光電子成像方法研究Xe時間分辨多光子電離過程

劉本康 王艷秋 王 利,*

(1中國科學院大連化學物理研究所,分子反應動力學國家重點實驗室,遼寧大連 116023;2中國科學院研究生院,北京 100049)

光電子成像方法研究Xe時間分辨多光子電離過程

劉本康1,2王艷秋1王 利1,*

(1中國科學院大連化學物理研究所,分子反應動力學國家重點實驗室,遼寧大連 116023;2中國科學院研究生院,北京 100049)

利用自行研制的離子成像檢測器研究了Xe的飛秒時間分辨雙色多光子電離過程.Xe的408 nm多光子電離對比實驗結果表明,該離子成像檢測器與相應的進口產品具有相近的光電子能量分辨率.在272 nm飛秒激光作用下,3光子電離產生能量為1.57和0.26 eV的光電子,分別對應于Xe+的兩個自旋態;在408 nm飛秒激光作用下,還觀察到第一級閾上電離產生的光電子.在雙色飛秒時間分辨實驗中,隨著兩束光相對時間的改變,光電子能譜出現了一系列的變化;隨著兩束光時間重合程度的增加,由雙色多光子電離(3+1'或4'+1)產生的光電子信號逐漸加強;在第二束光的作用下,由第一束單色光產生的光電子出現能量紅移,第二束光同時也導致中間態布居數減少.這種光電子能譜的紅移現象反映了原子體系中激光場誘導有質動力勢的時間分辨動態調制過程.

時間分辨;自制;離子成像檢測器;Xe;光電子成像;有質動力勢;多光子電離

不同激光場(波長,脈寬,強度)下惰性氣體電離行為的研究使得人們對多電子原子及分子在強激光場中的電離動力學有了更深刻的理解,為認識強場電離過程和建立強場電離理論模型提供了豐富信息[1-9].1977年Aron等[10]首次觀測到Xe的共振增強電離,1979年Agostini等[11]發現Xe的閾上電離(above threshold ionization,ATI)現象.隨著短脈沖激光技術的快速發展,強場下電離產生的光電子能譜分布的超精細結構也被發現并被解釋為由里德堡態的反斯達克能移導致的共振躍遷所產生[4,12].在更高激光強度下(＞1014W·cm-2),電子回碰模型較好地解釋了超閾值電離的高能量區的結構特征[13-15].Xe的激光誘導連續結構[16]、自電離[17]、非共振電離及電離通道開關[18]等現象均已有報道.

這些早期工作主要集中考察激光場強度、脈寬和波長等因素對電離過程的影響,通過測量電離截面、光電子能量的變化推測電離機理,如有質動力勢、Stark位移等.近年來,時間分辨的超快雙色光電離的研究成為該領域的熱點[19-20].通過多光子激發和Stark位移,Kr原子可以布居到由5d[5/2]3和8d[1/ 2]1形成的糾纏態,這種糾纏態導致原子軌道取向和光電子角度分布的周期性變化[19];Xe在800 nm飛秒強場中形成的量子態通過旋軌耦合發生非絕熱電離過程[20].

近年來,光電子成像技術已經廣泛應用于研究原子在強激光場(1013-1015W·cm-2)中的電離動力學機制.用成像的方法研究光解產物的三維速度分布起源于“光解成像”技術[21],經過Chandler[22]和Eppink[23]等人的努力,離子成像技術已經發展為速度聚焦成像技術(velocity mapping imaging,VMI),不同位置的具有相同速度的離子或電子可以聚焦在二維探測器的同一個點上,從而大大提高了實驗的速度分辨率.用照相機采集二維探測器上的位置圖像,然后利用反阿貝爾變換(inversed Abel transformation)等數學手段[24-26],可以獲得離子或光電子產生時的三維速度分布.和傳統的光電子能譜相比,光電子速度聚焦成像技術不僅提高了電子的探測效率,而且可以同時獲得光電子的能量分布和角度分布[27].

目前常用的離子成像探測器均為進口產品,價格昂貴并且具有一定的使用壽命,使用成本較高.我們利用國產器件,設計了一套光電子成像探測器,對比實驗結果表明該套探測器達到了進口產品的能量分辨率.本文利用光電子成像技術對Xe的飛秒強場多光子電離過程進行了時間分辨實驗研究.

