電子廢棄物拆解場多氯聯苯含量及健康風險評價

楊 彥,于云江,李定龍*,楊 潔,陸曉松 (.常州大學環境與安全工程學院,江蘇 常州 364；.環境保護部華南環境科學研究所,廣東 廣州 50655)

多氯聯苯(PCBs)是一組氯代烴類化合物,共有209種同系物.20世紀30年代開始,PCB廣泛用于電容器和變壓器中的絕緣油、耐火增塑劑、液壓油以及潤滑劑、密封劑等的生產[1]. PCBs具有生物蓄積性和放大作用,且廣泛存在于各種環境介質中及野生動物、家禽、人類的機體組織中[1-2].與發達國家相比,國內PCB總體污染相對較輕[3-4],但已有文獻報道,我國某電子廢棄物拆解區人群血液、母乳中PCBs濃度甚至超過一些污染嚴重的工業地區[5],可見環境的PCBs通過食物鏈傳遞和富集對人體健康產生危害[6-8].

浙江省臺州有許多企業從事電子拆解業,每年處理大量來自國內外的電子廢棄物.選擇臺州某地為研究區,經現場調研統計,在該區域近 300家村鎮企業中,約有 2/3從事電子廢棄物回收加工業.通過對研究區各種環境介質(大氣、土壤、飲用水、農作物、農產品等)中 PCBs的含量調查,在暴露參數實測的基礎上,進行人群的健康風險評價.

1 材料與方法

1.1 樣品的采集與制備

根據不同環境介質采樣布點規范、原則[9-12], 2009年6～9月對拆解場的土壤、地下水、大氣、稻米等多環境介質進行采樣分析.

土樣的采集與處理:在拆解區選取60塊相距200m的田地(水稻田30塊、玉米田30塊),采集0～20cm表層土樣60個.將采集到的土樣風干,壓碎,經低溫冷凍干燥處理后進行四分法處理,過2mm孔徑的篩子, 4℃保存.

植物樣的采集與處理:在上述選取的田地上采集生長的農作物(水稻、玉米)樣品共50個.植物樣品用蒸餾水充分漂洗,置于 60℃烘箱干燥12h備用.

水樣的采集與處理:用自制的采樣容器直接放入井中分別在近井面、井中及井底處采集樣品34個.將水樣保存在干凈的棕色瓶中,于4℃保存, 72h內完成萃取, 40d內完成分析.

肉類樣品采集與處理:從拆解場4個不同區域農戶家中購買自養家禽肉.將肉類瘦肉部分用不銹鋼刀割下,用攪拌器攪碎后冷凍干燥,磨成細粉后于-20℃保存.

大氣樣的采集與處理:在拆解場上風向均勻布設6個采樣點,在拆解場地內均勻布設24個點位采集大氣樣品.采樣點均遠離主要道路,高于地面3 m,周圍無明顯的人為活動或遮蔽物,分別使用石英濾膜(QFFs, 20.3cm×25.4cm, Whatman)和聚氨酯泡沫(6.5cm×7.5cm) 在大流量采樣器上,采集拆解區大氣中顆粒相(PM10)和氣相樣品,采樣流速約為0.3～0.5m3/min,采樣時間約為16h.將采集大氣樣的濾膜QFFs放在鋁箔和密封袋中低溫(-20℃)保存;聚氨酯泡沫PUF采樣前用二氯甲烷(DCM)進行抽提 72h后存放于干凈的聚乙烯密封袋中,采樣后的PUF使用處理干凈的濾紙包裹后放入密封袋中,低溫(-20℃)保存待分析.

1.2 樣品前處理

1.2.1 土壤及水稻、玉米樣品 稱取 20g經處理后的土樣,置于索氏抽提器中,加入回收率指示物13C-PCB141和13C-PCB209.用250mL正己烷/丙酮(體積比為1:1)混合溶劑索氏抽提72h.將抽濾液經無水硫酸鈉過濾,旋轉蒸發至2～3mL,用酸/堿性硅膠-氧化鋁復合層析柱凈化.用 70mL的正己烷混合溶劑淋洗并收集,收集后的淋溶液濃縮轉移到2mL的棕色樣品瓶,用微弱的氮氣吹干后定容至100μL,放于4℃保存待分析.

