液閃分析中反符合屏蔽對各種放射性核素計數率的影響

趙海鵬，馮孝貴

清華大學 核能與新能源技術研究院，北京 102201

液閃法是一種常規的放射性測量方法，由于它具有探測效率高、測量精度高、樣品制備簡單、測量速度快、可同時測量α/β放射性等優點，因此該分析方法在核化學、醫學、生物學、考古學以及環境保護等領域中得到了越來越廣泛的應用。目前常用的液閃儀大多都可以實現4π立體角測量，在淬滅水平較低的條件下，4π液閃法測量α粒子、最大能量大于200 keV的β粒子以及50 keV以上的單能電子的計數效率接近100%[1-7]。另一方面，為了滿足低活度樣品的測試需要，人們研究了各種技術來降低液閃儀的本底，其中有一種技術叫做反符合屏蔽[8]，即：在主探測器周圍再裝配大體積的主動防護探測器(guard detectors)，只有主探測器探測到而主動防護探測器未探測到的事件，才被認為是來自樣品的事件。由于待測核素的衰變特性各不相同，因此有必要研究反符合屏蔽對各種放射性核素計數率的影響，以便能夠用4π液閃法對某些核素進行絕對測量。

1 實驗

1.1 實驗試劑與儀器

237Np溶液：由NpO2固體顆粒溶解得到，未分離237Np的子體233Pa。238—241Pu、241Am、90Sr/90Y、137Cs/137Bam、99Tc和60Co溶液：放射性純度大于99%，中國原子能科學研究院。14C溶液：密封的非淬滅標準閃爍液，美國PE公司。Hisafe3閃爍液，美國PE公司。

1220 Quantulus、TriCarb2900和TriCarb2910等3臺液閃儀均為美國PE公司產品，其中只有1220 Quantulus具有反符合屏蔽。

1.2 實驗方法

在7個20 mL聚乙烯閃爍瓶中分別加入適量的237Np、238—241Pu、241Am、90Sr/90Y、137Cs/137Bam、99Tc和60Co溶液，然后在每個閃爍瓶中分別加入10 mL Hisafe3閃爍液并充分搖勻。另外在3個空白閃爍瓶中分別加入10 mL Hisafe3閃爍液作為空白樣品。

首先將上述3個空白樣品、7個含放射性核素的樣品以及14C非淬滅標準等11個樣品放入具有反符合屏蔽的1220 Quantulus液閃儀中進行測量，并分別啟用或禁用反符合屏蔽進行對比研究。之后再將這11個樣品放入TriCarb2900和TriCarb2910液閃儀中進行測量，以便研究1220 Quantulus液閃儀在禁用反符合屏蔽時測得的結果與無反符合屏蔽的TriCarb2900和TriCarb2910液閃儀測得的結果是否一致。測量結果均以全譜(0～2 000 keV)范圍內的計數率R(min-1)表示。

由于一些樣品中既有α輻射也有β輻射，為了對α/β進行同時測量，全部實驗都統一啟用了α/β甄別功能。3臺液閃儀的α/β甄別參數PSA(pulse shape analysis)的優化設置方法參見文獻[7]。本研究中1220 Quantulus、TriCarb2900和TriCarb2910的PSA值依次設置為120、160和160。

2 結果與討論

2.1 反符合屏蔽對儀器本底的影響

表1是用3臺液閃儀測量3個空白樣品的實驗結果。由于啟用了液閃儀的α/β甄別功能，因此每個樣品的測量結果都含有α和β兩個部分。另外，由于1220 Quantulus液閃儀具有反符合屏蔽，相關測量結果中還多了GD1和GD2兩個部分，這兩個部分都來自于主動防護探測器，其中只有主動防護探測器探測到而主探測器未探測到的事件被歸入GD1，而主動防護探測器和主探測器都探測到的事件被歸入GD2。

表1 3臺液閃儀測量空白樣品的計數率

需要說明的是，不管反符合屏蔽被啟用(guards active)還是被禁用(guards inactive)，GD1和GD2中都會存入相應的事件，啟用和禁用反符合屏蔽的區別在于，前者會從主探測器探測到的事件中扣除GD2中的事件，而后者不扣除。

