蔡子穎,韓素芹,黃 鶴,姚 青 (天津市氣象科學研究所,天津 300074)
天津夏季黑碳氣溶膠及其吸收特性的觀測研究
蔡子穎*,韓素芹,黃 鶴,姚 青 (天津市氣象科學研究所,天津 300074)
利用天津城市邊界層觀測站2010年8月12日~9月18日期間的黑碳、污染物和氣象梯度觀測數據,分析天津市夏季黑碳氣溶膠濃度的變化特征及其影響因子.結果表明, 觀測期間,黑碳氣溶膠濃度均值為6.309mg/L,占PM10質量濃度的4.17%,其吸收消光占氣溶膠總體消光的10.23%.受人類活動和邊界層結構影響,黑碳氣溶膠濃度日變化呈雙峰型,7:00達到峰值,14:00~16:00最小,20:00達到次高峰.黑碳氣溶膠濃度隨風速增加呈下降趨勢,當風速超過 4m/s時,濃度一般低于 5mg/L,西風及西北風對天津城區黑碳氣溶膠輸送作用明顯,其出現大于10 mg/L的高黑碳氣溶膠事件概率為18.07%;逆溫和大氣穩定易造成黑碳氣溶膠在近地層的堆積,形成高污染事件.
黑碳氣溶膠;吸收特性;影響因子;天津
黑碳氣溶膠是化石和生物燃料不完全燃燒排放出來的無定型碳質[1-2],其對太陽輻射有強烈的吸收,是大氣中首要的吸收性氣溶膠成分,具有直接和間接的氣候效應;由于黑碳氣溶膠表面吸附了一些有毒、有害物質,對人類健康造成威脅[3];黑碳氣溶膠也是大氣中非均相反應和氣粒轉化過程中重要的載體和催化劑,對大氣化學過程產生積極影響[4].在20世紀80年代末,全球大氣監測網(GAW)已將黑碳氣溶膠作為一個重要的氣溶膠觀測項目,我國相關的研究工作開展較晚,到 20世紀90年代,才開始在臨安[5]、拉薩、北京[6]、瓦里關
[7]、南京[8]等地嘗試系統的黑碳氣溶膠觀測.
基于2000年統計資料顯示,全球化石燃料燃燒排放的黑碳氣溶膠為(以C計)2.8Tg/a,且從20世紀50年代以來增加了約3倍,黑碳排放中心從北美和西歐向位于熱帶地區和東亞的發展中國家轉移[9],其中我國2000年排放149.94萬t,成為全球重要的碳排放源.
目前不少觀測數據和數值模擬已經為我國黑碳氣溶膠的研究奠定了很好的基礎.不少地區大氣黑碳氣溶膠含量及其輻射效應得到確認
[1,10-13].基于觀測和排放源清單,數值模擬結果顯示0.1~0.8W/m2的黑碳氣溶膠大氣頂輻射強迫存在于我國[14].而IPCC給出全球黑碳氣溶膠大氣頂輻射強迫大約在0.24W/m2左右[15].這些研究成果一方面揭示出我國黑碳氣溶膠的分布和輻射特性,同時也顯示出黑碳氣溶膠分布的復雜性和研究的重要性.天津作為我國北方重要的沿海城市,具有不同于其他城市的大氣污染特征,對天津市黑碳氣溶膠的研究,可以更好地了解北方沿海城市黑碳氣溶膠的分布特征及其變化規律.
實驗觀測地點設在天津市城市邊界層觀測站(39.04°N,117.12°E),觀測時間為2010年8月12日~9月18日.實驗采用的儀器包括美國瑪基科學公司生產的AE-31黑碳儀,有7個測量通道,波長分別為 370,470,520,590,660,880,950nm,可以連續實時觀測黑碳氣溶膠質量濃度,時間分辨率為5min;2臺熱電公司生產的rp-1400a顆粒物分析儀,可利用振蕩天平法獲取實時的 PM10, PM2.5質量濃度,時間分辨率為5min.一臺Belfort公司生產的MODLE6000型前向散射能見度儀,可獲取每分鐘的能見度資料.氣象數據來自地面氣象觀測站和天津邊界層大氣觀測平臺,包括地面自動站資料和邊界層氣象塔15層觀測資料.
圖1顯示,天津城區2010年8月12日~9月18日黑碳氣溶膠質量濃度均值 6.309mg/L,最大值 23.3mg/L,最小值為 0.83mg/L.在觀測期間,黑碳氣溶膠均值<2mg/L分別出現在8月21日到8月22日、9月17日到9月18日.而該時期天津城區降水分別達到 23.8,5.5mm,大氣低黑碳氣溶膠含量與降水的沖刷密切相關.而在8月15日、8月16日、9月10日午后,天津城區黑碳氣溶膠質量濃度也低于2mg/L,統計顯示,該時間段內大氣穩定度等級為A,處于極不穩定狀態,午后湍流劇烈,有利于污染擴散,是其產生低黑碳氣溶膠含量的主要原因.
表 1給出部分城市黑碳氣溶膠的觀測結果,天津城區黑碳氣溶膠含量明顯低于長春,略低于北京、深圳、西安[16],與濟南[17]、上海等城市相當,相對西北和內蒙等內陸地區,黑碳氣溶膠大約是其2~3倍,如果與芬蘭的赫爾辛基[18]、美國費城[19]和芝加哥等國外城市相比,天津黑碳氣溶膠質量濃度大約是其5~6倍,顯示我國北方沿海大城市黑碳氣溶膠污染情況依舊比較嚴重.