1 實驗

實驗設備包括自制的超快激光系統,電子/離子成像裝置,數據采集及處理系統,詳見文獻[28],在此僅作簡單描述.重復頻率為20 Hz的自制固態飛秒激光系統輸出70 fs的816 nm(半高寬約24 nm)的基頻光,平均功率約160 mW.基頻光經50%:50%的分束片分為兩束,其中一束經過倍頻和混頻BBO晶體產生三倍頻光(中心波長272 nm);另一束光經由倍頻晶體BBO后產生408 nm倍頻光.408 nm光經由延遲平臺(Sigma Koki,SGSP26-150)進行傳播,兩束光經過450 mm的透鏡聚焦并由一塊雙色鏡引入離子成像裝置.改變延遲平臺的位置從而實現兩束光之間的相對延遲.這兩束光均為垂直偏振,平行于離子成像探測器.

光電子成像裝置由束源室,離化室及探測器三部分組成.體積比為0.5%的Xe/He氣體樣品由脈沖閥(parker,general valve,0.5 mm直徑)噴射出分子束經由Skimmer準直后進入離化室,在離化室內分子束與激光垂直交叉,產生的離子或電子被離子光學系統速度聚焦在500 mm遠的離子成像探測器上.離子成像探測器由兩片微通道板(MCP,北方夜視技術集團有限公司,有效直徑50 mm)和一塊熒光屏組成,離子或電子加速后撞擊在微通道板上,經過兩級微通道板放大后的電子轟擊熒光屏,使熒光屏發光,其圖像被CCD照相機(Lavision Inc.,Imager QE)采集.獲得的圖像經反Abel變換[24]或剝洋蔥法(onion peeling)[25-26]獲得光電子的速度分布及角度分布.熒光屏上的熒光信號用光電倍增管檢測并由數字示波器(Tektronix Inc.,TDS3054B)采集記錄。

圖1(a)是我們設計的離子成像探測器結構圖,兩片MCP(成像級)反向壓合在一起,通過陶瓷隔離和熒光屏形成一定的間隙,熒光屏安裝在帶石英視窗的CF100砝蘭上.圖1(b)和1(c)分別是用我們設計的離子成像探測器和用Burle公司提供的離子成像探測器(APD)獲得的Xe在408 nm飛秒激光作用下產生的光電子成像結果,圖1(d)和圖1(e)是用剝洋蔥法獲得的速度分布結果.圖1(b)和圖1(c)均為36000個激光脈沖的累加結果.對于同一個光電子峰(位于160 pixel附近),用我們設計的離子成像探測器獲得的光電子能量分辨率為7/160≈4.4%(圖1(b,d)),用Burle公司的離子成像探測器獲得的分辨率為8/163≈4.9%(圖1(c,e)),兩者具有接近的能量分辨.由于這兩個檢測器的高度略有不同(我們設計的檢測器比Burle公司的高約3 cm),因此具有相同能量的光電子到達檢測器的時間及在檢測器上的徑向距離略有差異.

2 結果與討論

2.1 272與408 nm下Xe的光電子能譜

圖2(a)和2(b)分別為Xe在272和408 nm單色光作用下產生的光電子能譜.Xe的第一和第二電離勢分別為12.13和13.44 eV,分別對應于Xe+的兩個旋軌耦合態,2P3/2和2P1/2[29].在272 nm(4.56 eV)飛秒激光作用下,兩個電子能譜峰分別位于1.57和0.26 eV,由3光子電離產生.在408 nm(3.04 eV)飛秒激光場中Xe產生三個電子能譜峰,其中第三個與第一個峰值能差在3.0 eV左右,為Xe電離過程中產生的第一級閾上電離峰,第二個峰與第一個峰的能量差為1.31 eV,分別來源于2P1/2和2P3/2的電離.Xe的單色光電離過程如圖2(c)所示.

2.2 Xe的時間分辨雙色光光電子能譜

圖3為Xe在272和408 nm雙色光作用下的瞬態離子信號.這是一個高斯分布,利用高斯擬合可得到兩束光的相關脈沖寬度.在延遲時間分別為-293與240 fs的時候,兩束光脈沖在時間分辨上完全分開.我們研究了不同延遲時間的雙色光光電離過程,圖3中箭頭所指的位置是相應的延遲時間,圖4為相應延遲時間下的Xe光電子能量分布.