從表1中可以看出，如果禁用反符合屏蔽，1220 Quantulus在α和β兩個部分的本底都與TriCarb2900和TriCarb2910大致相當，而啟用反符合屏蔽后，1220 Quantulus在α和β兩個部分的本底都有了顯著降低，可見采用反符合屏蔽技術對降低本底非常有效。表1中GD1和GD2的液閃譜圖示于圖1，GD1部分包括光電倍增管噪聲(1—200道)、周圍環境中的背景輻射(200—800道)和來自宇宙射線的輻射(800—1 024道)[9]。GD1的計數率遠高于GD2的計數率，這是因為：一方面，主動防護探測器所用閃爍液的體積比主探測器所用閃爍液的體積大得多，前者對上述各種背景輻射的計數效率比后者大得多；另一方面，能夠到達主探測器的背景輻射主要是來自宇宙射線的輻射。因此，絕大部分背景輻射只能被主動防護探測器探測到(GD1部分)，而只有少部分背景輻射能同時被主動防護探測器和主探測器探測到(GD2部分)。表1中GD1和GD2計數率之和的平均值為1.271×103min-1，波動幅度為±0.7%。

圖1 1220 Quantulus主動防護探測器測得的液閃譜圖

2.2 反符合屏蔽對β核素測定的影響

表2是用3臺液閃儀測量純β(或近似純β)核素90Sr/90Y、99Tc和14C的實驗結果。

表2 3臺液閃儀測量β核素的計數率

從表2可知：(1) 將α和β兩個部分加在一起，3臺液閃儀4次測量的結果基本一致，90Sr/90Y的平均計數率為1.343×105min-1，誤差不大于0.4%；99Tc的平均計數率為7.023×104min-1，誤差不大于0.6%；14C的平均計數率為9.866×104min-1，誤差不大于0.4%。這說明反符合屏蔽對純β(或近似純β)核素計數率的影響可以忽略；(2) 因為這些核素都不發射α粒子，α部分的計數都是由于α/β甄別產生的誤計數，誤計率的大小主要與PSA值的大小、淬滅水平、粒子能量、樣品活度等因素有關，表2中90Sr/90Y的誤計率較高應該是這些因素綜合作用的結果；(3) 表2中GD1的計數率與表1基本相同，說明背景輻射的影響基本穩定；而表2中GD2的計數率與表1相比有明顯增加，很可能是由于偶然符合引起的。

2.3 反符合屏蔽對錒系核素測定的影響

表3是用3臺液閃儀測量錒系核素237Np、238—241Pu和241Am的實驗結果，圖2是對應的液閃譜圖。237Np、238—240Pu和241Am被計入α部分，233Pa(即237Np的子體)和241Pu被計入β部分。

從表3可知：(1) 對α核素237Np、238—240Pu、241Am和β核素241Pu，3臺液閃儀4次測量的結果基本一致，237Np的平均計數率為6.254×104min-1，誤差不大于0.6%；238—240Pu的平均計數率為6.974×104min-1，誤差不大于0.5%；241Am的平均計數率為6.873×104min-1，誤差不大于0.4%；241Pu的平均計數率為4.17×104min-1，誤差不大于6%。這說明反符合屏蔽對這些核素計數率的影響可以忽略，其中241Pu的測量誤差較大，很可能是因為241Pu發射的β射線能量較低(Emax=20.8 keV)導致其計數效率容易受到各種因素影響所致。(2) 反符合屏蔽對233Pa的計數率有較大影響，禁用反符合屏蔽時1220 Quantulus在β部分的計數率與TriCarb2900和TriCarb2910基本一致，其平均計數率為5.660×104min-1，誤差不大于0.7%；而啟用反符合屏蔽時1220 Quantulus在β部分的計數率為5.157×104min-1，與平均值的誤差為8.9%。這是因為233Pa的衰變鏈中存在β-γ級聯輻射，詳細原因參見2.4節。(3) 對238—241Pu和241Am，GD1和GD2的計數率與表2中的99Tc和14C情況基本相同；而237Np/233Pa的GD1和GD2的計數率則明顯偏高，GD1的計數率偏高是因為233Pa發射的γ射線能穿過主探測器作用于主動防護探測器，GD2的計數率偏高則是因為233Pa的衰變鏈中存在β-γ級聯輻射。

