C、O同位素在川東北碳酸鹽巖儲層研究中的應用①

陳 梅 王龍樟,2 張 雄 陳志斌

(1.中國地質大學 武漢 430074;2.中國地質大學 構造與油氣資源教育部重點實驗室 武漢 430074)

C、O同位素在川東北碳酸鹽巖儲層研究中的應用①

陳 梅1王龍樟1,2張 雄1陳志斌1

(1.中國地質大學 武漢 430074;2.中國地質大學 構造與油氣資源教育部重點實驗室 武漢 430074)

通過對川東北雞唱地區碳酸鹽巖的C、O同位素分析,結合巖石薄片鏡下研究和陰極發光分析及前人的研究成果,探討飛仙關組三級海平面變化趨勢和白云巖化作用機理。為了便于分析,將樣品分為泥晶灰巖和白云巖兩組。泥晶灰巖的C、O同位素分析結果表明:δ13C全為正值,明顯分為兩段,先快速上升、然后低輻振蕩下降,指示海平面在飛一段初期快速上升、達到最大海泛面后,呈振蕩、緩慢下降的趨勢;δ13C演化曲線整體呈上升趨勢,與三疊紀全球海平面上升的背景相吻合;δ18O對海平面升降的指示意義不明顯,可能是由于后期成巖作用對原始δ18O的改造所致。白云巖C、O同位素分析結果表明:δ13C(0.91‰～2.09‰)、δ18O(-3.45‰～-9.29‰)的正交投點落在第二象限,結合薄片鏡下研究和陰極發光分析,認為研究區白云巖成因為埋藏白云巖化。

川東北 碳酸鹽巖 碳、氧同位素 海平面變化 埋藏白云巖化

隨著國內外大量碳酸鹽巖油氣田的發現,碳酸鹽巖儲層研究逐漸成為近20年來研究的熱點,研究方法和手段也隨之多樣化、精確化,C、O同位素分析是碳酸鹽巖研究的一個重要的方法,其可行性和可靠性已得到了大量的證實。目前,穩定C、O同位素分析已成為指示海平面變化的一個重要指標、反映成巖環境和成巖作用的一個非常有價值的參數[1～8]。

川東北三疊系飛仙關組已成為我國油氣的重點勘探地區之一,普光、羅家寨、鐵山坡、渡口河等多個氣田的探明儲量中,90%以上都來自三疊系飛仙關組的白云巖地層[9,10]。從沉積學的角度來說,這些優質儲層形成與沉積環境和成巖作用(尤其是白云巖化作用)密切相關[11,12]。

對于川東北飛仙關組碳酸鹽巖沉積環境和沉積相演化、成巖作用、尤其是白云巖化作用和白云巖成因等問題,前人做了大量的工作。一般認為,飛仙關組儲層分布與臺緣鮞粒灘相的展布密切相關,而鮞粒灘的特征及分布規律又與海平面的升降變化相聯系[12,13]。近年來,國內有許多學者基于巖芯、露頭、測井等資料對我國南方(包括四川盆地)晚二疊世-早三疊世沉積特征及相應海平面變化進行了較為深入的研究[14,15],但很少從C、O同位素分析的角度對飛仙關期相對海平面的變化進行研究。已有較多的成果探討川東北飛仙關組白云巖的成因,但沒有統一認識,目前主要有兩種觀點:一、早期的蒸發海水白云巖化、混合水白云巖化和滲透回流白云巖化[16～18];二、封閉條件下埋藏期的熱液流體白云巖化和深埋海水/鹵水白云巖化[19,20]。

本文試圖通過對川東北宣漢雞唱地區飛仙關組(飛一段和飛二段)碳酸鹽巖樣品進行C、O同位素分析,結合巖石薄片鏡下研究和陰極發光分析,揭示該區三級海平面的相對變化,探討白云巖儲層的形成機理。