圖1 2010年8月12日~9月18日天津城區黑碳氣溶膠的逐日變化特征Fig.1 Daily average variation of black carbon mass concentration in Tianjin

表1 部分城市黑碳氣溶膠觀測結果Table 1 The daily mean concentration of BC at some city
由圖2可見,天津城區黑碳氣溶膠日變化呈雙峰結構,其中早晨7:00達到每日的最大值,相對
PM10峰值提前2h,相對PM2.5峰值提前1h,谷值出現在每日午后14:00~16:00,在日落后黑碳氣溶膠質量有所回升,18:00~24:00保持平穩,凌晨到日出前呈上升趨勢,峰值相對谷值,黑碳氣溶膠濃度是其2.8倍,這與文獻報道的結果相似.究其原因,
日出時段,人為活動增加,交通流量增大,黑碳氣溶膠排放相對較高,同時日出后太陽輻射不斷增強,加熱大氣,但此時冷的地面還未及升溫,造成清晨大氣逆溫,黑碳氣溶膠含量較高,隨時間變化,
白天大氣湍流增強,易于污染物擴散,大氣中黑碳氣溶膠含量明顯減少,在午后達到最低值,到了日出后,交通高峰和汽車尾氣排放增加使黑碳量增加,加上地面輻射降溫,低層大氣比較穩定,不利于污染物擴散,黑碳氣溶膠在地面開始積累.

圖2 天津城區黑碳氣溶膠的日變化特征Fig.2 Diurnal variation of black carbon mass concentration in Tianjin
已知黑碳氣溶膠質量濃度,可以得到黑碳氣溶膠的吸收系數,其經驗公式[21]如下:

式中: MBC是AE-31在880nm波長測量的黑碳氣溶膠濃度,mg/L; A532nm是黑碳氣溶膠在532nm波長的吸收系數.而根據世界氣象組織推薦值,可實現能見度和消光系數的轉換,其公式為[10]:

式中: bext指大氣消光系數;VR為大氣能見度.
利用式(1)獲取天津城區黑碳氣溶膠的消光系數;利用式(2)通過能見度儀獲取天津地區大氣的消光系數,對兩者進行比較,黑碳氣溶膠占大氣中PM10的4.17%,其吸收作用貢獻大氣消光的10.23%.

圖3 風向、風速對天津城區黑碳氣溶膠濃度的影響Fig.3 Relation between wind speed ,wind direction and black carbon mass concentration
由圖 3可見,天津城區近地面黑碳氣溶膠質量濃度的變化受風速影響顯著,在靜風和小風條件,易形成高黑碳氣溶膠質量濃度,當風速>2m/s后,極難形成15mg/L以上的高黑碳氣溶膠污染事件.在4m/s以上的風速下,夏季天津城區黑碳氣溶膠一般低于 5mg/L,這與半干旱地區(風速大于3.5m/s)風速增大后黑碳氣溶膠濃度值增加有一定的區別[1].對于來自不同方向的風對天津城區黑碳氣溶膠的輸送,當風向為西北、西風、西南風時,出現超過10mg/L高黑碳氣溶膠事件的概率大約是18.07%,尤其是出現西北風時,在觀測期間有45%的時間,黑碳濃度高于10mg/L;而風向為東北風、東風、南風時,黑碳氣溶膠高于10mg/L出現概率僅為 5.8%;在東南風時,黑碳氣溶膠高于10mg/L出現概率僅11.8%.究其原因,天津東部為渤海,西部為內陸地區,西北部與北京相鄰,黑碳氣溶膠為人為氣溶膠,天津西部、西北部人為活動更為劇烈,因此黑碳氣溶膠明顯高于海洋,使得西風條件天津城區黑碳氣溶膠高于東風條件.另一方面,夏季天津市區盛行東風時,往往有東風水汽輸送,大氣處于不穩定狀態,易形成降水,不易形成高污染事件.而當天津盛行東南風時,市區出現高黑碳氣溶膠濃度概率要大于一般東風情況,可能與濱海新區的建設有關,當東南風盛行時,如果未形成降水天氣,可將部分濱海新區工業生產過程中黑碳氣溶膠輸送到天津城區.圖4、圖5給出8月27日,9月14日的后向軌跡輸送圖(高黑碳氣溶膠污染天氣).