表3 3臺液閃儀測量錒系核素的計數率

圖2 237Np、238—241Pu和241Am的液閃譜圖

2.4 反符合屏蔽對β/γ核素測定的影響

表4是用3臺液閃儀測量β/γ核素137Cs/137Bam和60Co的實驗結果。

表4 3臺液閃儀測量β/γ核素的計數率

從表4可知：(1) 將α和β兩個部分加在一起，3臺液閃儀4次測量137Cs/137Bam的結果基本一致，其平均計數率為5.69×104min-1，誤差不大于1%，這說明反符合屏蔽對137Cs/137Bam計數率的影響可以忽略；(2) 反符合屏蔽對核素60Co計數率的影響很大，禁用反符合屏蔽時1220 Quantulus在α和β兩部分的計數率之和與TriCarb2900和TriCarb2910基本一致，其平均計數率為2.635×104min-1，誤差不大于0.5%；而啟用反符合屏蔽時1220 Quantulus在α和β兩部分的計數率之和為1.652×104min-1，與平均值的誤差為37.3%。

137Cs/137Bam和60Co都是β/γ核素，反符合屏蔽對兩者計數率的影響之所以不同，就是因為60Co的衰變鏈中存在β-γ級聯輻射(圖3)，而137Cs/137Bam的衰變鏈中沒有β-γ級聯輻射(圖4)。對β/γ核素，絕大部分β射線都局限在主探測器之內，而較高能量的γ射線則可以穿過主探測器后再與主動防護探測器發生作用。由于主動防護探測器對γ射線的計數效率比主探測器高得多(但仍然遠低于100%)，因此可以近似認為主探測器以100%的效率探測β射線(Emax>200 keV)，主動防護探測器以遠低于100%的效率探測γ射線。當存在β-γ級聯輻射時，就會因為反符合屏蔽將部分β射線作為背景輻射而扣除，從而導致β計數率降低。表4中60Co和表3中233Pa都是這種情況。而對于137Cs/137Bam，由于137Bam有2.552 min的半衰期，不存在β-γ級聯輻射，因此不會因為反符合屏蔽將β射線作為背景輻射扣除。

圖3 60Co衰變綱圖[10]

圖4 137Cs衰變綱圖[11]

另外，將表4中GD1和GD2的計數率相加，其平均計數率對137Cs/137Bam和60Co分別為1.001×104min-1和1.141×104min-1，扣除GD1和GD2的本底之和1.271×103min-1，再結合衰變分支比和β部分的計數率(參見圖3[10]和圖4[11]，此外137Cs/137Bam還要考慮9.37%的內轉換電子[11])，可以計算出主動防護探測器對137Cs/137Bam和60Co的γ射線的計數效率分別為19.8%和19.2%。從前面已經知道，1220 Quantulus啟用反符合屏蔽測量60Co時在α和β兩部分的計數率之和與平均值的誤差為37.3%，該值大約是19.2%的2倍，這是因為圖3中γ1和γ2都可以與60Co的β射線構成β-γ級聯輻射。

3 結 論

通過本工作的研究，關于液閃分析中反符合屏蔽的問題得到如下結論：(1) 反符合屏蔽可以顯著降低液閃儀的本底；(2) 反符合屏蔽對α核素和純β核素計數率的影響可以忽略；(3) 反符合屏蔽對β/γ核素計數率的影響與其中是否存在β-γ級聯有關，如有級聯，則影響很大；如無級聯，則影響可以忽略；(4) 在進行液閃分析前，應仔細考察待測核素的衰變特性，然后再根據樣品特點和分析要求選擇合適的液閃儀并設定正確的儀器參數。

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