固體氧化物燃料電池作為動力源在船舶應用中的關鍵技術問題

張 亮 張維競 崔 賢

上海交通大學船舶海洋與建筑工程學院，上海 200240

固體氧化物燃料電池作為動力源在船舶應用中的關鍵技術問題

張 亮 張維競 崔 賢

上海交通大學船舶海洋與建筑工程學院，上海 200240

固體氧化物燃料電池系統具有高效率、低噪聲、低電磁信號等顯著優點，是未來船舶動力源的最有力競爭者之一。固體氧化物電解質薄膜制備技術、壓縮密封技術、催化劑及其涂附技術和雙極板的制備是其應用于船舶動力源的關鍵技術。本文詳細介紹了這些關鍵技術的研究現狀，并分析其發展趨勢。隨著這些技術的發展和成熟，固體氧化物燃料電池在船舶上將會獲得更加廣泛的應用。

固體氧化物燃料電池；動力源；船舶

1 引言

由于目前船舶環保條約規范日趨嚴格，且燃料價格呈上漲趨勢，全球掀起了高效、經濟環保型船熱潮。包括歐美在內的先進國家都把目光聚集在研發燃料電池動力船上。針對環境友好型的燃料電池船舶，全球展開了激烈的競爭。人們對燃料電池的研究和開發做了大量的工作，尤其是固體氧化物燃料電池（SOFC）系統。相比傳統的船舶動力源，SOFC 的優點［1-2］主要有：1） 電流密度和功率密度較高；2）可以直接利用氫氣、烴類、醇類等氣體作燃料，不必購買價格昂貴的金屬作為催化劑；3）避免了可能會產生的腐蝕問題；4）余熱的品質高，繼而燃料利用率高，能量利用率超過80%，清潔高效；5）電解質和兩極材料采用陶瓷結構，都為固態。同時它也有缺點，SOFC缺點主要是［3］：對陶瓷材料的要求高、組裝相對困難、成本高、系統復雜、不容易建立。本文主要闡述當前階段固體氧化物燃料電池作為動力源在船舶上應用面臨的難題和關鍵技術問題。

2 面臨的難題

固體氧化物燃料電池作為動力源在船舶上應用，目前還存在一些技術問題。

1）功率

目前，遠洋商船所需動力源的功率為5 000～50 000 kW，大多數固體氧化物燃料電池能產生的功率都在5 000 kW以下，差距明顯［4-5］。因此，絕大多數固體氧化物燃料電池在船舶上的應用，只能從小型潛艇、游艇、民用船只和船舶輔機系統開始［6］，一旦技術成熟之后再應用到大型船舶上。

2）功率密度

目前，固體氧化物燃料電池在功率密度上，只能和低中速柴油機競爭，與高速柴油機、燃氣輪機相比還有一定差距。所以，目前固體氧化物燃料電池還不能大范圍應用于高速船舶［7－8］。

3）重量和體積

和傳統船舶動力相比，固體氧化物燃料電池在重量和體積上并不占優勢。在提供相同動力大小時，固體氧化物燃料電池占用更多的重量和體積［9－10］，即減少了船舶的可盈利空間，所以減小重量和體積也是要解決的一大難題。

4）壽命

固體氧化物燃料電池壽命目前還不夠長，平均只有2 200 h，這是固體氧化物燃料電池的技術水平限制了它單獨用作船舶動力源的瓶頸之一，也可以看成是當今燃料電池的不足之處［11－13］。

5）法規限制

國際海事組織的SOLAS公約規定，船舶不能使用可燃氣體作為燃料（油輪例外），氫氣或富含氫氣的可燃性氣體和這一規定相違背。國際上多家船級社研究后表示，安全的燃料電池系統在船舶上應用是可能的，沒有發現大的障礙，但前提是對燃料電池技術做更深的研究和取得新的進展［14］。

可以看出，SOFC作為動力源在船舶上應用面臨著一系列技術上的難題。這些技術難題中，功率、功率密度、重量和體積大小、壽命等難題直接取決于SOFC本身的制造技術是否成熟。這些關鍵技術包括：固體氧化物電解質薄膜制備技術、壓縮密封技術、催化劑及其涂覆技術和雙極板的制備等。為了更好地解決SOFC作為動力源在船舶上應用的難題，我們有必要對這些關鍵技術現在的研究情況有全面的了解，下面將分別闡述這些關鍵技術問題。