1.2.2 飲用水樣品 量取lL水樣倒入分液漏斗中,取60mL正己烷,倒入采樣瓶中清洗后,倒入分液漏斗,加入回收率指示物,搖動 1min靜置分層后收集有機層于三角燒瓶,另外再以 60mL正己烷重復萃取一次,合并有機層.萃取液用微弱的氮氣吹干后定容至1.0mL左右,放于4℃冰箱待分析.用硫酸凈化萃取液,以減少有機氯或有機磷農藥對目標化合物檢測的干擾.最后將萃取液濃縮至 0.5mL,并用硅酸鎂進一步去除萃取液中殘留的有機氯農藥.

1.2.3 肉類樣品 稱取樣品粉末 20g,置于索氏抽提器中,加入回收率指示物,用 250mL正己烷/丙酮(體積比為 1:1)混合溶劑索氏抽提 72h.將75%抽提液濃縮到 1mL,在凝膠滲透色譜(GPC,填料為200～400目的S-X3生物珠)上,用115mL正己烷/二氯甲烷淋洗去除脂肪,后收集115～280mL 組分,然后用300 mL溶劑沖洗色譜柱.將收集的組分濃縮后,用硅膠—氧化鋁復合層析柱提純凈化.用70mL的正己烷/二氯甲烷(體積比為 1:1)混合溶劑淋洗、收集,該組分加內標13C-PCB208后濃縮、轉移到2mL的棕色樣品瓶,用微弱的氮氣吹干后定容至 100μL,放于 4℃冰箱待分析.

1.2.4 大氣樣品 稱取20g QFFs和PUFs樣品,置于索氏抽提器中,加入回收率指示物13CPCB141和13C-PCB209后,再加入銅片用于脫硫,然后用丙酮/正己烷(體積比為1:1)索氏抽提72h.抽提液經旋轉蒸發并轉換溶劑為正己烷后濃縮至約2mL時,用微弱的氮氣吹干后定容至100μL,放于4℃保存待分析.

1.3 PCBs測定

PCBs的測定在電子沖擊離子源(EI) 6890N-5975氣相色譜—質譜聯用儀(GC/MS, Agilent)上完成.以高純度氮氣(純度99.99%)為載氣,進樣口溫度為 280℃,1μL無分流進樣,離子源溫度為446℉,采用選擇離子模式(SIM),選擇離子為分子離子.色譜柱為 DB-5MS(60m×0.25mm×0.25μm, J&W Scientific, USA),載氣柱流速為1.0mL/min,反應氣柱流速為 60mL/min.柱溫箱采用程序升溫:110℃保留1min后,以10℃/min升至200℃,再以 1℃/min升至 250℃,然后以 8℃/min升至290℃,保留10min,最后300℃下運行10min.

1.4 質量控制與質量保證

實驗過程中,所有數據經過嚴格的質量控制.在進行樣品分析的同時,進行方法空白、基質加標及樣品平行樣分析,每6個樣品做1個方法空白,每個樣品做3個平行樣分析,對標準物和樣品作多次重復分析.采用 PCBs(PCB-001、PCB-005、PCB-029、PCB-047、PCB-098、PCB-154、PCB-171)混標(購自北京賽福萊特科技有限公司),用內標法繪制工作曲線,除個別化合物外,校正曲線的相關系數均＞0.99.回收率指示物13C-PCB141和13C-PCB209的回收率均在89%～112%之間,3個平行樣分析相對標準偏差(RSD)＜5.0%,均符合樣品分析要求.索氏提取法和氣象色譜儀測試方法精密度良好.對5倍信噪比濃度的標樣平行分析6次,取其標準偏差S,以3.36S為儀器檢出限(IDL).采用該方法得出,PCBs的儀器檢出限為 0.4～3.0pg.根據儀器檢出限,將6g干燥的固體樣品處理后定容至體積為 100μL為基準,PCBs的方法檢出限為10～76.5pg/g(以干重計).

