電子鼻在卷煙真偽鑒別中的應用

田耀偉，楊雷玉，朱先約，宗永立，李炎強

(1.江西中煙工業公司技術中心，江西南昌330096;2.湖北中煙工業公司技術中心，湖北武漢430051;3.中國煙草總公司鄭州煙草研究院，河南鄭州450001)

電子鼻在卷煙真偽鑒別中的應用

田耀偉1，楊雷玉2，朱先約3，宗永立3，李炎強3

(1.江西中煙工業公司技術中心，江西南昌330096;2.湖北中煙工業公司技術中心，湖北武漢430051;3.中國煙草總公司鄭州煙草研究院，河南鄭州450001)

為探索電子鼻在卷煙真偽鑒別中的應用，采用電子鼻對6個牌號卷煙樣品的揮發性成分進行了分析，采集了響應曲線15s、響應曲線30s、響應曲線最大值數據，使用主成分分析對各采集點原始數據進行預處理，原數據和主成分處理數據均使用線性判別分析進行分析，并將各數據分析結果進行對比。結果顯示，主成分提取對于假煙的正確判別率有所提高，其中傳感器響應曲線15s數據經主成分提取后測試集樣品的正確判別率最高，為98.3%，僅有1個樣品出現錯判。結果表明，電子鼻是卷煙真偽鑒別的有效工具，可為人工鑒定提供參考。

電子鼻，卷煙，線性判別分析，特征提取

我國是一個卷煙生產大國，卷煙產量高，生產牌號多。雖然國家采取各種措施，不斷加強煙草專賣管理，但仍有大量假冒卷煙流入市場，嚴重損害了國家、企業和消費者的利益。目前卷煙的真偽鑒別常采用看包裝和聞香味等感官方法，但人工鑒定易受主觀因素的影響，結果可能出現偏差［1－3］。因此，尋求一種客觀有效的方法對其進行輔助顯得尤為必要。電子鼻技術是近年來發展起來的一種新技術，該技術在復雜樣品氣味分析方面具有較為明顯的優勢［4－5］。電子鼻系統中的氣敏傳感器陣列一般由8～32個傳感器組成，并在多個時刻采集數據，這些數據中，有些數據之間存在著極其顯著的相關性，提供的信息也相互重疊。過量冗余信息的引入會導致模式識別過程耗費時間增長、計算精度降低。對傳感器所獲得的原始數據進行適當的特征選擇和提取不僅有利于去除數據中的冗余信息，降低特征空間維數，減少模式識別過程的計算時間，而且可以提高判別的準確率［6］。利用電子鼻進行卷煙品牌區分，國內外已有一些成功的范例［7－13］。本文作者利用電子鼻對于6個牌號真假卷煙的揮發性成分進行了檢測，以期為卷煙真偽鑒別提供一種新的方法。

1 材料與方法

1.1 材料與儀器

選取國內外6個牌號(中華、芙蓉王、玉溪、七匹狼、555、中南海)的卷煙 由國家煙草質量監督檢驗中心提供，每個牌號真假卷煙各1種。

αFox4000型電子鼻 法國Alpha MOS公司，配有HS100型自動進樣器、空氣壓縮機、空氣凈化器、AlphasoftV9.1智能分析軟件，該電子鼻系統包括18個金屬氧化物傳感器，每個傳感器不僅僅對于一種物質有較高的靈敏度，而是具有部分選擇性的傳感器，如傳感器PA/2對于有機化合物、有毒氣體等較靈敏，同時部分傳感器的敏感區域有所重疊，如傳感器LY/LG、傳感器P40/2和傳感器T40/2都對于氧化能力較強的氣體有較高的靈敏度，各傳感器具體名稱與性能描述如表1所示;BS－200S型電子天平感量0.001g，北京賽多利斯天平有限公司。

表1 傳感器命名與性能描述

1.2 檢測條件的選擇

實驗試樣所得電子鼻的響應信號如圖1所示，縱坐標響應強度對應于各傳感器的相對電阻變化率［(R0－R)/R0］。R0為基線電阻值，R為隨時間變化的響應電阻值。檢測樣品時應使試樣響應曲線的最大值處于0.25～0.85之間，并且最大響應強度大于95%、最小響應強度小于5%的傳感器的數目盡可能少。響應強度太大將使傳感器處于超負荷狀態，長期處于超負荷狀態將造成傳感器的損壞，并且響應強度太大將導致基線恢復時間增長，影響分析速度和準確性。響應強度太小，可能造成測量結果受儀器噪聲影響較大，從而影響測量的準確性。因而選擇電子鼻的操作參數如下:載氣:凈化空氣;流速:150mL/min;樣品量:0.500g;頂空加熱溫度:90℃;頂空加熱時間:1800s;轉速:500r/min;進樣體積:750μL;數據采集時間:120s;延滯時間:1080s。