1 地質背景

川東北地區位于四川盆地的東北部,從傳統的大地構造觀點來看,研究區位于“揚子準地臺”的西北緣,與華北板塊南緣相鄰。四川盆地早二疊世晚期的東吳運動使上揚子地區露出水面,普遍遭受剝蝕,形成西南高、東北低、西陸東海的格局。在此基礎上發生的晚二疊世由東向西的海侵沉積過程一直延續到早三疊世飛仙關期。因此在四川盆地東北部地區從晚二疊世到早三疊世沉積的是一套以碳酸鹽類為主的地層,是一個連續的海相碳酸鹽沉積過程[21,22]。

宣漢雞唱地區飛仙關期總體沉積環境為碳酸鹽巖臺地,位于城口-鄂西深水陸棚的西側, N31°46.067',E108°28.683'。雞唱剖面是一個峭壁剖面,高約500 m,寬約2 000 m,規模宏大。整個飛仙關期,隨著海平面的下降,研究區沉積相演化為:陸棚相-臺緣斜坡相-臺緣鮞粒灘相-局限臺地相(圖1)。從飛一段到飛四段,巖性由飛一段的泥晶灰巖、含鮞粒泥晶灰巖逐漸過渡到飛二、飛三段的鮞粒灰巖、鮞粒白云巖,再到飛四段的膏云巖。從下往上,鮞粒和白云石含量逐漸增多,反映水體不斷變淺、水動力力逐漸增強的過程①據中國石油化工股份有限公司項目“川東北碳酸鹽巖沉積相及儲層精細建模研究”(中國地質大學,2008)修改。。

圖1 宣漢雞唱峭壁剖面下三疊統飛仙關組實測剖面圖Fig.1 The sedimentary section of Low Triassic Feixianguan Formation in Jichang Cliff,Xuanhan

2 樣品與測試

研究樣品采自于川東北宣漢縣龍泉鄉雞唱露頭剖面,野外采樣時盡可能避免裂隙、方解石脈,共采集新鮮碳酸鹽巖樣品120多個。經顯微鏡下巖石薄片觀察,精心挑選了46個樣品用于δ13C和δ18O分析。在這些樣品中,有31個樣品來自飛一段,另外15個樣品來自飛二段。所分析的樣品從巖性上看主要是泥晶灰巖、殘余鮞粒白云巖、粉-細晶白云巖和鮞粒灰巖(表1)。

C、O同位素測試在中國地質大學(武漢)測試中心完成,用MAT-251質譜儀測定δ13C和δ18O,二者均采用PDB標準,分析誤差小于0.1‰。

所有樣品的δ13C(PDB)均為正值,在0.06‰～ 2.68‰之間、平均值 1.39‰,δ18O(PDB)值在-9.86‰～-3.45‰之間、平均值-7.37‰。其中泥晶灰巖的δ13C在0.06～2.68‰之間、平均值1.28‰, δ18O在-8.87‰～-5.08‰之間、平均值-7.22‰;白云巖的 δ13C在 0.91‰ ～2.09‰之間、平均值1.55‰,δ18O在-9.29‰ ～-3.45‰之間、平均值-7.16‰(表1)。

3 碳、氧同位素演化與海平面變化

3.1 樣品信息的原始性檢驗

由于碳酸鹽巖對成巖作用的敏感性,在利用碳、氧同位素進行古海洋環境分析時要非常謹慎,因為碳酸鹽巖的碳、氧同位素組成并不一定代表沉積期海水的碳、氧同位素組成。本次研究僅選擇了方解石含量高于80%的泥晶灰巖的碳、氧同位素分析結果,用來指示海平面的相對變化。

一般認為,泥晶灰巖基本為同生和準同生的[23]。所選樣品的巖石薄片鏡下分析表明,成巖組分(膠結物、白云石、重結晶的新生變形體)很少甚至沒有,這是因為由泥晶方解石組成的巖石具有很低的原始孔隙度,阻止巖石在成巖過程中與流體進行交換造成巖石具有很低的成巖蝕變性[24]。因此,可以認為測試樣品的碳、氧同位素組分受后期成巖改造的可能性很小,基本能夠反映沉積期原始海水的碳、氧同位素信息。

