土壤膠體對滲濾液中鈾(Ⅵ)遷移影響的研究進展

曹存存，呂俊文，夏良樹，陳 偉

1.南華大學 化學化工學院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學 環境保護與安全工程學院，湖南 衡陽 421001；3.南華大學 核資源與核燃料工程學院，湖南 衡陽 421001

鈾廢石滲濾液中U(Ⅵ)進入土壤之后，可被土壤膠體牢固地吸附，此為土壤的自我調節能力。土壤膠體具有較大的比表面積、表面能和帶電荷性，對六價鈾離子在水體中的阻滯遷移有非常積極的影響。長期以來，學者們發現土壤膠體對鈾的遷移存在著顯著的促進作用，也可在稀薄的水溶液中吸附微量鈾離子使之沉淀。已有研究報道，天然無機膠體和腐殖質膠體能影響鈾在水體環境中遷移的速率[1-5]。Gustavo等[1]研究顯示，在厭氧條件下，存在的有機配體可能阻礙鈾的生物還原及沉淀物的形成，從而促進鈾在環境中的遷移。Z?nker等[3]則發現不論膠體對于不易移動的放射性毒性污染物如U(Ⅳ)的運移促進作用，還是對于易移動的放射性毒性污染物如U(Ⅵ)的運移阻滯作用，及核廢物處置庫和廢棄的鈾礦的周邊環境都起重要作用，決定膠體對污染物運移的關鍵因素是污染源與地質環境之間的濃度差及需要考慮的時間尺度。膠體能改善地下水體環境，但多數研究對象是固態鈾，而對滲濾液中鈾的阻滯遷移則涉及很少，且由于膠體與U(Ⅵ)的相互作用機理復雜，使得這一方面的研究進展變得十分緩慢[6-8]。廢棄鈾礦山的環境整治工作一直是國內外的科研重點項目，如何利用土壤本身的自我調節能力(通常指的是吸附及離子交換作用)，是今后研究的一大熱點。

1 土壤膠體的來源與分類

土壤膠體通常是指土壤中呈膠體狀態、分子量介于1～100 kDa(生物學)或者粒徑小于1 μm(物理化學)的固體顆粒、大分子或分子聚合物，即膠體只是物質存在的某種狀態。在地質介質中，膠體的濃度范圍介于每升幾毫克到幾百毫克之間，主要由有機質、粘土礦物、氧化物組成。土壤中的膠體根據來源的不同一般可分為三大類：即無機膠體、有機膠體和有機-無機復合膠體，土壤中實際存在的膠體主要為復合膠體[9]。

(1)無機膠體 主要是含水氧化物和層狀硅酸鹽礦物，其主體是粘土礦物。通常認為是含有—OH的結晶質硅酸鹽次生礦物，經過化學風化或成土作用演變而來，有些則是由礦物分解相互作用而成。史英霞等[10]研究了膨潤土膠體及氫氧化鐵膠體對超鈾核素形態影響。李仕友等[11]研究了黏土對廢水中鈾的吸附性能。劉曉宇等[12]研究了鈾酰離子在高嶺土不同基面上的吸附，指出鈾酰離子不吸附在硅氧面上,其吸附位點為鋁氧層和端面。

(2)有機膠體 包括天然的和人工合成的高分子有機物、蛋白質、腐殖質及微生物膠體。其主要成分是各種腐殖質(胡敏酸、富里酸、胡敏素等)，還有少量木質素、纖維素及其他復雜化合物，具有強吸水性、親水性，呈球形且具三維空間的網狀結構。史英霞等[13]研究了腐殖酸膠體對超鈾核素存在形態的影響。李兵等[14]介紹了關于腐殖酸與鈾和超鈾元素相互作用的研究現狀，指出進一步研究放射性核素在環境中的行為和核素遷移工作時，必須探討腐殖質的影響。

(3)有機-無機復合膠體 是土壤有機質與土壤礦物質的復合體。腐殖質除能與鈾離子配合以外，還能與水中的水合氧化物、黏土礦物等無機膠體物質結合成為有機-無機膠體復合物。地下生態環境中，鈾、有機化合物在土壤、水體及空氣中的運移，土壤顆粒、特別是有機無機復合顆粒對這些物質的吸持和所引起的移動是非常重要的，可能是污染物質在整個環境中周轉的關鍵所在[15]。大量研究結果表明，土壤中的有機質多數集中在0.2～2 mm粘土粒級中，它們以各種形態與粘土礦物相結合形成有機-無機復合體[16]。