1.5 健康風險評價

參考US EPA人體健康風險評價模型[13],我國場地環境評價指南[14-15],及相關國內外研究[16-22],計算拆解區人群通過各種暴露途徑暴露于 PCBs的日均暴露劑量,評估不同暴露途徑產生的致癌及非致癌風險.

1.5.1 暴露參數的確定方法 暴露參數采用調查問卷和實際測量相結合的方法獲得.選擇在當地居住10a以上的30～60歲之間的人群為調查對象.根據 2010年浙江省統計年鑒[23],按照研究區該年齡段成人的男女比例,確定被調查對象男性855人,女性577人.針對拆解區現狀自行設計調查問卷,其內容涵蓋一般基本情況(身高、體重等)、生活方式、飲食習慣等.

呼吸暴露參數 采用人體能量代謝估算法[24].根據各類人群不同類型活動時間內消耗的能量和耗氧量確定呼吸速率,計算公式[25]:

式中:IR為呼吸速率,L/min; E為每天消耗能量或每種類型活動強度下的單位時間消耗能量,kcal/d; H為消耗單位能量的耗氧量,這里取0.05 L/kJ; VQ為通氣當量(通常為27).

皮膚暴露參數 皮膚滲透系數多參考工具書獲得[26-28].我國研究人員在國外研究[29-31]基礎上,根據身高、體重估算法,優化皮膚暴露面積計算方法[32]如下:

式中: SA為皮膚體表面積, m2; H為身高, cm; W為體重, kg.

飲水暴露參數 采用了實測的方法,對 1432名研究對象在1d內各時間段的生活情況進行調查,包括白開水、茶水等直接飲水,以及食用米飯、面條、湯、粥等日常飲食的間接飲水.

直接飲水率的測量:直接測量調查對象日常飲水容器(如水杯等)的容量,詢問每天的飲用量,計算直接飲水率.

間接飲水率的測量:詢問研究對象1d內的飲食種類和數量,隨機抽取米飯、面條、湯、粥共73份,用快速水分測定儀測量其含水率、稱量單位質量,以此計算間接飲水率.

飲食暴露參數 調查研究區人群的日常攝食種類,并采用連續1d調查每個被調查者各種食物的攝食量,以計算不同食物的日均攝入量.

1.5.2 暴露劑量的計算方法 根據不同暴露途徑,按皮膚接觸、經口暴露、呼吸暴露分別計算.

皮膚接觸途徑:

人體經皮膚接觸土壤對污染物的日均暴露劑量[13]的計算方法:

對于接觸水的皮膚暴露[13](包括日常洗漱、洗澡的皮膚暴露)吸收劑量通過下式計算得到:

經口暴露途徑:

經土壤攝食對污染物暴露的日均劑量[13]的計算方法:

經飲水途徑下對污染物暴露的日均劑量[13]的計算方法:

經食物攝入對污染物暴露的日均劑量[13]的計算方法:

呼吸暴露途徑:

人體經呼吸道對污染物暴露的日均劑量[33]的計算方法:

式中: CS、CS、CF、C表示污染物濃度,mg/kg 或mg/L或mg/m3; SA指皮膚接觸表面積, cm2; AF皮膚黏著度, mg/(cm2·d);ABS為皮膚吸收因子,無量綱; ED為暴露持續時間, a; BW 表示體重, kg; AT表示平均接觸時間, d; FI表示被攝取污染源比例,%; PC表示具體的化學物質皮膚滲透常數,cm/hr; IR指攝入率或呼吸速率, mg soil/d或L/d或kg/d或m3/d; ET表示暴露時間, h/d; CF表示轉換因子,10-6kg/mg或1L/1000cm3; EF表示暴露頻率, d/a或meal/a.