另外,成巖過程是一個丟失Sr、獲取Mn的過程, Mn/Sr比值是判斷海相碳酸鹽成巖作用和蝕變程度的一個靈敏指標,低Mn/Sr比值說明成巖蝕變程度低[3,24,25],黃思靜等[26]認為Mn/Sr<2的碳酸鹽巖樣品成巖蝕變小,對海水的代表性較好。測試樣品的Mn/Sr比值很低,最大值不超過0.2,再次證明了上述結論。

3.2 碳同位素指示海平面變化的基本原理

早在上世紀80年代,國外學者就將碳同位素與海平面變化相類比,作為海平面變化判定的參考[27]。近20年來,碳同位素曲線在古海洋環境研究中得到了廣泛的應用[3～6]。

影響海相碳酸鹽巖碳同位素變化的因素很多,包括海平面變化、有機質含量、海水溫度和鹽度變化、大氣淡水作用等。然而,在眾多影響因素中,自然界有機碳氧化與埋藏相對量是最為重要的。當埋藏量大于氧化量時,更多的12C進入埋藏的有機碳中,將使同期海相碳酸鹽巖的13C值向正的方向移動,反之則向負的方向移動[28]。而在不考慮其他因素的情況下,海平面升降一般與有機質的埋藏量呈正相關,這是因為:一方面,海平面上升,水體循環相對通暢、生物生產力高,藻類等生物通過光合作用消耗大量的12C,且高生物生產力意味著有機質產率高,沉降和埋藏速率大,被氧化的機會減小;另一方面,海平面上升,古陸氧化面積減小,因剝蝕而帶入海洋的有機碳也隨之減少[3,4]。因此,δ13C值升高指示海平面的上升,反之指示海平面下降,這是碳同位素指示海平面變化的基本原理。

3.3 碳、氧同位素特征與海平面變化分析

測試樣品泥晶灰巖的δ13C‰(PDB)均為正值,在0.06‰～2.68‰、平均值1.28‰。δ13C值明顯分為2段:在飛一段下部快速增加;從飛一段中部到飛二段,呈低輻、震蕩緩慢下降趨勢(圖2)。由于海相碳酸鹽巖δ13C值演化與相對海平面變化呈正相關,δ13C值增加指示海平面上升,反之指示海平面下降,因此,可以認為:在飛一段初期,三級海平面變化繼承了長興期快速上升的演化趨勢,在此時期達到最大海泛面;之后,海平面開始低輻、震蕩下降,沉積環境逐漸由深水陸棚環境演化為臺地邊緣鮞粒灘環境。

圖2 泥晶灰巖的碳同位素特征Fig.2 Carbon isotope characteristics ofmicrite limestones

相對海平面升降控制著沉積環境、沉積相的演化,進而影響橫向、縱向沉積物(巖性)分布規律。飛一段初期達到最大海泛,之后隨著海平面的不斷變淺,在深水陸棚之上逐漸沉積臺緣鮞粒灘沉積。

在這里,δ13C最大值所指示的最大海泛面具有雙重意義:既是下伏海侵體系域和上覆高位體系域的分界面,又標志著深水陸棚環境向淺水臺緣鮞粒灘的演化。

另外,測試樣品泥晶灰巖的 δ13C平均值為1.28‰,與三疊紀全球海水碳同位素平均值(1.3‰左右)很相近[29]。所有泥晶灰巖樣品的δ13C值從飛一段到飛二段整體而言呈緩慢上升趨勢(圖2),與三疊紀全球海平面上升的背景相吻合。飛一段下部泥晶灰巖的δ13C大多在0.5‰以下,遠遠低于三疊紀全球海水碳同位素平均值1.3‰,這可能與晚二疊紀末的全球生物大滅絕事件有關。