圖4 8月27日0:00后向軌跡圖 (UTC時間)Fig.4 The Trajectories picture in august 27 at zero clock
大氣污染的擴散除受到風速和風向影響以外,還受到近地層溫度垂直變化和大氣穩定度的影響,在逆溫和大氣穩定的條件下,不利于污染物的擴散,易形成污染的堆積.利用天津邊界層氣象塔觀測資料研究顯示(圖6),在100m到30m溫差大于-0.5℃時,天津城市易形成黑碳氣溶膠的堆積,其出現黑碳氣溶膠質量濃度超過10mg/L的概率是溫差小于-0.5℃概率的5.5倍.比較不同穩定度情況下黑碳質量濃度的分布,夏末天津城區有5.4%的情況大氣處于較穩定和穩定狀態,其黑碳氣溶膠質量濃度均值是中性條件時的 1.83倍,達到11.87mg/L,逆溫和大氣層結穩定是形成天津城區黑碳氣溶膠質量濃度高值的重要氣象條件.

圖5 9月14日0:00后向軌跡圖 (UTC時間)Fig.5 The Trajectories picture in September 14 at zero clock

圖6 近地層溫度的垂直變化對地面黑碳氣溶膠質量濃度的影響Fig.6 Variation of hourly averaged BC concentration and vertical temperature gradient

表2 不同大氣穩定度下天津城區黑碳氣溶膠質量濃度變化Table 2 The vary of black carbon mass concentration under different stability
3.1 天津 2010年夏季黑碳氣溶膠質量濃度均值6.309mg/L,占PM10質量的4.17%,其吸收作用貢獻大氣消光的10.23%.
3.2 天津黑碳氣溶膠日變化呈雙峰型結構,日出后每日的7:00達到峰值,午后14:00~16:00逐達谷值,日落后呈上升趨勢.
3.3 天津城區夏季近地面黑碳氣溶膠濃度隨風速增加呈下降趨勢,當風速大于 2m/s,極難形成15mg/L以上的高黑碳氣溶膠污染事件;當風速超過4m/s,黑碳氣溶膠濃度一般低于5mg/L;而當風向為西北、西風、西南風時,出現超過10mg/L高黑碳氣溶膠事件的概率大約是18.07%,其對天津城區黑碳的輸送要明顯強于東風條件.
3.4 當100m到30m溫差大于-0.5℃時,天津城區夏季近地面黑碳氣溶膠濃度超過10mg/L的概率是溫差小于-0.5℃概率的5.5倍,當大氣處于較穩定(E)和穩定狀態(F),黑碳氣溶膠濃度均值達到 11.87mg/L,逆溫和大氣穩定將使得天津近地面黑碳氣溶膠發生堆積形成高污染事件.
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Observational study on black carbon aerosols and their absorption properties in summer in Tianjin.
CAI Zi-ying*, HAN Su-qin, HUANG He, YAO Qing(Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074, China). China Environmental Science, 2011,31(5):719~723
Based on the observational gradient date of black carbon aerosol (BC), pollutants, and meteorological data at Tianjin boundary layer station from August 12 to September 18, 2010, characteristics and influencing factors of BC concentration variation were analyzed. The average concentration of BC was 6.309mg/L and its mass percentage in PM10was 4.17%.The absorption of BC accounted for 10.23% of total aerosol extinction. Influenced by human activity and boundary layer structure, the diurnal variation of BC showed two peaks, peaked at 7:00, lowest during 14:00~16:00, and the second peak at 20:00. BC concentration decreased with wind speed increasing. The BC concentration was generally lower than 5 mg/L when the wind speed higher than 4m/s. West and northwest wind had obvious transportation effect on BC in Tianjin city. The probability of high BC events with the concentration greater than 10mg/L was 18.07%. Inversion and atmospheric stability could lead to BC accumulate in the near surface layer and form high pollution events.
black carbon aerosol;absorption properties;influencing factor;Tianjin
X131.1
A
1000-6923(2011)05-0719-05
2010-09-24
天津市科技發展計劃項目(09ZCGYSF02400);氣象行業專項(GYHY200906025,GYHY201006011);天津市氣象局科研課題(201104);天津市氣象局科研課題(201003); 中國氣象局云霧物理環境重點開放實驗室開放課題(2009011)
* 責任作者, 工程師, 120078030@163.com
蔡子穎(1984-),男,江蘇揚州人,碩士,主要從事大氣環境和氣候效應研究.發表論文7篇.