2 滲濾液中鈾的存在形態

3 土壤膠體對U(Ⅵ)的阻滯作用

3.1 吸附作用

土壤膠體對鈾的吸附作用包括靜電吸附和專一性吸附，但以專一性吸附為主。靜電吸附由靜電引力產生；專一性吸附則是鈾酰離子和膠體羥基化表面形成共價鍵，體現在常規(或較高)濃度的堿土金屬或堿金屬陽離子存在時，對痕量濃度的鈾酰離子的吸附作用。膠體吸附U(Ⅵ)，可以是外表面吸附，也可以是內表面抑或層間吸附，這主要取決于膠體和水溶液中U(Ⅵ)的結構。氨基、羧基和羥基能與有機無機膠體之間發生極性鏈接，其中，腐殖質類膠體的醇基、酚基和氨基也能較強地通過Si—O—H…O鍵吸附于土壤膠體表面。這是因為在土壤溶液中鈾可能呈膠體狀態，而且土壤中存在的有機和無機膠體對鈾離子有吸附固定作用。

3.2 配合作用

腐殖質可以與鈾酰離子通過化學鍵形成配合物，在腐殖質對有機分子的吸附中，分子間作用力占重要地位。另外，鈾酰離子作為中心離子，離子勢越大越易容納多種陰離子和孤對電子形成配位配合物。膠體對U(Ⅵ)的交換吸附作用與配合作用是同時存在的，在鈾離子濃度較低時，以配合作用為主。當有機物由可交換的正離子與固定的大陰離子構成時，能被腐殖質離子交換吸附，腐殖質還可以通過配位交換、氫鍵等作用吸附鈾酰離子。

4 影響土壤膠體吸附U(Ⅵ)的主要因素

4.1 土壤膠體結構和鈾離子形態

土壤中膠體含量越多或顆粒愈細，其比表面積愈大，表面能亦愈大，因而土壤的物理吸收作用愈大。膠體的膠核表面有一層離子，稱為電位決定離子，電位決定離子層通過靜電作用，吸引溶液中電荷相反的離子到膠核周圍，被吸引的離子稱為反離子，它們的電荷總量與電位離子總量相等且符號相反。因此，膠核周圍介質的相間界面區域就形成了所謂的雙電層。土壤中多為氧化物類膠體，由于電荷零點ZPC(zero point of charge)較高，一般帶負電荷很少，甚至是兩性的和帶正電荷的膠體。此外，土壤膠體具有可逆和不可逆的凝聚作用和分散作用。

圖1 膠體結構和雙電層示意圖

U(Ⅵ)在形成膠體或吸附于其他膠體之后，其粒徑大小與所帶電荷在一定程度上決定了膠體微粒在地下水中的遷移過程。首先，膠體微粒所帶電荷若與土壤介質表面所帶電荷電性相反，膠體將聚沉于介質表面，遷移被阻止；反之，電荷間的排斥作用將大大加強膠體微粒的遷移。其次，若膠體微粒的粒徑大于土壤介質的孔隙直徑，則U(Ⅵ)復合膠體將因不能在孔隙中遷移而被阻止；反之，膠體微粒則可借助于對流和布朗運動造成的自身擴散毫無阻礙地在土壤包氣帶中遷移[21-24]。

土壤膠體吸附鈾酰離子的能力受金屬離子電荷和離子半徑支配，但對重金屬離子的吸附，常因膠體類型的不同而改變。胡立等[25]用某地土壤吸附六價鈾，證實土壤粒徑越小，吸附量越大。Yin等[26]研究就發現膠體顆粒的大小對重金屬的運移產生了重要的影響，研究區域土壤中，Pb(87%)主要以膠體(0.45～8 μm)形式遷移。Célinea等[27]通過非對稱流場流分離技術觀察土壤膠體粒徑和特性對鈾的遷移影響，研究表明深層土壤膠體能運移滲濾液中最多1%含量的鈾，且腐殖質膠體起主要作用。