泥晶灰巖的δ18O(PDB)均為負值,在-8.87‰～-5.08‰之間、平均值-7.22‰,呈復雜、無規律的演化趨勢(圖3)。

圖3 泥晶灰巖氧同位素特征Fig.3 Oxygen isotope characteristics ofmicrite limestones

不同于碳同位素,對于碳酸鹽巖δ18O值與海平面變化的關系,一般認為,在不考慮其他因素的條件下,海平面上升,δ18O值降低;海平面下降,δ18O值增大[30]。因此,δ18O的偏移在一定的條件下也可以反映海平面的升降變化。

但是,相對海平面變化而言,碳酸鹽巖的δ18O受海水溫度、鹽度的影響更明顯,并且,受后期成巖作用改造強烈。海相碳酸鹽巖的δ18O隨著埋藏深度加大和溫度的增高而降低,因此其δ18O值一般不代表沉積期海水的同位素組成,而是沉積環境和成巖環境的綜合,δ18O值的高低反映的是受后期成巖作用改造的相對強弱[1,5]。

所以,測試樣品的δ18O值對海平面變化的指示意義較差,一般不用δ18O反映沉積環境。

4 碳、氧同位素特征與白云巖化作用

眾多研究表明,由于碳酸鹽沉積物對成巖作用的敏感性,沉積時形成的大量原生孔隙絕大多數不能被保存下來,經過漫長的地質歷史演化,最終能夠成為油氣儲集空間的是那些在后期成巖過程中形成的各類次生孔隙,因此,成巖環境、成巖作用分析是研究碳酸鹽巖儲層的關鍵。判別不同成巖環境、成巖作用采用了多種研究方法,包括穩定碳、氧同位素、微量元素、顯微薄片、陰極發光、掃描電鏡、流體包裹體、鏡質體反射率等,其中穩定碳、氧同位素分析是近年來不斷推廣的一種有效的方法[2]。川東北飛仙關組碳酸鹽巖儲層主要是結晶白云巖和殘余鮞粒白云巖儲層,基于此,本次研究利用白云巖的碳、氧同位素組成,結合顯微薄片觀察和陰極發光分析,研究該區白云巖化的成巖環境和機理及白云巖化對儲層物性的影響。

前人的研究表明,不同成巖環境的流體具有不同的碳、氧同位素特征(圖4):

大氣淡水成巖環境的穩定碳、氧同位素組分普遍偏輕,并遵循大氣淡水線,即δ13C變化范圍大、從高負值到低正值,δ18O幾乎不變、一般為高負值。這是因為大氣淡水成巖流體最終的δ13C組分主要來源為土壤中的CO2(富12C)和早期灰巖溶解產生的CO(相對富13C),因此從滲流帶逐漸往下,成巖流體的δ13C值從高負值向低正值逐漸增加,但一般低于正常海水成巖流體的δ13C值;氧同位素的蒸發分餾使得大氣淡水成巖流體δ18O向高負值偏移[31～34]。

正常和蒸發海水成巖環境中的δ13C和δ18O均向高正值偏移,現代海水方解石膠結物和白云石的δ13C、δ18O正交投點大多位于第一象限[35～37]。

較深埋藏成巖δ18O值向高負值漂移,且與埋深成反比,而δ13C值相對較穩定,這是因為δ18O值受溫度的同位素分餾作用所控制,隨著地質年代變老(或埋深增加),埋藏溫度增加,16O優先在礦物中沉淀導致埋藏成巖環境中的δ18O不斷向負值偏移,甚至與大氣淡水環境的δ18O值重疊,而碳同位素不具明顯的溫度分餾作用,與海水的碳同位素組成相似[2,5,7,38]。

圖4 碳、氧同位素特征與成巖環境Fig.4 Carbon and oxygen isotope characteristics and diagenetic environment

為了盡量減少其他成巖組分對白云石碳、氧同位素組成的干擾作用,盡可能使全巖的同位素組成代表白云石化流體的同位素特征,本次研究僅選擇了白云石含量大于80%(大多在90%以上)的白云巖樣品進行碳氧同位素分析。