3 關鍵技術

3.1 固體氧化物電解質薄膜制備技術

迄今用于制備薄膜型燃料電池或薄膜型部件的技術有兩類：直接成膜法，包括化學氣相沉積法（CVD）、電化學氣相沉積（EVD）、濺射（PVD）、溶膠凝膠法等；基于陶瓷粉體成型法，這類方法主要是借鑒了陶瓷成型的方法，包括流延法、軋輥法、漿料涂覆法、絲網印刷法、電泳沉積、噴涂法等。各種方法間的區別主要表現在：前驅體材料、所需設備、淀積速度、襯底溫度、成本和成膜質量等［15］。表1比較了各種薄膜制備方法的特點。在制備電解質薄膜的過程中，要根據不同的要求選擇合適的制備技術。

就目前發展的情況來看，大部分電解質膜都基于陶瓷工藝來制備，加上SOFC本身就是一種高溫陶瓷膜反應器，所以我們稱這一發展新階段的SOFC為“陶瓷膜燃料電池（Ceramic Membrane Fuel Cells－CMFC）”。 例如 Kang［16］把 1mm 厚的摻雜釔鋇鋯（BYZ）電解質膜制備在一種多孔陶瓷基板上，在電解質膜和陶瓷基板中間放一個400 nm厚的Pt陽電極；工作溫度為400℃，這樣陽電極動力學性能明顯改善，并且達到了最大功率密度9.1 mW ／cm2。 Fontaine［17］成功研制了先進的非對稱質子導電陶瓷膜。 這種膜整合了電解質BaZr0.9Y0.1O3－δ、La0.995Sr0.005NbO4+δ和陶瓷粉末， 用噴霧熱解法最后制 成 基 于 SrCe0.95Yb0.05O3-δ的 非 對 稱 導 電 陶 瓷 膜 ，電解質薄膜厚度為4～26μm，化學和機械穩定性好，內部導電率高，可以成規模地生產并且可有效降低生產成本。

表1 固體氧化物燃料電池致密電解質薄膜制備方法對比Tab.1 The com parisons of SOFC electrolytemembrane preparation

3.2 SOFC壓縮密封技術

SOFC從結構上主要分為平板式和管式兩種，其中平板式SOFC由于比功率高、生產成本低，但是平板式SOFC存在高溫下的燃料氣和氧化氣的有效隔絕和封接的難題，因此，高溫封接材料開發的成功與否制約著平板式SOFC的發展。SOFC的封接材料必須滿足與相鄰的電池元件具有良好的熱膨脹性能匹配性，良好的熱穩定性、化學穩定性、絕緣性、氣密性及低成本易組裝等特點，合適的封接材料是保證SOFC安全正常工作的重要條件之一。平板式SOFC密封材料的研究主要有玻璃和玻璃—陶瓷密封、陶瓷纖維密封、云母材料密封及金屬材料密封等幾類。下面主要介紹其中的研究熱點：玻璃和玻璃—陶瓷密封和陶瓷纖維密封。

1）玻璃和玻璃—陶瓷密封

玻璃和玻璃—陶瓷材料成本低廉、封接簡單、易于規模制備，是目前最常用的密封材料。用于SOFC密封的氧化物玻璃主要有3種：B2O3體系、P2O5體系和SiO2體系。MgO-BaO-Al2O2SiO2體系可滿足SOFC組件的密封要求，其中硅酸鹽玻璃AF45已經應用于SOFC電堆 （SiO2-B2O3-BaOAl2O3-As2O3）。

Ley［18］等研究了高 B2O3含量玻璃 SrO-La2O3-Al2O3-B2O3-SiO2，La2O3可減少SOFC組元材料與連接體之間的內部擴散，但引入La2O3、SrO使成本大幅增加。P2O5體系作為密封材料時，表面的P2O5易揮發，密封膠的化學穩定性不好，如不解決化學穩定性問題，應用前景有限［19］。

熱穩定性和化學穩定性決定了玻璃和玻璃—陶瓷材料能否用于SOFC。Chou［20］研究評估了一種新型堿硅酸鹽玻璃在SOFC的應用，這種材料的17%mol成分由K2O和Na2O組成，殘余應力很小且具有很好的裂紋愈合能力。將這種密封玻璃密封于氧化釔穩定氧化鋯 （YSZ）電解質和鍍鋁SS441 基板之間， 工作于 700～850 ℃和 1.4～6.8 kPa，最后結果顯示在20個完全熱力學循環過程中該材料的熱穩定性和化學穩定性很好。對結構微界面分析未發現堿硅酸鹽玻璃含有YSZ電解質，也未發現其和Al2O3發生反應，這種材料可以很好應用于固體氧化物燃料電池的密封。