此外，Dmckay等[28]認為，地質介質的各向異性及膠體微粒的自身性質(如粒徑、所帶電荷的電性)對膠體的遷移速度和遷移距離有著至關重要的影響。Andersson等[29]研究發現，瑞典的卡利克斯(Kalix)河水中以膠體態存在的鈾占總輸鈾量的90%。胡俊棟等[30]研究了土壤介質水飽和度、土壤水pH/離子強度、土壤孔隙水流速和土壤膠體顆粒大小對天然土壤膠體在實際土壤介質中釋放、沉積遷移行為的影響，表明不飽和介質不利于膠體釋放和淋溶，較高pH、低離子強度，則利于土壤膠體釋放與遷移。

4.2 Eh-pH值

鈾在土壤介質中的遷移及沉淀通常是在水環境中進行，因此天然水體的Eh-pH值是膠體吸附U(Ⅵ)的重要影響因素。Eh值和pH值的變化在很大程度上決定著鈾的遷移形式和與土壤膠體結合的效能。

土壤Eh的變化影響土壤中有機物和無機物的形態，進而影響U(Ⅵ)在土壤中的遷移轉化。當土壤Eh值增高時，U(Ⅵ)的遷移性也隨之增加。當介質的Eh值大于鈾氧化還原臨界電位值(Ehc,u)時，即鈾處于氧化環境中，利于水中U(Ⅵ)的遷移；反之，U(Ⅵ)則沉淀下來[31]。大量的實驗已經證實土壤膠體的帶電性及穩定性與土壤的pH密切相關，也有報道直接指出膠體的電荷性就是pH的函數。由于所處環境的酸堿度不同，鈾的形態也隨之受到影響。土壤pH值愈高，其溶解度愈大，則U(Ⅵ)愈易遷移。pH較高的溶液中，羥基和羧基上的H+從膠體表面解離，使得膠體的親水性加強，致使膠體對鈾的吸附量減小。pH升高也會引起羧基和酚羥基的電離，從而削弱了形成氫鍵的可能性。在其它條件相同情況下，水的pH值不同，Eh值亦發生改變，且pH能影響水的溶解能力。如金屬鈾以六價離子形式存在，不同pH值的水溶解鈾(Ⅵ)的能力不同：在酸性或堿性水中，鈾(Ⅵ)的溶解淋濾能力明顯增強；當溶液中pH值趨于中性時，鈾(Ⅵ)的溶解能力會明顯減弱而有利于鈾的沉淀[32]。

Barton等[33]研究表明，pH值的變化直接影響膠體的穩定性。一般而言，當pH降到某膠體的電荷零點(ZPC)以下時，該膠體的穩定性會驟然下降，這是因為膠體凈表面電勢下降而引起顆粒絮凝的緣故。Lesher等[34]研究赤鐵礦納米(粒徑約60 nm)最佳吸附鈾的pH范圍為3～6。李爽等[35]研究鍶在土壤中吸附時發現，在pH值為4～10的范圍內，鍶在土壤上的平衡吸附容量隨pH的升高而增大。馬騰等[36]通過實驗表明，U(Ⅵ)在粘土上的吸附與浸泡液的pH值呈強烈的非線性關系，在pH值近中性時，U(Ⅵ)在粘土上的吸附量達到了一個最大值，而在偏酸性或偏堿性條件下，U(Ⅵ)在粘土上的吸附量迅速減少。Frohne等[37]在研究酸性澇原土壤(pH=4.4～5.3)時發現，Eh值是影響金屬離子遷移的主要因素；當pH=5、Eh=-300～+60 mV條件下，溶液中Cd、Cu、Ni、Zn、Mn的聚合物較少，可能與硫化物的溶解和金屬離子釋放有關。