所測試的白云巖δ13C在0.91‰～2.09‰、平均值1.55‰,δ18O在-9.29‰ ～-3.45‰、平均值-7.16‰,δ13C和δ18O的正交投點均落于第二象限,且不具明顯的相關性(圖4),說明研究區的白云巖形成于成巖晚期的埋藏環境,或早期海水成巖環境形成的白云巖經過后期埋藏成巖改造使得白云巖樣品的δ18O值向負值偏移而具有埋藏白云巖的同位素特征。下面將結合巖石薄片的詳細觀察和陰極發光分析對此做進一步研究。

如圖5所示,研究區飛仙關組白云巖主要是粉細晶白云巖和殘余鮞粒白云巖。白云石非選擇性地交代鮞粒和膠結物,部分白云石經重結晶后呈鑲嵌接觸,晶體邊界模糊,堆積緊密,晶間孔非常有限(圖5A,C)。白云石交代經壓實后的鮞粒(圖5B)和埋藏期亮晶膠結物(圖5C),白云石沿縫合線交代且未被縫合線切割(圖5D),說明白云巖化作用發生在壓實壓溶和埋藏膠結之后。

另外,白云石在陰極發光下具暗紅色發光的特征(圖5F),這就意味著白云巖化是在埋藏條件下發生的。因為在近地表的氧化環境下,Fe和Mn會以高價態出現,高價的Fe、Mn離子無法進入白云石晶格中[40],因此近地表大氣淡水、海水和混合水環境形成的同生和準同生白云巖在陰極射線下不發光。只有在還原狀態下,Fe2+(陰極發光的猝滅劑)和Mn2+(陰極發光的激發劑)才有可能取代白云石晶格中的Ca2+和Mg2+,埋藏環境才具備這種條件。

圖5 宣漢雞唱剖面飛仙關組碳酸鹽巖的顯微照片和陰極發光照片(單偏光,視域高2.2 mm)A。細晶白云巖,白云石晶體呈它形、半自形,晶體邊界平直或舌狀,緊密堆積,部分重結晶化,產生的晶間孔非常有限;B。含鮞粒云質灰巖,鮞粒經壓實后變形、破碎、且定向排列,交代鮞粒的白云石呈近自形、未經壓實作用的改造; C。亮晶殘余鮞粒白云巖。鮞粒和膠結物普遍白云巖化,白云石晶體近自形、細晶-中晶結構,白云石交代埋藏期的亮晶膠結物;D。含鮞粒云質灰巖,白云石沿縫合線分布,縫合線未切割白云石晶體;E。殘鮞灰質白云巖,茜素紅染色; F.E的陰極發光照片,白云石具暗紅色發光Fig.5 Photomicrographs and CL photos from thin sections of the Feixianguan carbonate rocks in Jichang section,Xuanhan(Plane-polarized light,vertical axis=2.2 mm)

綜合碳、氧同位素分析結果和巖石薄片的詳細觀察以及陰極發光分析,推斷研究區飛仙關組的白云巖形成機理可能為封閉條件下深埋藏白云巖化。

5 成巖作用對儲層物性的影響

研究區發育大規模臺緣鮞粒灘,為優質儲層的發育創造了沉積條件,但是樣品的孔隙度卻很低,最大孔隙度不超過2%,這是因為成巖作用破壞了大量的原生孔隙,而產生的次生孔隙卻非常有限,主要有以下三個方面的原因:

(1)未經過大氣淡水成巖作用的改造。有三個方面的證據:首先,所測試樣品的δ13C均為正值,而經大氣淡水改造過的碳酸鹽巖δ13C值一般為低負值到高負值;其次,經公式Z=2.048 X(δ13C+50)+0.498 X(δ18O+50)(δ標準為PDB)[39]計算得到的所有碳酸鹽巖樣品(除泥晶灰巖、白云巖外還包括鮞粒灰巖和殘余鮞粒云質灰巖)Z值全大于120,Z> 120時為海相碳酸鹽巖;另外,巖石顯微薄片中也沒有發現新月形、重力膠結等判別大氣淡水成巖作用的成巖組構。

