因此，養殖區次表層沉積物中較高的HgT含量有較大的潛在生態危害，潛在生態危害指數法也很好地反映了這一點.但是，只知道柘林灣海域沉積物中的HgT含量是不夠的，只有了解了汞的生物地球化學過程才能對汞的潛在生物有效性及生態危害有更加清晰的認識.

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Distribution,Accumulation and Ecological Risk of Mercury in the Sediment of the Mariculture Zone at Zhelin Bay of Guangdong Province

WANG Fei1，2，HUANG Xiao-ping1，*，ZHANG Jing-ping1，2，JIANG Zhi-jian1，2，SHI Zhen1，2
1.Key Laboratory of Tropic Marine Environmental Dynamics,South China Sea Institute of Oceanology,Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510301
2.Graduate School of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049

Zhelin Bay is one of the most important mariculture bays with large-scale in Guangdong Province,China.In this study,concentrations,distributions,and accumulation characteristics of mercury from 5 sediment cores and 3 surface sediments were analyzed in Zhelin Bay in January,2008.The results showed that the mean concentration of mercury in surfacesedimentswas0.0645μg·g-1.Therunoffinput isthepredominant influenceinthecausationofmercury distribution.Thesurface layer concentrations of mercury in sediment cores arerelativelylow,whereasthevertical distribution of mercury are exhibited obvious difference.Owing to the reduction of mercury sources in the last 40 years,the mercury concentrations in surface layer of sediment cores are lower in cage culture area than in the bottom.The subsurface enrichment of mercury in sediments of shellfish culture area is mainly controlled by the redox cycle of iron during early diagenesis near the boundary layer of redox.Based on Hakanson potential ecological risk index techniques and Sediment Quality Criterion（SQC）,the status and ecological risks of mercury pollution in sediments were assessed in this study.It was concluded that the potential ecological risks of mercury have reached a moderate level,though the mercury has few adverse effects on benthos.In the culture area,the concentrations of mercury are even at high potential ecological risks in the sediment profiles of 28～36cm in the 2ndcore,20～32cm and 48～56cm in the 4thcore,and 36～56cm in the 6thcore.We suggested that enough attention should be paid to the higher concentrations of mercury in subsurface sediment of culture area.

mercury；distribution；accumulation；ecological risk；sediment；Zhelin Bay

27 April 2009accepted24 June 2009

1673-5897（2010）2-184-09

X55，X820.4

A

2009-04-27錄用日期：2009-06-24

廣東省科技計劃項目（No.2007A032600004）；廣東省908項目（No.GD908-01-01;No.GD908-02-02）

汪飛（1984—），男，博士研究生，E-mail:wangfei@scsio.ac.cn；*通訊作者（Corresponding author），E-mail:xphuang@scsio.ac.cn

黃小平（1965—），博士，研究員.主要從事海洋環境與生態學研究.