1.5.3 健康風險表征 每種暴露途徑的致癌風險和非致癌風險,如下式所示[34-36]:

式中: R為發生某種特定有害健康效應而造成等效死亡的終身危險度或人群患癌終身超額危險度,無量綱,指0歲人群的期望壽命70a; ADD為日均暴露劑量, mg/(kg·d); RfD為化學污染物的某種暴露途徑下的參考劑量, mg/(kg·d);10-6為與RfD相對應的假設可接受的危險度水平;q(人)為由動物推算出來人的致癌強度系數, mg/(kg·d).

1.6 數據分析

采用 SPSS 18.0分析數據,Excel 2003和Crystal ball 7.2軟件作圖.用線性回歸對兩個變量之間的關系進行分析,當 P＜0.05(95%的置信度),則具有有統計學意義.

2 結果與討論

2.1 各環境介質中PCBs污染水平

如表1所示, PCBs各同系物在大氣和土壤中的濃度顯著高于其他環境介質,PCBs各同系物 PCB-001(一氯代)、PCB-005(二氯代)和PCB-029(三氯代)在大氣、土壤、雞肉中濃度均較高,其中 PCB-001在大氣中濃度最高達到980.71mg/kg,是其他介質中的 19～4086倍.PCB-005、PCB-029在大氣濃度為 620.16,541.96mg/ kg,分別是其他介質的 18～1676倍、9～3613倍. PCB-047(四氯代)在土壤中的濃度最大,為2397.01mg/kg,是其他介質的 5～4794倍,其次是在大氣中濃度為 479.27mg/kg.PCB-098(五氯代)和 PCB-154(六氯代)在大氣中濃度也最大,其次是土壤.PCB-171(七氯代)在土壤中濃度最大8522.52mg/kg.

該地區的電子廢棄物拆解工藝大多數采用直接焚燒、濕法酸洗工藝.廢棄的電路板、塑料在燃燒時向大氣直接排放攜有 PCBs的污染物,而酸洗后的廢渣廢液則會直接傾倒至田間、道路,直接污染土壤.這可能是當地大氣和土壤中PCBs濃度較高的主要原因.

表1 各種環境介質中PCBs各同系物的濃度 (mg/kg)Table 1 Concentrations of PCBs homolog in various of environmental media (mg/kg)

由圖1可見,各環境介質中PCB-171含量占檢測出 PCBs比例最高約 44%～94%.在飲用水中,PCB-47占檢出 PCBs的比例為 48.2%.在土壤、大氣、紅薯干和稻米中,PCB-171的含量比例均超過74%.在雞肉和豬肉中,PCB-171所占比例為43.5%和52.7%.除PCB-171以外的PCBs,在各種環境介質中所占比例變化都較大.

2.2 健康風險評估

2.2.1 拆解場暴露參數 參考US EPA的《Exposure Factors Handbook 》[37]和《Dermal Exposure Assessment: Principles and Applications》[38]等資料,結合研究區實際情況,確定暴露參數,具體見表2.

在各種暴露途徑中,通過經口暴露 PCBs的致癌風險最大,為 1.47×10-3,其次是呼吸暴露PCBs的致癌風險 9.55×10-4,這兩種暴露途徑的致癌風險都大于通過皮膚暴露PCBs的致癌風險.由圖2可見,拆解場成人總致癌風險呈正態分布,其平均值為 2.80×10-3,中位數為 2.81×10-3,第 20和80百分位數為2.64×10-3和2.97×10-3.

通過拆解場人群各暴露途徑的日均暴露劑量計算其成人的平均健康風險值.根據表3和圖2可見,電子廢棄物拆解場成人 PCBs總致癌風險、總非致癌風險分別為 2.80×10-3、1.64×10-3,超過國際輻射防護委員會(ICRP)推薦的可接受的風險水平 5×10-5,和美國環境保護局(EPA)推薦的可接受風險水平1×10-4.