(2)壓實作用、膠結作用、重結晶作用破壞了絕大多數的原生孔隙和有限的次生孔隙。

(3)埋藏白云巖化作用和溶蝕作用產生的次生孔隙非常有限。白云石晶體緊密堆積,經重結晶改造后大多呈鑲嵌接觸,晶間孔非常有限。研究區飛仙關組碳酸鹽巖未經大氣淡水淋慮作用的改造,經強烈的壓實和膠結作用后,巖石的孔滲性很差,不利于埋藏期溶蝕流體的流動,溶蝕作用微弱。

6 結論

(1)所選46個碳酸鹽巖樣品的δ13C(PDB)值均為正值,在0.06～2.68‰之間、平均值1.39‰,與早三疊紀全球海水的δ13C值(1.3‰左右)相近,δ18O (PDB)值均為負,在-9.86～-3.45‰之間、平均值-7.37‰。

(2)泥晶灰巖的δ13C值明顯分為兩段,先快速上升、然后低輻振蕩下降,指示海平面在飛一段初期快速上升、達到最大海泛面,之后,呈震蕩、緩慢下降的趨勢,沉積環境由深水陸棚環境逐漸向淺水臺緣鮞粒灘環境演化;所有泥晶灰巖樣品的δ13C值從飛一段到飛二段整體而言呈緩慢上升趨勢,與三疊系全球海平面上升的背景相吻合;δ18O對海平面升降的指示意義不明顯,可能是由于后期成巖作用對原始δ18O的改造所致。

(3)白云巖的δ13C值(0.91～2.09‰)、δ18O值(-3.45～-9.29‰)的正交投點落在第二象限,結合薄片鏡下研究和陰極發光分析,認為研究區白云巖成因可能為埋藏白云石化。

(4)研究區飛仙關組碳酸鹽巖未經大氣淡水成巖作用的改造,壓實作用、膠結作用破壞了大量的原生孔隙,溶蝕作用和埋藏期的白云巖化作用產生的次生孔隙非常有限,導致研究區白云巖的儲層物性差,最大孔隙度不超過2%。

致謝 評審專家為本文提供了寶貴的意見,特此致謝。

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App lication of Carbon and Oxygen Isotope to Carbonate Reservoirs in Northeast Sichuan Basin

CHEN Mei1WANG Long-zhang1,2ZHANG Xiong1CHEN Zhi-bin1
(1.China University of Geosciences,W uhan 430074; 2.Key Laboratory of Techniques and Petroleum Resources of M inistry of Education,China University of Geosciences,W uhan 430074)

The trend of third-order sea-level changes and mechanism of dolomitization are studied,based on C,O isotope analysis of carbonate rocks,aswell asmicroscopic research,CL analysis,and previous studies of Feixianguan Formation in Jichang of northeast Sichuan Basin.In convenience to analysis,the sampleswere grouped into two sets ofmicrite limestone and dolomite.The C,O isotope analysis ofmicrite limestone shows that the value ofδ13C are all positive,and two stages are clear,that is,the first stage is a fast rising stage and followed a falling-stage with awave shape.The result suggests that the sea level increases quickly in the early First Section of Feixianguan Formation, then,shows a slowly falling trend with sublevel fluctuation aftermaximum flooding surface.Theδ13C evolution curve is rising totally,which is in accord with the rising trend of the Triassic global sea level.The implications ofδ18O on the sea-level changes is obscure,due to the processes of late diagenesis.The C,O isotope analysis of dolomite shows that the orthogonal points ofδ13C(0.91‰～2.09‰)andδ18O(-3.45‰～-9.29‰)fall in the second quadrant.The result,combining with microscope studies and cathodeluminescent analysis,suggests that dolomitization was formed in the buried condition.

Northeast Sichuan Basin;carbonate rocks;carbon and oxygen isotope;sea-level changes;burial dolomitization

陳梅 女 1985年出生 碩士研究生 海洋地質學 E-mail:282682305@163。com

P588.24+5

A

1000-0550(2011)02-0217-09

①中國石油化工股份有限公司項目(批準號:P06081)資助。

2010-01-01;收修改稿日期:2010-04-20