在延遲時間分別為-293與240 fs的時候,兩束光脈沖在時間分辨上完全分開,如圖4所示,這兩個延遲時間Xe的光電子能譜是272和408 nm的兩束單色光電子能譜的疊加結果.

圖4(a)給出了零延遲時Xe在272和408 nm雙色光作用下的光電子能譜.圖4(a)中光電子能譜可以分為4個峰,其中P1和P2峰分別位于0.15和1.45 eV,相差1.30 eV,屬于電離基態的兩個精細結構,即2P1/2和2P3/2.通過與圖2對比可知,P1峰是Xe的3光子(272 nm)電離產生的,P2峰來自于3光子(272 nm)過程和5光子(408 nm)過程共同產生的.P4峰位于4.45 eV,與P2峰相差3.00 eV,這表明3光子(272 nm)電離到2P3/2態產生的光電子在408 nm激光場中吸收了一個408 nm的光子后而產生的,即P4峰來源于3+1'多光子電離的過程,基于同樣的能量守恒原理,P4峰還可能來源于4光子(408 nm)電離到2P3/2態再吸收一個272 nm的光子,即4'+1多光子電離的過程.通過與圖2對比可知,位于2.95 eV的P3峰是5光子(408 nm)電離到2P3/2態產生的.

圖4(b)給出了不同延遲時間下Xe 0-2.0 eV之間的光電子能譜(P1、P2峰).圖4(c)給出了不同延遲時間下Xe 2.5-5.0 eV之間的光電子能譜(P3、P4峰).隨著延遲時間的改變,光電子能譜出現了一系列的變化,較為明顯的特征為P2峰位置的變化和P3峰強度的變化.P4峰源于3+1'或4'+1多光子電離的過程,因此P4峰只存在于272和408 nm雙色光重合區域,實驗中激光脈沖寬度為70 fs,從圖4(c)中可以發現,P4峰出現在延遲時間為-80-53 fs之間,在此區域內P4和P2峰的位置移動方向一致.

圖5給出了兩束光重合時P2、P3和P4峰三個光電子能譜峰對應的角度分布.從圖5中可以發現,P3和P4峰具有非常相似的角度分布,均比P2峰更集中于激光偏振方向.如上分析,P2峰來源于3光子(272 nm)和5光子(408 nm)過程,P4峰來源于3+1'或4'+1多光子電離的過程,P3峰是5光子(408 nm)電離結果,因此P3和P4峰具有比P2峰更強的激光場,這種強場效應導致其角度分布沿激光電場方向準直程度更高,但均表現為p軌道電子的角度分布特征.

基于上述實驗結果和對光電子能譜峰的歸屬,我們提出了Xe的雙色光電離過程,如圖6所示.在負延遲區域,408 nm的光比272 nm的光先作用到Xe原子上,作為檢測光的272 nm對408 nm的光電離過程起擾動和檢測作用.由4光子激發到中間態(圖6中用實線標注),由此再吸收一個408 nm的光子產生的P3峰最強,隨著延遲時間的縮短,272與408 nm從部分重合到完全重合(零延遲時刻),另一個電離通道逐漸加強,即吸收一個272 nm光子(產生P4峰),從而導致P3峰的逐漸減弱和P4峰的加強.當兩束光脈沖時間上完全重合時,272 nm檢測光光強達到最強,因此P4峰最強而P3峰最弱.如圖4所示,由單色光電離產生的光電子能量(圖4中的P1和P3峰)在延遲時間變化過程中沒有明顯的變化.在正延遲區域,3光子(272 nm)激發到中間態(圖6中用實線標注),由此中間態可以直接電離產生P2峰(單色光電離),在與408 nm完全重合和部分重合區域(正延遲時間),還可以吸收一個408 nm的光子產生P4峰.由于圖4中對P2峰強度進行了歸一化處理,不能判斷P2峰的強度變化,但是從圖中可以發現P2和P4峰位置隨兩束光之間延遲時間變化趨勢一致,在雙色光重合區域,P2和P4峰的能量最低,隨著兩束光的分離(正、負延遲區域),P2和P4峰的能量出現藍移,直到兩束光脈沖時間上完全分離.這表明P2和P4峰具有相同的來源,如圖6所示.在脈沖激光場作用下,電離產生的電子在激光場中受到交變電場的作用,電子必須獲得足夠的能量來克服有質動力勢(ponderomotive potential,Up)才能成為自由電子[8,30].這相當于處在強場中的原子其高里德堡態能級和電離勢的能值均被向上平移了有質動力勢,電離產生的光電子出現能量紅移,其移動量即為有質動力勢Up(eV),其大小可以表示為[30]Up= 9.33×10-14λ2I,其中I為激光脈沖峰值強度(W·cm-2), λ為激光波長(μm).當兩束光脈沖部分重合時,兩個激光脈沖電場疊加,有效電場強度加大,導致有質動力勢Up明顯加大,當兩束光完全重合時,Up達到最大.惰性氣體能級隨著光強的增加而藍移已經有相關報道[31],在我們實驗中,隨著雙色光重合程度的增加(延遲時間向零點接近)而產生的能級的藍移,在光電子能譜上表現為譜峰向低能方向移動.因此圖4中實際上反映了時間分辨的雙色激光場的有質動力勢調制過程.類似的現象在分子體系中曾多次報道過,如NO體系中的時間分辨激光場誘導Stark位移等[28,3233],但是在原子體系中,時間分辨激光場誘導有質動力勢調制過程的實驗觀察迄今鮮有報道.完整地解釋Xe原子飛秒強場產生的光電子實驗結果,特別是其角度分布,還需要結合相應的理論計算,相關程序正在調試中.