2）陶瓷纖維密封

陶瓷纖維壓縮密封是一種新型的壓縮密封方式。陶瓷纖維是AlO和SiO2復合的絕緣材料，這種材料抗氧化能力強而且容易制備和安裝，被廣泛應用在高溫爐的絕緣和密封上。但是，由于陶瓷纖維的孔隙率很大 （90%以上），不能滿足SOFC對密封的要求，因此選擇一種合適的填充材料來減小它的孔隙是非常重要的。填充材料必須要絕緣而且在SOFC的工作環境下具有穩定性［21］。

Dai等［22］以 Al2O3和質量分數為 0～30%的 Al粉為原料，用流延法制作陶瓷密封材料。在200～750℃之間其熱穩定性良好，隨著Al粉的質量分數從0～30%慢慢提高，熱穩定性也會提高，泄漏率則會下降。在10.5 kPa且Al粉質量分數為30%時泄漏率最小，低于 0.005 Pa·m2／s。 經過 50 個完整熱循環材料結構微界面保持完整，說明了這種陶瓷材料密封效果很穩定。

3.3 催化劑及其涂覆技術

1）SOFC常用催化劑

目前SOFC電化學反應中的催化劑用的較多的是Ni系催化劑、金屬復合催化劑和混合型氧化物催化劑［23］。由于Ni具有高催化活性和低成本的優點，已成為SOFC普遍采用的催化劑。過渡金屬復合催化劑在性能上有許多優越性，多種價態共存的情況有助于電子自由遷移，因而這類電催化劑的活性高于固定價態的電催化劑。混合型氧化物催化劑有足夠的電子電導率，與此同時，又有較高的離子導電性、抗還原性、良好的陽極反應催化活性且改善了積碳現象。

Kan 等［24］對 Ni系催化劑 Ni-Fe／GDC 研究發現，在工作溫度為650℃時，分別加入催化劑Ni／GDC、Ni0.7Fe0.3／GDC 和 Ni0.5Fe0.5／GDC 后，可以獲得的 功 率 密 度 為 0.30 W ／cm2、0.27 W ／cm2和 0.21 W ／cm2， 而加催化劑 Ni0.9Fe0.1／GDC 將產生最大的功率密度0.34W／cm2。這種Ni系催化劑使得反應更加徹底，同時也加強了熱化學穩定性。

2）催化劑涂覆方法

催化劑涂覆方法的選擇決定于電化學性能對材料粉末晶型結構、粒度大小、形狀、化學組成及均勻度等的要求。常用的方法有很多，如共沉淀法、溶膠-凝膠法、濕化學法、固相反應法、醋酸鹽法、檸檬酸鹽絡合法、熱分解法、噴霧干燥法、冷凍干燥法、醇鹽水解法、金屬鹽水解法、水熱法、甘氨酸鹽燃燒法等［25］。以甘氨酸鹽燃燒法（GNP）為例，在制備過程中，甘氨酸既是燃料，又是絡合劑，它的氨基可與過渡金屬離子絡合，其羧基可與堿金屬或稀土金屬離子絡合。這種絡合作用既可以防止燃燒前前驅體中可能出現的成分偏析，又保證了產物的均勻單相。因此，GNP特別適于合成多元復合氧化物，如摻雜的氧化鈰等。

3.4 雙極板的制備

固體氧化物燃料電池的雙極板 （或稱為連接體）原來用的陶瓷材料，現在也可以用合金材料來代替，這是因為單電池的設計得到充分優化，電解質的性能得到改善，在其厚度減薄和降低工作溫度（由原來的1 000℃ 以上，下降到800℃以下）的情形下，依然能保持其較高的輸出電流密度。作為SOFC的重要組成部分之一的雙極板不僅起到隔離相鄰兩個單電池的陰極中的空氣（氧氣）和陽極中的燃料氣體（氫氣），而且還起著導電和導熱的作用。

SOFC按其堆積形狀可分為平板型、一體型和管型三種，按其工作溫度又分為高溫型（HT）、中溫型（IT）和低溫型（LT）。對于SOFC分類及其特性，已在不少的文獻中論述，在此不再言及，不同種類SOFC中雙極板適用的范圍大致如表2所示。