圖1 電子鼻的響應信號

1.3 樣品分析與數據處理

取樣時取一整支煙，除去煙支前端0.5cm和濾嘴，剝去卷煙紙，取中間的煙絲作為分析樣品，樣品裝入10mL樣品瓶，加蓋密封，利用電子鼻進行檢測，其中每個牌號的真煙進樣15次，每個牌號的假煙進樣5次，共進樣120次。

采用AlphasoftV9.1分析軟件對于檢測數據進行預處理，用SAS(Statistical Analysis System)軟件對所得數據進行分析。

1.4 數據獲取與特征提取

電子鼻數據采集時間為120s，傳感器響應值一般在20s以內達到最大，并且多數數據之間高度相關，因此只選取較有代表性的傳感器響應曲線15s、傳感器響應曲線30s和傳感器響應曲線的最大值數據作為原始數據進行分析，通過這種選擇可以使得大部分傳感器響應曲線上升、下降階段的響應值被分析，而那些高度相關彼此間差異較小的響應值被舍棄，從而去除數據中的冗余信息，提高判別的準確率。

主成分分析(Principal component analysis，PCA)是一種簡化數據結構的有力工具，它的目的是將多個指標轉化為較少的幾個綜合指標，綜合指標即主成分，是原來多個指標的線性組合，各主成分之間互不相關。主成分分析可以將原有的高維數據投影為較低維的數據，并保留原有數據的主要信息，是統計學中常用的一種處理方法［14－16］。

1.5 模式識別方法

用于電子鼻系統的模式識別方法主要有兩類:一類是基于多元統計分析的方法，另一類是基于神經網絡的分析方法。本文采用多元統計分析中的線性判別分析對樣品進行分析。

線性判別分析(Linear discrimination analysis，LDA)是在已知研究對象分成若干類型(或組別)并已取得各種類型的一批已知樣品的觀測數據，在此基礎上根據某些準則建立判別式，然后對未知類型的樣品進行判別分類。使用這種方法需要樣本空間呈正態分布，并有相等的離差，構造的判別函數由原始變量經線性組合得出。該判別方法可以使組間離差與組內離差的比率達到最大。LDA具有分類效果好，易實現等優點，在電子鼻系統中應用十分廣泛［17－18］。

2 結果與討論

2.1 樣品重復性檢驗

首先對于傳感器的穩定性進行了檢驗，分別計算每個牌號真煙樣品的相對標準偏差(Relative standard deviation，RSD)，表2為傳感器響應曲線最大值時各樣品的RSD值(傳感器響應曲線15s和傳感器響應曲線30s數據未列出)，由表2可以看出，樣品的重復性較好(RSD≤3.94%)。

表2 樣品的RSD(%)

2.2 線性判別分析

將所測得120組樣品數據分為兩部分:第一部分為訓練集，選取每個牌號真煙的10組數據共60組數據作為訓練集;第二部分為測試集，其余真煙30組數據和假煙30組數據共60組數據作為測試集。

采用SAS8.0軟件對原始數據分別進行主成分分析，進行模式識別分析的變量分別為主成分分析所選入的的五個變量(PCA)，以及響應曲線15s、響應曲線30s和響應曲線最大值的原始數據，各組數據的判別結果見表3。

對于真煙檢驗樣品的判別中，由表3可以看出，選用響應曲線15s、響應曲線30s和響應曲線最大值的原始數據對于真煙的正確判別率均為100%，響應曲線15s數據外，PCA處理使其判別正確率降低，表明對于相同的樣品，使用原始數據對其進行分析效果較好。

對于假煙樣品的判別中，由表3可以看出，響應曲線15s數據的PCA處理比其原始數據多增加了8個正確判別樣品數，響應曲線30s數據的PCA處理比其原始數據多增加了1個正確判別樣品數，響應曲線最大值的PCA處理比其原始數據多增加了4個正確判別樣品數，3組原始數據的PCA處理結果一致，判別正確率均呈上升趨勢。LDA分析結果中最低正確判別率為80%，最高正確判別率為98.3%，結果表明電子鼻是區分真偽卷煙的有效方法，可為人工鑒定提供參考。

表3 各類樣品的判別結果

3 結論

采用主成分分析特征提取方法對原始數據進行處理，使數據空間降至5維，與原始數據的判別分析結果進行對比，結果顯示經主成分分析所變換得到的五個變量使得假煙的正確判別率提高;而原始數據對于真煙的正確判別率較好，使用特征提取方法對于判別結果影響不顯著。

各數據的正確判別率均大于80%，其中選用響應曲線15s的PCA數據進行判別分析所得的結果最為理想，測試集樣品的正確判別率最高為98.3%，僅有一個樣品出現錯判。因此可以初步判斷電子鼻方法是卷煙真偽鑒別的有效方法之一，可以作為人工鑒定的一種重要輔助手段。

［1］蘇紅雷，趙航，王瓊.卷煙真偽的鑒別［J］.煙草科技，2001(12):36－38.