3 結論

本文通過對比實驗,對自行研制的離子成像探測器進行了評估,在相同的實驗條件下,我們研制的離子成像探測器達到了進口產品能量分辨率.利用時間分辨的光電子成像技術,分別研究了Xe在272、408 nm及272-408 nm耦合情況下的多光子電離過程.給出了272 nm單色光作用下Xe的3光子閾值電離產生的光電子.在408 nm單色光作用下,還觀察到第一級閾上電離產生的光電子.通過測量時間分辨的雙色光光電子能譜,證實了3+1'和4'+1的雙色光電離通道的存在.隨著雙色光相對時間的改變,依次觀察到了3+1'和4'+1多光子電離過程.由激光場疊加產生的能級移動導致了電子能譜的紅移,反映了原子體系時間分辨激光場誘導有質動力勢的動態調制過程.

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Time-Resolved Multiphoton Ionization Process of Xenon Investigated by Photoelectron Imaging Method

LIU Ben-Kang1,2WANG Yan-Qiu1WANG Li1,*
(1State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics,Dalian Institute of Chemical Physics,Dalian 116023,Liaoning Province, P.R.China;2Graduate University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,P.R.China)

Femtosecond time-resolved multiphoton ionization dynamics of xenon was investigated using a homemade ion imaging detector.A comparison experiment comprising of the multiphoton ionization of Xe at 408 nm showed that the energy resolution of our homemade image detector was similar to that of a commercial detector.Under 272 nm femtosecond laser irradiation,photoelectrons with a kinetic energy of 1.57 and 0.26 eV,produced by three-photon ionization,corresponded to two different Xe+spin states, respectively.For the ionization at 408 nm,an additional first-order above-threshold ionization of Xe was also observed.In the two-color femtosecond time-resolved experiments,the photoelectron kinetic energy spectra varied with the delay time between the pump and the probe.The photoelectron intensities produced by 3+1'and 4'+1 two-color multiphoton ionization schedules became stronger with an increase in the degree of overlap between the two laser beams.The kinetic energy of the photoelectrons produced by one-color multiphoton ionization showed obvious red shifts,which were modulated by the second laser beam.Depopulation of the excited states was also observed upon application of the second laser beam. The red shifts in the photoelectron kinetic energy spectra reflect the time-dependent dynamical modulation process of the laser induced ponderomotive effect in an atomic system.

Time-resolved;Homemade;Ion imaging detector;Xenon;Photoelectron imaging; Ponderomotive effect;Multiphoton ionization

O644

Received:September 14,2010;Revised:October 8,2010;Published on Web:November 5,2010.

?Corresponding author.Email:liwangye@dicp.ac.cn;Tel:+86-411-84379243;Fax:+86-411-84675584. The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(20633070).

國家自然科學基金(20633070)資助項目

?Editorial office ofActa Physico-Chimica Sinica