表2 雙極板適用范圍Tab.2 The application of bipolar p late

可以看出雙極板主要有合金雙極板和陶瓷雙極板兩種。下面介紹這兩種廣泛運用的雙極板。

1）合金雙極板

目前研究的合金連接板材料主要有3類：鉻基、鎳基和鐵基合金［26］。鉻基合金因其良好的抗氧化性及耐腐蝕性而被用作連接板材料。更重要的是，在工作溫度范圍內，Cr2O3有相對低的電阻率，其形變溫度（1 100℃）高于工作溫度。鉻基合金作為連接板材料的另一個優勢是它們具有與陶瓷連接板相近的熱膨脹系數。鎳基合金作為連接板材料有優良的抗氧化性能，但鎳基合金的熱膨脹系數太大，這直接影響連接板與燃料電池其它部件的匹配性。鐵基合金具有高延展性，良好的加工性及低成本。目前有兩類鐵基合金有望被用作SOFC中的連接板材料。 它們是 F e－Cr－Mn 和 Fe－Cr－W系。 Uehara 等［27］把 MnCo2O4涂層和 Fe－Cr合金相結合做成連接板，發現通過減少Mn的含量和增加Cr含量所得材料可表現出很好的耐氧化特性，同時可以減少陰極表面Cr合金的蒸發量，熱化學穩定性加強。

2）陶瓷雙極板

在眾多SOFC陶瓷雙極板研究材料中，具有鈣鈦礦結構的LaCrO3備受關注，這種陶瓷材料不僅在陰極和陽極環境中都具有良好的導電性，而且其熱膨脹系數和SOFC的其它構件的熱膨脹系數相吻合，具有一定程度的穩定性，因而通常作為高溫SOFC的雙極板的候選材料被研究［28］。但是這種材料也有不少弱點，首先LaCrO3在空氣中不易燒結，加工難度大，而且還伴隨著CrO3的揮發，導致其導電性能顯著低下，為了解決這些問題，通常在LaCrO3中添加Ca或者Sr等堿土合金。LaCrO3中添加堿土合金以后，不僅在空氣中燒結變為可能，而且在氧化氛圍中由于生成＋4價的Cr離子而使導電能力得到了提高。Yoon等［29］研究制備了一種適用于高溫SOFC的新型陶瓷雙極板－Y0.8Ca0.2Cr1－xNixO3±δ（x ＝ 0 ～ 0.15）。 陶瓷雙極板一面為 20%mol分數 Y0.8Ca0.2Cr1－x，另一面為10 ～ 15%摩爾分數NixO3±δ，在和8%摩爾分數YSZ電解質一起做實驗后，發現這種材料比傳統陶瓷雙極板有更好的導電性、燒結性、化學相容性和熱膨脹匹配性，是一種可運用于SOFC的很有潛力的新型陶瓷雙極板。

4 結束語

固體氧化物燃料電池作為動力源，在船舶上可以有很好的應用，也是現在的研究熱點。本文以

SOFC作為燃料電池的代表，主要研究它作為動力源在船舶上應用的關鍵技術問題。分別是固體氧化物電解質薄膜制備技術、壓縮密封技術、催化劑及其涂附技術和雙極板的制備。這些關鍵技術直接影響著固體氧化物燃料電池作為動力源的功率、功率密度、重量和體積大小、壽命等，這些都是其作為動力源在船舶上應用面臨的難題。可以預見隨著這些技術的發展和成熟，固體氧化物燃料電池在船舶上將會獲得更加廣泛的應用。

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The Key Technical Issues of SOFC as a Power Source for Ship Application

Zhang Liang ZhangWei－jing Cui Xian
School of Naval Architecture， Ocean and Civil Engineering，Shanghai Jiao Tong University，Shanghai200240，China

Due to a list of advantages such as high efficiency， low noise and magnetic signature， Solid Oxide Fuel Cell （SOFC）as a power source has been regarded as one of themost competitive candidates for ship application.However， a number of technologies including solid oxide electrolyte membrane preparation， compression seal， catalyst and the bipolar plate preparation are still the key concerns to the ship designer.The paper gives a survey of advances in these technologies and presents various trends for the development.SOFC will be applied more widely on ship as these technologies become progressively capable andmatured.

s olid o xide f uel c ell； power source； ship

U664.1

A

1673-3185（2011）06-109-05

10.3969/j.issn.1673-3185.2011.06.022

2010-05-20

張 亮（1988-），男，碩士研究生。研究方向：船舶動力裝置設計與研究。E-mail：550961810＠qq.com

張維競（1953-），男，教授。研究方向：船舶動力裝置設計與研究。