［2］葛炯，王瑾，王維妙.近紅外技術在卷煙真偽鑒別中的應用［J］.煙草科技，2007(4):29－31.

［3］廖坤，胡綱.氣相色譜—質譜指紋圖譜在甄別真假卷煙上的應用［J］.分析測試學報，2006(1):22－26.

［4］GARDNER J，BARTLETT P.A brief history of electronic noses［J］.Sens Actuators B，1994(18－19):211－230.

［5］SCHALLER E，BOSSET J.Electronic noses and their application to food［J］.Lebensm Wiss u Technol，1998(31):305－316.

［6］海錚，王俊.電子鼻信號特征提取與傳感器優化的研究［J］.傳感技術學報，2006(6):606－610.

［7］LEE W W，LEE S Y，Shon H J.Discrimination of Korean tobacco aroma and taste using the electronic nose/tongue and their feasibilityin tobacco sensory evaluation ［C］.2004 CORESTA，PTPOST9:1－8.

［8］LUO DEHAN，GHOLAM H，STEWART J.Application of ANN with extracted parameters from an electronic nose in cigarette brand identification［J］.Sens Actuators B，2004(99):253－257.

［9］ZOU XIAOBO，WU SHOUYI.Evaluating the quality of cigarettes by an electronic nose system ［J］.J Test Eval，2002(30):6－10.

［10］鄒小波，方如明，蔡健榮.人工嗅覺系統及其在卷煙煙氣中的研究［J］.江蘇理工大學學報，2000(3):1－4.

［11］黃駿雄，蔣弘江，閻哲.應用電子鼻檢測香煙質量的研究［J］.化學通報，2000(1):51－54.

［12］黃祖剛，李建平.用電子鼻鑒別卷煙的方法［J］.傳感器技術，2004(23):62－65

［13］毛友安，劉巍，黃建國.用電子鼻技術評價煙葉揮發性組分的研究［J］.化學傳感器，2006(26):23－28.

［14］MARTINEZ A，AVINASH C.PCA versus LDA［J］.Transactions on Pattern Analysis and Machine Intelligence，2001(23):228－233.

［15］FU JUN，LI GUANG，QIN YUQI.A pattern recognition method for electronic noses based on an olfactory neural network［J］.Sens Actuators B，2007(125):489－497.

［16］何曉群.現代統計分析方法與應用［M］.北京:中國人民大學出版社，1998.

［17］于秀林，任雪松.多元統計分析［M］.北京:中國統計出版社，1999.

［18］YU HUICHUN，WANG JUN.Discrimination of LongJing green－tea grade by electronic nose［J］.Sens Actuators B，2007(122):134－140.

Application of electronic nose in discriminating counterfeit cigarette from genuine

TIAN Yao－wei1，YANG Lei－yu2，ZHU Xian－yue3，ZONG Yong－li3，LI Yan－qiang3
(1.Technology Centre of China Tobacco Jiangxi Industrial Corporation，Nanchang 330096，China;2.Technology Centre of China Tobacco Hubei Industrial Corporation，Wuhan 430051，China;3.Zhengzhou Tobacco Research Institute of CNTC，Zhengzhou 450001，China)

In order to explore an effective method to discriminate counterfeit cigarettes from genuine.6 brand cigarettes were analyzed by electronic nose.Three different feature extraction techniques including principal component analysis(PCA)were employed to reduce the dimension of the data matrix.And the pattern recognition technique of linear discrimination analysis(LDA)was used to check the effect of the three dimension reduction methods.In the process of LDA，the PCA was most effective，98.3%of the total samples were classified correctly，only 1 sample was misclassified.The results showed that electronic nose was an effective method to discriminate counterfeit cigarettes from genuine，it could provide a reference to artificial identification.

electronic nose;cigarette;linear discrimination analysis;feature extraction

TS452

A

1002－0306(2011)04－0376－04

2009－12－18

田耀偉(1982－)，男，產品配方設計員，助理工程師，主要從事卷煙產品研發工作。

中國煙草總公司鄭州煙草研究院院長科技發展基金項目(032006C160)。