4.3 離子強度

土壤膠體的電荷密度直接影響它們對U(Ⅵ)的吸附量與吸附強度。溶解態腐殖酸具有膠體性質，因此其表面電負性對膠體穩定性有著重要影響，增加離子強度而壓縮膠體雙電層，有利于腐殖酸與鈾酰離子形成配合物而從溶液中解離。鄒獻中等[38]研究離子強度對可變電荷土壤與銅離子相互作用的影響時提出，離子強度通過3條途徑影響重金屬離子的吸附：(1)生成離子對或者影響介質的pH，使游離金屬離子的活度發生變化；(2)支持電解質的陽離子與重金屬離子發生競爭吸附；(3)使土壤吸附表面的靜電電位發生變化。楊亞提等[39]研究恒電荷土壤膠體對Cu2+和Pb2+的吸附影響發現，吸附量隨離子強度的增加呈指數降低。Gamerdinger等[40]基于室內穩定流條件下的飽和土柱試驗，揭示了膠體運移及沉淀隨溶液離子強度變化的規律。Bekhit等[41]研究表明，當膠體和鍶同時注入砂柱時，在一定的離子強度和pH條件下(I=3.0×10-2mol/L，pH=4～5.4)，膠體抑制了鍶的運移。Crancon等[42]研究平行于緩慢的鈾遷移中，加入1%～5%的腐殖酸膠體模擬土柱孔隙水流速運移，用以探討離子強度的影響，表明當離子強度增強時，腐殖酸膠體隨之減少，并且當離子強度減少時，腐殖酸膠體和鈾膠體加速運移。

4.4 土壤有機質

膠體狀態的有機質對鈾離子有很強的親和力，能與鈾離子形成配合物，起作用的官能團包括羧基、醇羥基、烯醇羥基以及不同類型的羰基等。低分子量有機物對帶電荷土壤膠體吸附U(Ⅵ)的研究發現，有機陰離子被土壤膠體專一性吸附，致使其表面凈負電荷增加，最終使膠體對U(Ⅵ)的吸附增加。有機質對土壤膠體吸附鈾離子的影響，是促進、阻止抑或表觀上無影響，取決于體系中有機質的種類與數量、土壤或礦物的類型、鈾離子的種類與濃度以及相互作用的環境條件[43]。

朱海軍等[44]用腐殖酸對U(Ⅵ)進行了吸附實驗，并重點考察pH、吸附時間及共存離子等因素對吸附的影響。Margaret等[45]研究鈾廢污染中土壤孔隙水與鈾-腐殖酸膠體(100 kDa～0.2 μm和3～30 kDa)的相互作用時發現，膠體可應用于鈾和其他微量重金屬遷移研究上。Mibus等[46]指出在土壤蓄水層中，存在大量天然有機質，提高了錒系元素運移的效能。Karathanasis等[47]表明，隨著溶液pH值和膠體粒徑的減少，膠體和金屬加速運移，是因為金屬與有機質形成配合物，負載吸附著的和可溶性的金屬離子。

5 展 望

(1)土壤層是污染物流進環境的一道屏障，其對污染物具有緩沖、降解等自凈作用。土壤尤其是耕種層的土壤具有豐富的有機物，與水作用時會產生大量的有機、無機膠體，其中非常重要的是膠體與重金屬的相互作用。研究土壤膠體的特性和溶液中鈾的存在形態，掌握土壤膠體對鈾的吸附作用及其影響因素，探討滲濾液中U(Ⅵ)在土壤介質中的遷移規律，旨在為退役的鈾礦冶設施環境管理提供科學依據。

(2)土壤膠體對不同形態的重金屬既能促進遷移，又能阻滯遷移。大量研究主要集中在關注固態鈾的吸附和與膠體作用時在地下水中的促進遷移，而研究有關溶解在水中離子態的鈾受到膠體的吸附而被抑制遷移的影響則比較少見。因此，研究離子態的U(Ⅵ)與土壤膠體相互作用，探討膠體對其的遷移阻滯機理，可以為鈾礦山退役治理終態環境影響評價中的含鈾滲濾液對環境的影響評價探索出新的評價模式。

(3)通過室內實驗可以獲得膠體阻滯鈾遷移的一些必要參數，但在具體操作過程中由于體系的復雜性，很難多因素確定膠體影響鈾遷移的定量化。可以通過單因素影響實驗，結合模擬軟件PHREEQC來實現。

(4)在一定條件下膠體可以增強鈾離子的遷移，而在另一條件下膠體又可阻滯鈾離子的遷移。因此，關于地質環境介質中膠體的提取、膠體表征參數的測定、與溶液中鈾的物理化學行為研究也應在接下來的工作中著重探討。

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