表2 研究區暴露參數Table 2 The exposure parameters in study area

通過經口暴露PCBs的非致癌風險為1.06×10-3,大于呼吸暴露,拆解場成人總非致癌風險呈正態分布,其平均值為1.64×10-3,中位數為1.63×10-3,第 20 和80百分位數為1.53×10-3和1.74×10-3.

表3 電子垃圾拆解場成人年健康風險值Table 3 Health risk of adults in E-waste dismantling field

圖2 電子廢棄物拆解場成人致癌和非致癌的風險分析Fig.2 Analyze of cancer and non-cancer risks of adults in E-waste dismantling field

2.2.3 敏感性分析 對不同暴露途徑的健康風險評價結果進行參數敏感性分析,目的在于研究參數的變化對污染物產生風險的影響.

由圖3可見,呼吸暴露參數各因子中,平均暴露時間(AT)、體重(BW)具有負敏感性,呼吸速率(IR)、大氣中污染物濃度(C)和暴露持續時間(ED)具有正敏感性.實測參數,體重(BW)、呼吸速率(IR)和大氣濃度(C)的致癌風險、非致癌風險絕對敏感性都較大,其中致癌風險的敏感性分別為-19.8%、18.6%和18.6%,對健康風險有顯著影響.經口暴露參數中致癌風險、非致癌風險參數被攝取污染源比例(FI)、體重(BW)、平均接觸時間(AT)、食物攝食(IR)、暴露持續時間(ED)和食物攝食暴露頻率(EF)的絕對敏感性均在 10%～24%之間.實測參數食物攝食(IR)、體重(BW)的致癌風險絕對敏感性分別為15.7%、19.1%,表明對經口暴露的健康風險都具有顯著影響.稻米中污染物濃度CF(稻米)、飲用水攝入率IR(飲水)敏感性分別為0.1%和0.7%,土壤攝食攝入率IR(土壤)、轉換因子CF等參數敏感性都小于 3%,對成人健康風險影響相對較小.在皮膚暴露的致癌敏感性中,實測參數皮膚接觸表面積(SA)、水中污染物濃度(CW)、體重(BW)致癌風險參數絕對敏感性分別為12.9%、12.2%、11.7%,土壤化學物濃度(CS)、皮膚黏著度(AF)、皮膚吸收因子(ABS)、土壤接觸暴露轉換因子(CF)等參數絕對敏感性都在1%以下.

圖3 電子廢棄物拆解場成人各暴露途徑致癌風險與非致癌風險參數敏感性分析Fig.3 Sensitivity analysis of cancer and non-cancer risks of exposure pathways in E-waste dismantling field

3 結論

3.1 電子廢棄物拆解場各環境介質中 PCBs各同系物的濃度在大氣和土壤中顯著高于其他介質,土壤中濃度最大為 PCB-171(七氯代),其值為8522.52mg/kg;大氣中濃度最大為PCB-001,值為980.71mg/kg.從拆解區各環境介質中PCBs濃度的構成比例可見,PCB-171約 47%～94%,飲用水中的PCB-47濃度略高于PCB-171占48.2%.

3.2 電子廢棄物拆解場成人 PCBs總致癌風險為 2.80×10-3,總非致癌風險為 1.64×10-3,超過國際組織(EPA、ICRP等)推薦的可接受的風險水平.其中經口暴露的致癌、非致癌風險最大,其次是呼吸暴露.

3.3 對實測的暴露參數,進行敏感性分析表明:無論何種暴露途徑體重(BW)、呼吸速率(IR)、實測參數食物攝食(IR)、皮膚接觸表面積(SA)和污染物實測濃度的致癌風險、非致癌風險絕對敏感性都較大.在健康風險評價時,需要對研究區人群暴露參數進行實地調查實測,以降低評價結果的不確定性.

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